УДК 539.23; 539.216.1
В. Д. Кревчик, О. Н. Горшков, М. Б. Семенов, Е. В. Грозная, Д. О. Филатов, Д. А. Антонов
УПРАВЛЯЕМОЕ ДИССИПАТИВНОЕ ТУННЕЛИРОВАНИЕ В СИСТЕМЕ С АСМ/СТМ
Исследуется управляемость диссипативного туннелирования в системе туннельно-связанных квантовых точек (квантовой молекуле) или системе «игла кантилевера АСМ/СТМ - квантовая точка», моделируемых двухъямным ос-цилляторным потенциалом, взаимодействующим с термостатом, во внешнем электрическом поле. Полученные результаты качественно соответствуют отдельным экспериментальным ВАХ для системы «платинированная игла кантилевера АСМ/СТМ - циркониевая квантовая точка», полученным в НИФТИ при ННГУ им. Н. И. Лобачевского.
Туннелирование частиц представляет собой фундаментальное микроскопическое явление, с которым мы встречаемся в различных областях физики и химии [1-10]. Квантовое туннелирование оказывается важным при исследовании электронного транспорта через молекулярные нити, структуры с квантовыми точками или ямами, а также в низкотемпературных химических реакциях. Многие из отмеченных систем рассматриваются с позиций инстан-тонного подхода. Вычисление константы туннелирования, основанное на ин-стантонном приближении, делает все перечисленные явления в некотором смысле «подобными». В химических реакциях константа скорости предполагает экспоненциальную эволюцию для вероятности переноса, тогда как в электронных приборах константа скорости определяет туннельный ток. В работе Ю. Н. Овчинникова [6] было показано, что проводимость гранулированных металлических пленок связана с процессами туннелирования между соседними гранулами, а также что взаимодействие с термостатом, обеспечивающее реальный переход в состояния, локализованные в «соседнем» кластере, достаточно мало. Таким образом, характеристики туннельного тока в изучаемых системах можно рассматривать в пределе сравнительно «слабой» диссипации, но достаточной для обеспечения «распадности» двухъямного осцилляторного потенциала, используемого в предлагаемой модели. Кроме того, существенный вклад в туннельный ток может внести вероятность туннелирования, оцененная с точностью до предэкспоненциального фактора. На рисунке 1 представлена экспериментальная схема исследований и отдельные вольт-амперные характеристики, полученные экспериментальной группой (О. Н. Горшков, Д. О. Филатов и др.) в НИФТИ при ННГУ им. Н. И. Лобачевского. Одной из характерных особенностей ВАХ (см., например, кривую (3) на рис. 1) является наличие единичного пика на растущей части кривой (с последующим выходом на «плато» при положительном приложенном напряжении) и отсутствие упомянутого пика при отрицательном приложенном напряжении. Похожая зависимость была продемонстрирована в недавней экспериментальной работе [7], где исследовались ВАХ между иглой кантилевера из золота и квантовой точкой из того же металла. При этом каналы туннельного тока реализовывались через присоединенные молекулы ДНК. Теоретическая возможность использовать науку о диссипативном туннелировании для систем с АСМ/СТМ была продемонстрирована в [8].
и, В
Рис. 1 Схема экспериментальной установки с использованием совмещенного АСМ/СТМ и отдельные полученные туннельные ВАХ
Учет влияния электрического поля на асимметричный двухъямный ос-цилляторный потенциал
0(-q) -\e\Eq , (1)
Ш— 2 2
где параметр А/ = —°(а - Ь ) определяет исходную асимметрию потенциала в отсутствие поля, как известно, приводит к изменению величины асимметрии, пропорциональной величине поля,
ш2
АЦ/ = и2 (а*) - Ц (Ь*) + (а2 - Ь2) = \в\Е(а + Ь) ~ Е, (2)
2 2 2 2 2 ~ I I И Е ~ . , е Е ш— 2 2
где Ц/1 (Ь*) = -Ь е Е - ——, и 2(а*) = аеЕ- —— ----------—(а - Ь ).
