CC BY
18
УДК 621.315.592
ТЕМПЕРАТУРНЫЕ ЗАВИСИМОСТИ
ФОТОЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ КВАНТОВЫХ ТОЧЕК
CdTe В ZnTe
В. С. Багаев, В. В. Зайцев, Е. Е. Оншценко
В температурном диапазоне 5—150 А' проведено исследование спектров экситонного излучения системы квантовых точек С(1Те в Те. Установлен механизм уширеиия линии люминесценции при различных температурах. Показано. что температурный сдвиг линии соответствует АЕд(Т) в 2пТе. Предложен механизм гашения люминесценции системы квантовых точек при увеличении температуры, обусловленный термическим выбросом эк-ситонов из квантовых точек в барьерные состояния свободных экситонов.
С начала 90-х годов проявляется большой интерес к исследованию низкоразмерных структур, содержащих субмонослои (CMC) одного полупроводника в матрице [1 - 4]. В этом случае удается получать совершенные структуры с квантовыми точками на основе широкого круга полупроводников, имеющих значительное несоответствие постоянных решеток. Ранее [2, 3] нами было показано, что в спектрах фотолюминесценции структур CdTe/ZnTe, содержащих одни и два субмонослоя CdTe в ZnTe, появляются сравнительно узкие (2 - 3 мэВ) интенсивные линии экситонного излучения, обусловленные островками CdTe. В сравнении с изолированным субмоиослоем, линия излучения, обусловленная двумя близко расположенными CMC GV/Te, смещена относительно линий краевого излучения ZnTe в длинноволновую сторону. Это обстоятельство дает возможность проследить за ее изменениями (формой, положением, шириной, интегральной интенсивностью) в широком интервале температур. Полученная информация позволяет
выяснить механизм уширеиия линии с ростом температуры, а также сделать качественные выводы о степени локализации экситонного возбуждения островками и о механизме гашения излучения системы квантовых точек.
Исследуемая структура была выращена методом молекул яр но-лучевой эпнтакспп па подложке GaAs (001) и представляет собой пленку ZnTe толщиной порядка 1 мкм, в которую на расстоянии 40 им от поверхности были введены два субмоиослоя CdTe со средней ростовой толщиной ~ 0,25 монослоя, разделенные слоем ZnTe толщиной ~ 1,5 м.м. Анализ структуры методом просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения показал [3], что каждый CMC состоит из островков CdTe с латеральным размером 4-6 им, расположенных на расстояниях 14 18 нм.
Измерения спектров фотолюминесценции проводились в температурном диапазоне 5 - 150 К. Оптическое возбуждение осуществлялось аргоновым лазером, работавшим в режиме генерации отдельных линий (в описываемых экспериментах энергия кванта возбуждения - 2,541 эВ, плотность мощности оптической накачки ~ 100 мВт/мм2). Спектр анализировался двойным монохроматором ДФС-24 с предельным разрешением не хуже 0,01 нм. Сигнал с ФЭУ-136 регистрировался с помощью узкополосного усилителя с синхронным детектором. Эксперимент производился с использованием системы автоматизации на базе КАМА К и компьютера.
Температура, К
Рис. 1. Ширина линии люминесценции на полувысотс Г: кружки - экспериментальные данные, сплошная линия - расчет по формуле (1).
При анализе температурного поведения линии люминесценции квантовых точек
обращает на себя внимание существенное изменение ширины линии (Г) и се формы при высоких температурах: Г увеличивается более чем в три раза, причем, если при низких температурах форма линии люминесценции ближе к гауссовой, то при высоких - к лоренцевой. Этот факт указывает на то, что ширина линии при низких температурах определяется неоднородным ушнрением, а при высоких - преимущественно собственным ушнрением уровней энергии экситонов [о]. В полупроводниках /12 Д; наиболее существенным взаимодействием, приводящим к уширеншо, является фрелпховское взаимодействие с оптическими фонолами. В этом случае в обычных квантовых ямах зависимость Г(Т) определяется формулой [5]
где Гт/, - неоднородная ширина, Г;,д - константа экситон-фононного взаимодействия, Ни^о ~ энергия оптического фоиона, к - постоянная Больцмана. Теоретическая зависимость (1), наилучшим образом соответствующая экспериментальным данным, изображена сплошной линией на рис. 1. Параметрами при подгонке методом наименьших квадратов являлись Гр/г и Тги^о; в качестве Г;^ мы брали Г(5А) = 3.1 мэВ (ширина линии остается неизменной до 40 А ). Полученные таким образом значения констант Грд и 1\ьою равны 53 мэВ и 20 мэВ, соответственно. Величина энергии оптического фопона очень хорошо совпадает с энергией ЬО фонона в 2пТе. Этот факт, во-первых, служит дополнительным подтверждением того, что формула (1) адекватно описывает экспериментальные данные в нашей структуре. Во-вторых, он, по-видимому, свидетельствует о том, что, в силу очень малой толщины островков С ¿Те (один монослой), большая часть экситона локализована в барьере 7пТе. Оценки, проведенные в рамках метода огибающей волновой функции [3], показывают, что более 80% экситона сосредоточены в барьере. В этом случае следует ожидать, что сдвиг уровней энергии экситонов Д( Т) с температурой должен быть близок к величине изменения ширины запрещенной зоны АЕд(Т) в 7пТе. Действительно, как показано на рис. 2, экспериментальная зависимость Д(Г) очень хорошо воспроизводит ДЕд(Т) в барьере [б]. Что касается константы экситон-фононного взаимодействия, то ее значение более чем в 2 раза превышает величину Грд, приведенную в [7] для экситоипых состояний в короткопериодических сверхрешетках С(1Те/2пТе. Следует отметить, что вычисление Грд для конкретного типа структуры является довольно сложной задачей и требует знания не только энергий основного и возбужденного состояний экситонов, но и их волновых функций. В случае
обычных (двумерных) квантовых ям этот вопрос обсуждался в [8]. Теоретически и экспериментально [9] было показано, что величина зависит от соотношения энергии связи экситона Еех в основном состоянии и оптического фонона Ти^ю- при Еех > Тшю константа Гр/, уменьшается. Именно эта ситуация, по-видимому, реализуется в [7]. Используя результаты теоретической работы [10], можно показать, что в нашей системе энергия связи экситона близка к Еех (13 мэВ) в 2Г/г7'с, т.е. Еех < ¡10:10- Поэтому, для качественного объяснения большой величины следует предположить, что, во-первых, в исследуемой структуре имеется значительная плотность состояний с энергией выше основного на Та^ьо, и, во-вторых, рассеяние экситопов из основного в эти состояния имеет высокую вероятность.
