CC BY
12
СПЕКТРЫ ОПТИЧЕСКИХ ФУНКЦИЙ НАНОКРИСТАЛЛОВ КРЕМНИЯ, _ИЗОЛИРОВАННЫХ В МАТРИЦЕ КВАРЦА_
УДК 537.226.112
СПЕКТРЫ ОПТИЧЕСКИХ ФУНКЦИЙ НАНОКРИСТАЛЛОВ КРЕМНИЯ, ИЗОЛИРОВАННЫХ В МАТРИЦЕ КВАРЦА
СТЕРХОВА Ю.А., МОКРУШИН С.С., СОБОЛЕВ ВВ., *СОБОЛЕВ В.Вал.
Удмуртский государственный университет, 426034, г. Ижевск, ул. Университетская, 1 *Ижевский государственный технический университет, 426063, г. Ижевск, ул. Студенческая, 7
АННОТАЦИЯ. Впервые определены спектры комплекса оптических функций нано- кристаллов Si в кварцевой матрице. Они рассчитаны на основе эллипсометрических спектров в области (1,1^5,0) эВ. Установлены их основные особенности и отличия от оптических спектров объемного кремния. Предположена экситонная природа обеих основных структур оптических спектров нанокристаллического кремния.
КЛЮЧЕВЫЕ СЛОВА: нанокристаллы кремния, диэлектрическая проницаемость, оптические функции, структура спектров, экситонные переходы.
ВВЕДЕНИЕ
Нанокристаллический кремний (нк-Si) весьма перспективен как материал для миниатюризации устройств оптоэлектроники, приборов записи информации, электронных блоков с переходами металл-оксид-полупроводник и др. Исследованиям его свойств посвящено очень много работ [1 - 9]. Большинство из них рассчитывают теоретические особенности экситонов, спектров излучения кластеров, зависимость наименьшей энергии переходов от размера частиц. В сравнительно немногих экспериментальных работах рассматривают сложные особенности многослойной структуры нанообразцов из нескольких слоев разной природы. Экспериментальные исследования оптических свойств в основном ограничиваются спектрами излучения.
Многие свойства материалов и приборов на их основе определяются электронной структурой. Наиболее эффективно она изучается по оптическим спектрам в широкой области энергии обширного комплекса функций [10-12]: мнимой (s2) и реальной (si) частей диэлектрической проницаемости; реальных (Res-1, Re(s+1) ) и мнимых (-Ims , -Im(s+1) ) частей объемных и поверхностных характеристических потерь энергий электронов; эффективного количества валентных электронов neff(E), участвующих в переходах до заданной энергии E и др.
При наличии пары функций s2(E) и s1(E) все остальные функции рассчитывают, используя аналитические формулы без каких-либо предположений, экстраполяций или упрощений. Эта возможность предоставляется данными работы [4].
В работе [4] синтезированы нанокристаллические слои кремния в матрице кварца SiO2 методом имплантации ионами кремния с дозой 1017 атомов/см2 при энергии E=100 кэВ. Они образуются на глубине до 250 нм в слое SiO2, термически выращенного на подложке p-Si после дополнительной термообработки при 1000 °C в течение 30 мин в атмосфере азота. Согласно структурным измерениям размер нанокристаллов кремния около 4,2 нм. На таких образцах были измерены эллипсометрические спектры s(E) в области (250^1100) нм. Использованные пленки содержали нк-Si, внедренные в матрицу из SiO2. Поэтому для расчетов s2(E) и s1(E) нк-Si в [4] использована известная модель Максвелла-Гарнета в приближении эффективной среды и данные для s(SiO2), объемные доли нк-Si и кварца.
Цель настоящего сообщения состоит в определении спектра полного комплекса фундаментальных оптических функций нанокристаллического кремния, установлении их особенностей и различий со спектрами объемного кремния (с-Si).