2ш2 2ш2 2
При некотором значении внешнего поля первоначально асимметричный потенциал с более глубокой левой ямой может стать симметричным
а* = Ь* (рис. 2):
I |2 т-2 | |2 г2 2
~ ~ I I И Е . . И Е ш— 2 2
Ц/1 (Ь*) = и2(а*); -Ь\е\Е- ———= а\е\Е- ——-----------— (а -Ь ),
2ш2 2ш2 2
отсюда
2 2
Е|е|(а + Ь) = Ш—(а - Ь)(а + Ь) и Е6 = (а -Ь)-. (3)
||У ’ 2 6 2\е\
В ряде экспериментальных приложений важно учитывать, что кроме изменения асимметрии, связанного с изменением величины внешнего поля, может происходить дополнительное изменение асимметрии за счет изменения геометрических размеров конечного потенциала (например, рост радиуса
и (я) =~20(У - Ь)2 0(я) +
Ю2(д + а)2 - д/ 2
металлической квантовой точки из коллоидного золота [9] во внешнем электрическом поле под кантилевером АСМ/СТМ). Для учета такой дополнительной управляемой асимметрии можно ввести параметр ДЬ, Ь ^ Ь + ДЬ. Тогда одновременное изменение двух вкладов в общую асимметрию (за счет роста внешнего поля и за счет роста радиуса конечной КТ) можно согласовать в режиме, когда исходно асимметричный потенциал оказался симметричным:
2
Ди(ДЬ) = |е|Е(а + Ь + ДЬ) + ^°(Ь2 + 2ЬДЬ + ДЬ2 - а2) =
= ^2 ДЬ2 + ДЬ(ю2Ь + |е| Е) + а|е| Е - ^ = 0 ; тогда величина ДЬ может быть определена как
ДЬ = -
Ь + -
|е|Е
®0
е|Е
®0
У
2 2 |е|Еа
+ а2 —;
®0
(4)
при этом возникает естественное ограничение на изменение параметров:
2 2 |е|Еа 2 |е|Е аю0
ДЬ > 0; а2 —Цт—> 0, а > 1 ' , Е <- 0
®0
®0
2 е
Рис. 2 Влияние электрического поля на асимметричный двухъямный осцилляторный потенциал
Приведенная простая оценка может позволить получить модель управляемого роста металлических КТ во внешнем электрическом поле.
Для того чтобы воспользоваться стандартной моделью для определения вероятности диссипативного туннелирования, будем использовать следующие обозначения для перенормированного двухъямного осцилляторного потенциа-
* \е\Е * |е|Е
ла во внешнем электрическом поле: д- = Ь = Ь + -
~2т, ^0 = а = а-®0
®0
. То-
гда модельный туннельный гамильтониан (с перенормированным Ш-потен-циалом) можно представить в стандартном виде:
2 N - N
Н = + у1( 3;1) + у1 X Са уа + - X ( (2 + 2 Уа2
а=2
' а=2
1 С 2
при этом вводится адиабатический потенциал у(у^) = ^(у^) —
2 а=2 юа
который после несложных преобразований сводится к виду
2
v(q) = 2Юо2 ( + qo )2 0(-q) +
2 Шо2 ( - qi )2 -AI
2 2 где Шо = Ші
N c 2
Ca
і
a=2 Ша
2
Как и ранее [1-5], предполагается, что в квазиклассическое действие S1^} основной вклад вносит траектория qв (т) (инстантон), подчиняющаяся
уравнению Эйлера-Лагранжа. В пределе «слабой» диссипации (без учета взаимодействия с локальными модами среды термостата) получим
Sb =-
Ш0 (2 - qo2)
arcsh
q1 - q0 sh ШоР q1 + q0 2
2
Ш0 (q1 + q0 )
Шо2 (i2 - qo2
1/2
в+
ch Щ0в- 1 + ( \ q1 - q0 2 2 2 Шов
2 1 q1 + q0 ) 2
sh
ЩоР
2
(6)
Выражение для квазиклассического действия с учетом локальной моды среды-термостата в приведенных обезразмеренных переменных принимает вид
f = і®* + 1X3-Ы/ -(b* + 1)2(Т0/)2 -
a ш
2в
❖
2Y
(1 - x2)
cthP * -
1
1
sh в *J %1
ch
*/ * -T0
x1 I - ch
в *a/x/ j[ +ch f (* -T0/))
(1 - x1)
cthP *^---в 1~{ch ((в * -т0/))j - ch^в *y[x2 jj+
где To = 2шт* = arcsh
+ ch 1 - b *
(7)
1 + b'
sh в5
+ в *, в* = ; b* = — - перенормиро-
2 qo
ванный параметр асимметрии. Кроме того, влияние локальной моды среды-термостата учитывается через следующие параметры:
Ш
2 2 Ш, Ш
- 4= JK * + 1 + C *]2 - 4^2,
Ш
Ш
Ш
~/ _ Х1,2 _ У1,2 Х1,2 - — - — , ю0 ю0
где У1- 2
г С 2 ^ 2 2 С
юЬ + ю2 + ““2"
юь
2 2 С
юь + ю0 + ““2"
Юь
- 4ю0юЬ
> 0;
У 2 -2 2
г С 2 ^ 2 2 С
ЮЬ + ю2 + ““2"
Юь
2 2 С
ЮЬ + ю2 + ““2" Юь
- 4ю0юЬ
> 0.