о s ё
10"
M
н о
0
1 m
g 10
х
?
10 -
10'
.00
0.00
0.05
0.10
0.15
0.20 -1 -1
т .к
20 40 60 80 100 120 140 160 Температура. К
Рис. '2. Сдвиг максимума линии люминесценции Д(Т): кружки - экспериментальные данньн. сплошная линия - АЕд(Т) для ZnTe.
Рис. 3. Зависимость интегральной интенсивности линии люминесценции квантовых точек lg(I(T)/I(5)) от Г-1; кружки - экспериментальные данные, прямая линия получена путем аппроксимации высокотемпературных значений интенсивности по формуле (2).
На рис. 3 показана зависимость интегральной интенсивности линии люминесценции квантовых точек от температуры. Видно, что при Т > 40 А наблюдается заметное ослабление излучения, интенсивность которого при 150 К более чем в 100 раз меньше ее величины при 5 К. Часто делается попытка определения энергии активации Еа бе-зызлу нательных процессов по высокотемпературному спаду интенсивностей излучения в соответствии с соотношением (см., например, [7])
т=_i__с»
/(0) 1+Сехр(-§)'
где ЦТ) - интегральная интенсивность линии излучения при температуре 2'(/(0) - при близкой к нулю температуре), к - постоянная Больцмана, а константа С характеризует отношение скоростей безызлунательных и излучательных процессов. В ряде случаев величине Еа удается придать определенный физический смысл [7, 11, 12]. Для нашей системы оказалось, что Еа(45 мэВ) близка к разности энергий (40 .иjß) свободного эк-ситона в барьере и экситонов, локализованных субмонослоями CclTe. Поэтому гашение исследуемого излучения может быть обусловлено термическим выбросом экситонов, локализованных островками CclTe, в состояния свободных экситонов в ZnTe.
Исследованы температурные зависимости фотолюминесценции системы квантовых точек CclTe в ZnTe. Обнаружено, что при изменении температуры от 5 до 150 К линия люминесценции уширяется более чем в 3 раза. Показано, что природа такого уширения - взаимодействие с LO фонолами в ZnTe. Определена константа экситон-фононного взаимодействия (53 мэВ) и проведен качественный анализ ее величины. Показано, что температурный сдвиг линии соответствует АЕд(Т) в ZnTe. Ппелложен возможный механизм гашения люминесценции системы квантовых точек при увеличении температуры.
Авторы выражают благодарность А. Ф. Плотникову за. поддержку работы. Данная работа выполнена в рамках проектов РФФИ 96-02-17779 и 97-02-16721, а также проекта 97-1045 программы ФТНС Министерства науки РФ.
ЛИТЕРАТУРА
[1] Branclt О., Т а р f е г L., Р 1 о о g К., et al., Phys. Rev., B44, 8043 (1991-1).
[2] Б а г a e в В. С., 3 а й пев В. В., Кал и и и н В. В. и др., Письма в ЖЭТФ, 58, 82 (1993).
[3] В a g а е V V. S., Z a i t s е v V. V., К а 1 i n i n V. V., et al., Solid State Commun., 88, 777 (1993).
[4] M a g n e a N., J. Crystal Growth, 138, 550 (1994).
[5] Doran J. P., L o g u e F. P., M i y a j i m а Т., et al., Optical Engineering, 33, 3921 (1994).
[6] L a n g e n В., L e i d e r II., Limmer W., et al., J. Crystal Growth, 101, 718 (1990).
[7] Y о s h i m u ra S., N а к a t. a H., 0 h у a m а Т., et al., Jpn. J. Appl. Pliys., 34, 1459 (1995).
[8] II i г о s h i m а Т., Solid State Coramun., 68, 483 (1988).
[9] P e 1 e к a n о s N. Т., D i n g J., Hagerott M. et al., Phys. Rev., B45, 6037 (1992).
[10] L i u Y. X., R a j а к a runanayake Y., and M с Gill Т. C., J. Crystal Growth, 117, 742 (1992).
[11] X u Z. Y„ L u Z. D., Y a n g X. P., et al., Phys. Rev., B54, 11528 (1996).
[12] Storch D. R.,Schneide г R. P., W e s s e 1 s В., J. Appl. Phys., 72. 3041 (1992).
Поступила в редакцию 5 ноября 1997 г.
