Снижение уровня радиационного воздействия от локальных подземных захоронений радиационных отходов Текст научной статьи по специальности «Науки о Земле и смежные экологические науки»

---------------------------------------- © С.Г. Гендлер, Н. А. Мироненкова,

2006

УДК 546.621

С.Г. Гендлер, Н.А. Мироненкова

СНИЖЕНИЕ УРОВНЯ РАДИАЦИОННОГО ВОЗДЕЙСТВИЯ ОТ ЛОКАЛЬНЫХ ПОДЗЕМНЫХ ЗАХОРОНЕНИЙ РАДИАЦИОННЫХ ОТХОДОВ

Семинар № 8

О

днои из важных экологических проблем на территориях размещения мегаполисов является предотвращение прогрессирующего загрязнения окружающей среды и облучение населения от локальных подземных захоронений радиоактивных отходов.

Многие из этих захоронений были сделаны в период, предшествующий активной застройки мегаполисов. В связи с этим в настоящее время они оказались расположенными в районах компактного проживания людей. Например, для Санкт-Петербурга такими районами являются Петроградский, Васильевский, Кировский, Адмиралтейский, Приморский, Московский и Невский районы.

Уровень воздействия локальных захоронений подземных радиоактивных отходов зависит:

• от близости к местам проживания и объема локального подземного захоронения;

• от состава радиоактивных отходов;

• от условий захоронения.

Дэкс, мкР/ч

Ориентировочная

Рис. 1. Зависимость величины экспозиционной дозы от времени пребывания людей в районе локальных захоронений радиационных отходов

оценка воздействия локальных подземных захоронений радиоактивных отходов на людей может быть осуществлены следующим образом.

В соответствии с нормами радиационной безопасности (НРБ-99) величина эффективной дозы облучения для населения, подвергающемуся воздействию локальных захоронений радиоактивных отходов не должна превышать 1 мЗ в год [1].

Из этой величины несложно рассчитать предельное значение экспозиционной дозы Дэк (мкР/час), которое будет приводить к превышению этой предельной величины (рис. 1).

Из анализа расчетных данных, представленных на рис.1,следует, что при увеличении времени воздействия ионизирующего излучения от локальных подземных захоронений радиоактивных отходов на людей с 1000 час до 4000 час. предельное значение экспозиционной дозы Дэк

час

снизится от106 мкР/час до 26 мкР/час.

Факторами, определяющими распространение радиоактивного загрязнения, являются число, количество, расположение и гидроизоляционные свойства поверхностей контакта с грунтами могильников, содержащих радиоактивные отходы, химический состав этих отходов, физико-химические свойства грунтов, гидрогеологические условия, характеризующие район захоронения радиоактивных отходов, а также продолжительность существования могильников.

Для установления динамики радиационного загрязнения необходимо исследовать физико-химическое взаимодействие фильтрующих потоков, содержащих радиоактивные изотопы с различными типами пород, представленными в геологическом разрезе. По характеру взаимодействия можно будет делать вывод о том, какая часть изотопов адсорбируется на поверхности пород, а какая выноситься фильтрующим потоком в близлежащие водоемы. После оценки степени радиоактивного загрязнения на рассматриваемой площади может быть принято решение о дальнейшем использовании данной территории.

В зависимости от степени радиоактивного загрязнения для локализации или минимизации его негативного влияния на окружающую среду могут быть использованы как повышение герметичности могильников радиоактивных отходов при условии оставления их на прежнем месте, так и методы частичной или полной дезактивации грунта. В последних случаях весь

Таблица 1

Характеристика исследуемых образцов грунта

цикл работ по дезактивации может быть выполнен без вывоза грунта за пределы площади радиоактивного загрязнения.

Оценка возможности минимизации негативного воздействия локального захоронения радиоактивных отходов на окружающую среду была выполнена для условий территории бывшего военного городка базы ВМФ СССР [2], который был расположен в одном из кварталов Васильевского района г. Санкт-Петербурга и занимал площадь 3600 м2. В качестве могильников для захоронения радиоактивных отходов в период существования базы были использованы бетонные колодцы. В результате фильтрации грунтовых вод через поверхности этих колодцев происходили с одной стороны вымывание радиоактивных изотопов из вещества, сосредоточенного внутри могильников, а с другой - перенос этих изотопов по объёму грунта, окружающего могильники. Распространению радиоактивных изотопов на сравнительно большое расстояние от места расположения могильников способствовали высокие фильтрационные свойства грунта, имеющего природно-техногенное происхождение и представленного в слое с глубиной от поверхности 2-4 м грубозернистыми песками, щебнем, кирпичной крошкой, известняками, шлаком, стеклом. Ниже этой глубины залегают литориновые пески с прослоями и линзами глин. В верхней части пески грубозернистые, в нижней части пески пылеватые, переходящие в алевролиты и глины. В наиболее характерной части среднезернистых песков средний размер зерен 0,3 мм, максималь-

Название образца Формула Удельная поверхность, м2/г

Каолинит АЦОН^ЦОіо] 5,2

Кембрийская голубая глина К2АІ4[Л128і6О2о](ОН,Е)4 5,86

Олигоклаз С^ао>9Сао>і)[Л1ід812>9°8] 0,17

Альбит ЩАМзО^ 0,20

Калиевый полевой шпат К[АМзО8] 0,21

Доломит Са(М^е)[С°з]2

Таблица 2

Результаты анализа по стронцию

Со , М С«, , М Г, МОЛЬ/КГ От/ж рН

исх. конеч.