Расчет предэкспоненциального фактора по стандартной процедуре [2, 3] дает в пределе «слабой» диссипации:
ю03/2 (<?0 + Я.1)
В-■
1 Ь 8 0 "СО 1 / 1 + 40 1 1 2 л (У2 2 Л Ю0в 1/2 "
2 V 40 + 41) 2
V )
/ ( \ % - 41 2 >1/21
П г,Ю)в П 8П — — 1 + 8Ь2 Ю0в
2 1 40 + 41 ) 2
V )
1/2
(8)
а с учетом взаимодействия с локальной модой среды-термостата получим
В* - 2ю0(й + Ь)2 „
В - (2пв)12 Х
А 2У1 [/¡ГМ 1 -1| _ V У _ в + 2У 2 -1^772в«н в 1 -1] _ V У _
А 2 в К^Й - 2т0)) 1 в + 2 в сН(^Й - 2Х0)] !
2л/у! 8Ьл/^1в у1 _ 2 _ 2л/у2 зЬл/У2в У2 2
в
еЬ
л/У11 2 - 2т0
У1 ^л/у!
8Ь
л/уТР
в + — 2
в
еЬ
л/у2 I | - 2т0
У 2 2^2
8Ь
л/у2в
У1
в
+---
2
в сН (2 - 2т0
2л/у2 8^х/Х2Ё
1
У2
+
Для последующих численных оценок используем введение обезразме-
ренных параметров mL =
( У v ю0 j
, C* =
С \2
C
“l“0
Yl,2 = “0
= ю0
(ю^ * +1 + C*) + sj(“l * +1 + C*) - 4“l :
VY1]7=юо^
= юо^
І(ю^ *+1 + C*) + -\J(“l * +1 + C*) - 4“L
При этом
A = -
(“l -Y1) Y1 - Y 2
(roL * +1 + C*) -^/(“L * +1 + C*) - 4roz
D = (“L-Y2) ^
Y1 - Y 2 Как и ранее,
ю, *-—
2^J(“l * +1 + C*) - 4roL *
(roL * +1 + C*) + yj(“L * +1 + C*) - 4roL * 2^/(“L * +1 + C*) - 4roL *
T1+JT2 = J_
! 2ю
T* = ---------------2 =-----------T0 =
2ю
arcsh "1 - b * Вю' sh— +Ё1
1 + b * 2 _ 4 _
Условия применимости рассматриваемой модели обусловлены приближением разреженного газа пар «инстантон - антиинстантон» и обсуждались в [1-5]. В рассматриваемой модели может происходить подавление ку-лоновских эффектов, если стартовая энергия частицы в КТ существенно пре-
2
вышает энергию кулоновского отталкивания: U0 >> ■
e
. Дополняя это
% + Оі
условие ограничением по величине напряженности электрического поля
2
Е << т-:-0-----, можем получить следующее значение напряженности:
И (4о + 41)
Е << 3 • 106 В/м (например, для КТ из 1п8Ъ).
На рисунке 3 представлены результаты численного расчета вероятности туннелирования Г = В ехр(-5) в пределе слабой диссипации с учетом предэкспоненциального фактора (8), при этом величина действия определяется выражением (6).