МЕТОДЫ РАСЧЕТОВ
Комплексы спектров оптических функций нк^ и с^ в области (1^5) эВ были рассчитаны на основе спектров в2(Е) и в^Е) нк-Si [4] и с^ [11] с помощью специальных пакетов компьютерных программ, которые подробно изложены в [10 - 12] и обсуждены в [13 - 15].
РЕЗУЛЬТАТЫ РАСЧЕТОВ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
Экспериментально-расчетные спектры в2(Е) и в1(£) нк^ сильно отличаются от экспериментальных данных для с^ по положению и интенсивности основных двух максимумов (рис. 1); максимумы в2(Е) с^ при ~ 3,4 и 4,2 эВ высокой интенсивности (около ~ 40) трансформируются для нк^ в существенно более слабые максимумы при ~ 3,54 и 3,94 эВ со смещениями максимумов в область больших (меньших энергий) на 0,14 (0,26) эВ. Естественно, эти изменения отразились и на расчетных спектрах других функций (рис. 2). В спектрах Я, k, а, а изменения аналогичны случаю в2(Е): особенно заметно уменьшились интенсивности а и в2Е2 по всей области энергии, Я(Е), k(E), а(Е) для коротковолнового максимума при сравнительно небольшом понижении длинноволнового максимума.
Спектры объемных (-1тв-1) и поверхностных (-1т(в+1)-1) потерь энергий электронов нанокремния по сравнению с с^ почти не изменились по форме и по положению структур кривых, но уменьшились по интенсивности в ~ четыре раза.
Функции Пей(Е), рассчитанные по в2(Е) и -1тв-1, при Е=5 эВ в ~ 2,5 и ~ 27 раз у нк^ меньше, чем у с^, т.е. количество валентных электронов, участвующих в формировании оптических переходов у нк^, очень сильно понижается.
Несмотря на сильное понижение всех кривых оптических функций нк^ в максимумах сохраняются очень высокие их значения. Хорошее выделение спектров в2(Е) и в1(Е) слоев нк^ в [4] из измеренных эффективных кривых подтверждается совпадением значений в1(Е) нк^ в [4] с экспериментальными данными работы [2] для в1 при малых энергиях: 9, 8.
Средние размеры нк^ ~ 4,2 нм [4]. Поэтому теоретически смещение длинноволнового края поглощения нк^ ожидается небольшим. Это наблюдается по примерно одинаковому длинноволновому началу кривых а, k, а, в2Е у нк^ и с^.
СПЕКТРЫ ОПТИЧЕСКИХ ФУНКЦИЙ НАНОКРИСТАЛЛОВ КРЕМНИЯ, ИЗОЛИРОВАННЫХ В МАТРИЦЕ КВАРЦА
Рис. 2. Расчетные спектры нк^ для Л(1,2) и а(3,4) (а), «(1,2) и &(3,4) (б), а(1,2) и е2Е2 (3,4) (в), и^) (1,2) и иeff(-/m8"1) (3,4) (г), -1те-1 (1,2), -Im(6+1)-1 (3,4) (д)
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
В настоящем сообщении впервые определены спектры полного комплекса фундаментальных оптических функций нанокристаллического кремния со средними размерами ~ 4,2 нм в области (1,5^5,0) эВ. Установлены их основные особенности и различия с функциями объемного кремния: обе основные структуры нк-Б1 заметно смещены по энергии и сильно ослаблены по интенсивности по сравнению со спектрами с-Б1. Эти смещения направлены в разные стороны, не монотонно в одну область, что
свидетельствует о заметной перестройке электронной структуры нк-Si. Проявление обоих максимумов у нк-Si, возможно, аналогов структур с-Si непосредственно с большой вероятностью подтверждает предположение об их происхождении по модели экситонов малого радиуса. Эти данные количественно существенно подтверждают многолетние известные предположения об экситонном характере основных структур оптических спектров объемных кристаллов кремния и других неметаллов в области энергии E>Egd.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Ramos L.E., Degoli E., Cantele G. et al. Optical absorption spectra of doped and codoped Si nanocrystallites // Phys. Rev. B. 2008. V. 78, №23. P. 235310 (11).