10-4 0,42 -10-4 0,5810-3 15,01 3,05 4,09

2-10-4 1,0510-4 0,9510-3 10,17 2,81 3,35

410-4 2,08-10"4 1,9210-3 10,86 3,03 3,42

6-10-4 3,33-10"4 2,67-10-3 9,66 2,91 3,38

8-10-4 4,3610-4 3,6410-3 10,44 2,82 3,11

10-3 5,55-10"4 5,55-10-3 10,02 2,82 3,68

2-10-3 1,1310-3 8,7-10-3 10,69

310-3 1,8910-3 1,1110-2 9,79

7-10"3 5-10-3 2-10-2 7,14

910-3 6,5-10-3 2,5-10-2 7,40

10-2 0,73-10-2 2,7-10-2 7,25

2-10-2 1,72-10-2 2,8-10-2 -

410-2 3,7110-2 2,9-10-2 -

ный 2,0-2,5 мм. Класс с размером зерна менее 0,1 мм составляет 13 масс.%. Основные минералы: кварц, полевые шпаты, биотит, амфибол, гидрослюды. Водоупорный горизонт залегает на глубине около 20 м.

Для определения характера распределения изотопов стронция по геологическому разрезу были исследованы закономерности химических форм свя-зи 908г с различными типами пород, содержащимися в разрезе. Целью данных исследований являлось определение типов грунтов, на которых адсорбируется основная часть переносимого фильтрационным потоком радионуклида 908г.

Данные исследования были проведены в лабораторных условиях на образцах грунта.

Анализ данных, представленных в таблице показывает, что удельная поверхность образцов коррелирует со значениями их обменной емкости, а также со степенью дисперсности. Чем выше дисперсность, тем больше удельная поверхность и обменная емкость. Этим можно объяснить известный факт накопления радионуклидных загрязнений в мелких фракциях грунтов.

По степени снижения сорбционной способности все исследованные образцы можно расположить в ряд:

Кембрийская голубая глина ~ каолинит >> калиевый полевой шпат > доломит > альбит > олигоклаз. Таким образом можно сделать вывод о том, что изотопы стронция-90 фиксированы преимущественно на глине. В этой связи для дальнейшего исследования, выбрана кембрийская голубая глина состава: К2А14[А128і6О20](ОИ,Р)4.

С целью характеристики фиксации 908г на глине, была изучена изотерма адсорбции стронция на глине. Результаты анализа по стронцию представлены в табл. 2.

Количество адсорбированного вещества рассчитывали по формуле:

Г _ (Со—) V р , моль/ кг (!)

т

Коэффициент распределения между твердой и жидкой фазами определены:

_ (Со - Ся) • V .р

(2)

ся- т-Я '

где Со, См - исходная и равновесная концентрации стронция в водной фазе, моль/кг; V - объем раствора м3; р - плотность раствора, кг/м3; т - масса навески исследуемого образца, кг; у3г2+ - коэффи-

циент активности стронция в исходном растворе рассчитанный по уравнению Дэвис.

По экспериментальным данным была построена изотерма адсорбции, отражающая зависимость величины адсорбции стронция от равновесной концентрации раствора См (рис. 2).

Представленные экспериментальные данные для стронция, свидетельствуют о том, что удельная адсорбция увеличивается с ростом концентрации раствора, причем в области малых концентраций эта зависимость носит прямолинейный характер («область Генри»).

При повышении концентрации исследуемого раствора, удельная адсорбция стремиться к предельному значению, отвечающему насыщению поверхности глины катионами 8г2+ .

В начальный период времени горные породы, содержащие глину, могут выступать своеобразным «фильтром» на котором осаждаются изотопы стронция, но с течением времени происходит перенасыщение катионами стронция поверхностями грунта, и они теряют способность задерживать изотопы, что позволяет утверждать о повышении условий воздействия на водоемы.

На основании проведенных инженерно-изыскательских работ было установлено, что общая площадь радиоактивного загрязнения составляет примерно 2000 м2, а его глубина достигает 6 м. Таким образом, объем загрязненного грунта превышает

Рис. 2. Изотерма катионов

стронция на глине

10000 м3 [3]. При этом основным загрязняющим изотопом является стронций-90 (908г), удельная активность которого в грунте составляет 98-99 % (для сравнения удельная активность, обусловленная присутствием цезия-137, не превышает 1-2 %). Уровень радиоактивного загрязнения грунта превышает 10-4 Ки/кг (3700 кБк/кг) при нормативной величине 2-10-6 Ки/кг (74 кБк/кг).