Как видно из рисунка 3 и проведенного анализа, при значении параметра асимметрии, равного 1 (или соответствующей величине приложенного электрического поля), на кривой вероятности проявляется термоуправляемый пик, величина которого растет с уменьшением температуры. Как отмечалось выше, если в исходном потенциале (без приложенного электрического поля) левая яма оказывается более глубокой (так, в проведенном эксперименте использовалась игла кантилевера с радиусом около 40 нм, а ближайшая к игле циркониевая квантовая точка имела радиус от 2 до 4 нм), то при некотором значении поля потенциал становится симметричным. Именно в этот момент и наблюдается упомянутый пик (качественное сравнение с экспериментом представлено на рисунке 4). При отрицательном приложенном напряжении характер асимметрии потенциала качественно не меняется и соответствующий пик не наблюдается. Это косвенно подтверждается и другим экспериментом [9], когда в процессе снятия туннельной ВАХ происходил одновременный рост квантовой точки из коллоидного золота (качественное сравнение с этим экспериментом приведено на рисунке 5).
Рисунок 6 демонстрирует качественное соответствие одной из экспериментальных ВАХ и зависимостью вероятности туннелирования с учетом взаимодействия с локальной модой среды - термостата (экспоненциальный фактор оценивается формулой (7), предэкспоненциальный - формулой (9)).
р=8
Ь —
Рис. 3 Зависимость вероятности туннелирования от параметра асимметрии потенциала (пропорционального величине приложенного электрического поля) в пределе «слабой» диссипации
л
і /
/
/
/
Рис. 4 Сравнение экспериментальных ВАХ (кривые 3 и 2 на рис. 1) с теоретическими (пунктирными) кривыми для вероятности туннелирования в пределе «слабой» диссипации
Рис. 5 Сравнение экспериментальной туннельной ВАХ в случае единичной квантовой точки из коллоидного золота [9] с теоретической (пунктирной) кривой для вероятности туннелирования в пределе «слабой» диссипации
Образец №14
\
и
Ь
Рис. 6 Сравнение экспериментальной ВАХ (кривая 3 на рис. 1) с теоретической (пунктирной) кривой для вероятности туннелирования с учетом взаимодействия с локальной модой среды - термостата
Как видно из приведенных сравнений, стандартная модель диссипативного туннелирования с учетом влияния на двухъямный осцилляторный потенциал электрического поля дает неплохое качественное соответствие с отдельными экспериментальными ВАХ для металлических квантовых точек в системе с АСМ/СТМ. Хотя на сегодня нам не известны данные экспериментов по термоуправляемости выявленного единичного пика на соответствующей зависимости для вероятности туннелирования, аналогичный рост величины пика с уменьшением температуры наблюдался на термозависимости пиков кондактанса квантовых нитей [10].
Список литературы
1. Krevchik V. D., Ovchinnikov A. A., Semenov M. B. [et al.] // Phys. Rev. B. - 2003. - V. 68. - P. 155426.
2. Krevchik V. D., Semenov M. B., Zhukovsky V. Ch., Yamamoto K.
[et al.] // Transfer processes in low - dimensional systems : memorial collection of articles, dedicated to prof. A. A. Ovchinnikov and A. I. Larkin’s memory/ - Tokyo : UT Research Institute Press, Japan, 2005. - P. 690. - (Publication of this book was supported by Nobel prize winner - 2003, prof. A. J. Leggett).
3. Овчинников, А. А. Принципы управляемой модуляции низкоразмерных структур : монография [Посвящается памяти члена-корреспондента РАН, зав. отделом Объединенного института химической физики РАН А. А. Овчинникова] / Овчинников А. А. , Кревчик В. Д. , Семенов М. Б. [и др.]. - М. : УНЦ ДО, 2003. -510 с.
4. Жуковский В. Ч., Кревчик В. Д., Семенов М. Б. [и др.] // Вестник
МГУ. - 2006. - Вып. 3. - С. 24. - (Серия 3 «Физика. Астрономия»).
5. Жуковский В. Ч., Кревчик В. Д., Семенов М. Б. [и др.] // Вестник
МГУ. - 2007. - Вып. 2. - С. 10. - (Серия 3 «Физика. Астрономия»).
6. Овчинников Ю. Н. // ЖЭТФ - 2007. - Т. 131. - № 2. - С. 286.
7. Ullien D., Cohen H., Porath D. // Nanotechnology. - 2007. - V. 18. - № 42. -
P. 424015.
8. Louis A. A., Sethna J. P. // Phys. Rev. Lett. - 1995. - V. 74. - № 8. - P. 1363.
9. Yanagi H., Ohno T. // Langmuir. - 1999. - V. 15. - № 14. - P. 4773.
10. Bychkov А. М., Stace Т. М. // Nanotechnology. - 2007. - V. 18. - P. 185403.