2. Ng C.Y., Chen T.P., Ding L. et al. Static dielectric constant of isolated nanocristals embedded in a SiO2 thin film // Appl. Phys. Lett. 2006. V. 88, №6. P 063103 (3).
3. Москаленко А.С., Яссиевич И.И. Экситоны в нанокристаллах Si // ФТТ. 2004. Т. 46, №8. С. 1405-1475.
4. Ding L., Chen T.P., Liu Y. et al. Optical properties of silicon nanocrystals embedded in a SiO2 matrix // Phys. Rev. B. 2005. V. 72, №12. P. 125419 (7).
5. Jun K.H., Baik S.J., Lim K.S. et al. Simulation of ellipsometric spectra from nanocrystalline silicon // Phys. Rev. B. 2003. V. 67, №15. P. 155326 (7).
6. Ranjan V., Kapoor M., Singh V.A. The band gap in silicon nanocrystallites // J. Phys.: Condens. Matter. 2002. V. 14, №26. P. 6647-6655.
7. Delerue C., Lannoo M., Allan G. Exitonic and quasiparticle gaps in Si nanocrystalls // Phys. Rev. Lett. 2000. V. 84, №11. P. 2457-2460.
8. Leung K., Whaley K.B. Electron-hole interactions in silicon nanocrystals // Phys. Rev. B. 1997. V. 56, №12. P. 7455-7468.
9. Huaxiang Fu., Ling Ye., Xide Xie. Optical properties of silicon nanostructures // Phys. Rev. B. 1993. V. 48, №15. P. 10978-10982.
10. Соболев В.В. Собственные энергетические уровни твердых тел группы A4 Кишинев : Штиинца, 1987. 207 с.
11. Соболев В.В., Алексеева С.А., Донецких В.В. Расчеты оптических функций полупроводников по соотношениям Крамерса-Кронига. Кишинев : Штиинца, 1976. 123 с.
12. Соболев В.В., Немошкаленко В.В. Методы вычислительной физики в теории твёрдого тела. Электронная структура полупроводников. Киев : Наук. думка, 1988. 423 с.
13. Соболев В.В., Калугин А.И., Соболев В.Вал. и др. Оптические свойства и электронная структура флюорита и корунда // ФТТ. 2002. Т. 44, №5. С. 836-844.
14. Kalugin A.I., Sobolev V.V. Electronic structure of cadmium fluoride // Phys. Rev. B. 2005. V. 71, № 11. P. 115112 (7).
15. Соболев В.В., Соболев В.Вал., Ураков Д.М. Электронная структура титаната стронция // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2009. №5. С. 40-46.
THE SPECTRA OF THE OPTICAL FUNCTIONS OF THE SILICON NANOCRYSTALS EMBEDDED IN A QUARTZ MATRIX
Sterkhova Ju.A., Mokrushin S.S., Sobolev V.V., *Sobolev V.Val.
Udmurt State University, Izhevsk, Russia *Izhevsk State Technical University, Izhevsk, Russia
SUMMARY. The spectra of the optical functions set of the nanocrystalline silicon embedded in a quartz matrix was obtained in the first time. They were calculated by means of the ellipsometric spectra in the range 1.1 eV to 5.0 eV. It were established their main peculiarities and differences from the optical spectra of the c-Si. It was supposed the exitonic model of both main structures of the optical spectra for the nc-Si.
KEYWORDS: nanocrystals of Si, dielectric permittivity, optical functions, structure of spectra, exiton model.
Стерхова Юлия Анатольевна, магистр физико-энергетического факультета УдГУ,
Мокрушин Сергей Сергеевич, студент 5 курса физико-энергетического факультета УдГУ, тел. (950)810-28-33, e-mail: [email protected]
Соболев Валентин Викторович, доктор физико-математических наук, профессор кафедры Физики твердого тела физико-энергетического факультета УдГУ, тел. (3412)50-05-87, e-mail: [email protected]
Соболев Валентин Валентинович, доктор физико-математических наук, профессор кафедры физики ИжГТУ