Значительная площадь территории, загрязненной радиоактивными изотопами, её коммерческая привлекательность для жилищного строительства, а также расположенные в непосредственной близости акватория Финского залива и гостиничный комплекс «Прибалтийский», определили выбор в качестве основного направления минимизации негативного влияния на окружающую среду захоронения радиоактивных отходов осуществление дезактивации грунта на месте его залегания.

Для разработки технологии дезактивации были рассмотрены методики очистки грунта от радионуклидов такие как известкование почвы [4, 5], флотация с ПАВ [6], электромиграционное выделение радионуклидов из грунтов [7], элюентная промывка. Наиболее простым и экономичным способом обезвреживания является ионообменное промывание (элюент-ная промывка), основанная на вытеснении изотопов стронция-90 с поверхности грунтов растворами, содержащими катионы с большей вытеснительной способностью [2]. В качестве катиона-вытеснителя был выбран Бе3+ так как он обладает большим зарядом, относительно малым радиусом и с высоким комплексообразующим действием. Выбор аниона соли имел следующие основания. Соли слабых кислот не подходят вследствие необратимого гидролиза. Сульфат-ионы оказывают маскирующее

Осадок

Ca(Sr)COз+Fe(OH)з

Рис. 3. Технологическая схема дезактивации грунта

действие на катионы железа вследствие комплексообразования. Нитраты железа (3+) неустойчивы, а также не удовлетворяют агрохимическим требованиям. Поэтому в качестве элюента для дезактивации почв был выбран раствор хлорида железа (3+).

Технология кучного выщелачивания была опробована на массе грунта 100 кг. Проба грунта была просеяна через сетку для удаления камней и строительного мусора, затем помещена на поддон из спец-

пластиката на бетонном основании. Высота слоя грунта на поддоне составляла 2030 см. Сток промывных вод был обеспечен наклоном основания кучи на угол около 8° и отверстиями с водосточными трубками в нижней части поддона. Грунт равномерно смачивали элюирующими растворами. Промывные воды медленно просачивались через грунт и самотеком стекали через трубки в приемники растворов. Скорость фильтрации составляла около 6 литров раствора в час. Кучу за-

Очищенная

вода

щищали полиэтиленовой пленкой от атмосферных осадков и слоем стеклоткани от сползания по наклонному основанию в ходе промывки.

Получена степень очистки 60 %, после чего промывание прекратили вследствие замерзания грунта. В данном варианте технологии необходима доработка формования кучи с целью повышения фильтруемости грунта, предотвращения его слипания и снижения уноса мелкодисперсной фракции.

Технологию промывания в реакторе с мешалкой моделировали на двух образцах массой по 5 кг, при этом результаты параллельных опытов совпали в пределах погрешности измерений. Образцы воздушно-сухого грунта заливали растворами элюентов в полиэтиленовом

ведре. Пульпу периодически перемешивали в течение 6 часов, затем отстаи-вали. На следующий день раствор декантирова-

1. Нормы радиационной безопасности (НРБ-99).М.:Минздрав России. 1999.113 с.

2. Чиркст Д.Э., Литвинова Т.Е., Череми-сина О.В., Стрелецкая М.И., Иванов М.В., Миро-ненкова Н. А.//Разработка физико-химических основ и опытной технологии дезактивации грунтов от загрязнения радионуклидами цезия и стронция. Отчет по НИР. СПГГИ. 2000.

3. Дибров И.А., Чиркст Д.Э., Чалиян К.Н., Стрелецкая М.И.// Радиохимия, 2000, т.42, №3, с.273 - 276.

ли и заливали свежую порцию элюента. Эксперимент проводили в помещении при температуре около 20°. Получили коэффициенты очистки до 10, что соответствует 90 %-ной дезактивации.

Предлагаемая технологическая схема дезактивации грунта представлена на рис. 3.

Из полученных данных следует, что грунты с низким уровнем загрязнения, до 6-10-6 Ки/кг, при необходимом коэффициенте очистки менее 3, в целях экономии средств можно промывать по технологии кучного выщелачивания. При более высоких уровнях загрязнения грунта коэффициент очистки до 100 может обеспечить технология промывания в реакторе с мешалкой. Повышение коэффициента распределения стронция-90 и интенсификация процесса возможны за счет его проведения в ёмкости с рубашкой при температуре 50-60 0С.

---------------- СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

4. Моисеев И.Т., Тихомиров ФА., Рерих Л А. и др.// Агрохимия, 1990, № 3, с. 100-107.

5. Моисеев И.Т., Тихомиров Ф.А., Мартю-шов В.З., Рерих ЛА.// Агрохимия, 1988, № 5, с.86-91.

6. SkribaM.C.// Third Annual Scientific Conference Nucl.Soc.Internat., These, Moskou, 14-18 Sept. 1992.

7. Прозоров Л.Б., Громыко П.А., Мартьянов В.В (ВНИПИпромтехнология)// Опыт применения электромиграционной технологии для очистки грунтов от цезия-137, 1993. Тез. докл., с.7.

— Коротко об авторах

Гендлер С.Г. - профессор, доктор технических наук,

Мироненкова Н.А. - аспирантка,

кафедра «Безопасность производства и разрушение горных пород», Санкт-Петербургский государственный горный институт (технический университет)