Ромбоэдрические антиферромагнетики. Магнитные фазы и структура стенок
Халфина А.А., Плавский В.В.(ШеогрЬу8@Ь8и.Ьа8Ье^.ги ),
Шамсутдинов М.А.
Башкирский госуниверситет, Уфа
Ромбоэдрические антиферромагнетики (АФМ) относятся к пространственной группе с низкой кристаллографической симметрией, поэтому обладают большим многообразием магнитных состояний по сравнению с одноосными АФМ. Среди ромбоэдрических антиферромагнетиков наиболее полно как теоретически, так и экспериментально исследован Сг203. Интерес к нему обусловлен наличием магнитоэлектрического эффекта. Однако существующие теоретические исследования однородного состояния ограничены условием малости [1-3], а в случае доменной структуры пренебрежимой малости [3,4] анизотропии в базисной плоскости по сравнению с одноосной анизотропией. Между тем, внешнее магнитное поле Н, параллельное выделенной кристаллографической оси может привести к нарушению этого условия [5]. В полях Н, выше поля спин-флоп перехода Н^- магнитная структура, как и в случае легкоплоскостных гексагональных антиферромагнетиков [6] может определяться анизотропией в базисной плоскости. В работе [7] показано влияние анизотропии в базисной плоскости на поле Н^ и на поля лабильности легкоосных тетрагональных антиферромагнетиков. На необходимость учета анизотропного биквадратичного взаимодействия для объяснения формирования доменной структуры в гематите под действием магнитного поля, параллельного кристаллографической оси второго порядка, указано в [8]. Доменная структура в антиферромагнетике Сг203 наблюдалась в [9,10]. К тому же, в ситуациях связанных с проявлениями магнитоэлектрического эффекта, энергия анизотропии в базисной плоскости конкурирует с магнитоэлектрической энергией [11,12].
Таким образом, для количественного описания АФМ требуется учет инвариантов более высокого порядка по векторам ферро- и антиферромагнетизма т и I в свободной энергии. В настоящей работе поставлена задача исследования влияния инвариантов вплоть до 6-го порядка, характерных для АФМ ромбоэдрической симметрии, на спектр однородных состояний и структуру доменных границ. Получено, что АФМ испытывает ряд переходов первого рода, построены соответствующие фазовые диаграммы и рассчитаны линии фазовых переходов. Показано существование доменных границ с некруговой траекторией вектора I.
Рассматривается двухподрешеточный АФМ со структурой 3+2Х1 , плотность свободной энергии которого имеет вид [2,3]:
(+ч К 2 (+ч
+1 (( + Иу )3 - ( - Иу )3) + 2 е((/х + йу } +(!х - Ну )6) - 2М0тН. (1)
2 —1
Здесь В ~ 4М0 X - константа однородного обмена, х - поперечная антиферромагнитная восприимчивость, 2М0-намагниченность насыщения, А ~ В^0, - константа неоднородного обмена, - постоянная кристаллической решетки; а, а^ d, е - константы магнитной анизотропии.
2 2
Задачу будем решать в равномодульной модели АФМ: т1 = 0,
т + I = 1 [2].
Решая уравнения движения для I и т относительно т, с учетом малости всех взаимодействий по сравнению с обменным, получим 2М 0 т = х\Н — (Н1 )1 ]; подставив это значение в (1), получим выражение для свободной энергии, зависящее только от вектора антиферромагнетизма I. Аналитически решить задачу определения магнитного состояния в ромбоэдрических АФМ в полном объеме не представляется возможным, поэтому в настоящей работе проводится численное решение задачи.
Введем сферическую систему координат (рис.1), в которой азимутальный угол 0 описывает поворот вектора I в плоскости, проведенной через кристаллографическую ось третьего порядка 3+ - ось z и образующей угол у с осью второго
порядка 2— - ось X . Угол р будет описывать выход вектора I из плоскости Xz:
I = (cosрsin0,sin р,cosрcos0).
Рис.1. Система координат.
В случае плоских, параллельных оси z доменных границ, плоскость ДГ можно совместить с плоскостью Xz, и тогда угол у описывает ориентацию плоскости ДГ относительно кристаллографической оси 2Х, а 0(У), р(У) - структуру стенки.
Вначале определим возможные магнитные фазы. Рассмотрим характерный для Сг203 случай а > 0, а1 < 0. Плотность энергии однородного состояния в поле равна
^(0,р) =| ах | g(0,р),
(2)
где
g(0,р) = -- 2)cOS2 0cos2 р - ^шэ4 0шэ4 р -
3 4 2 2
- ^[(эт 0cos0cos р- 3sin0cos0cos рsin р)эт3у +
2 3 3
+ (3sin 0cos0sinрcos р- cos0cosрsin р)шэ3у] + д2[( sin6 0cos6 р-15sin4 0sin2 рcos4 р+15sin2 0эт4 рcos2 р-sin6 р)шэ6у-
5 5 3 3 3 5
-(6эт рsinр-20sin 0cos рsin р + 6sin0cosрsin р)эт6у].
2
Здесь д=(а-хН )/|а11, д^/\а1\, д2=е/\а1\,
Симметрия задачи позволяет провести вместо двухмерной минимизации две одномерные по углу 0 при двух значениях у=0 и у=п/6, при р = 0 . Таким образом, задача определения магнитных фаз сводится к решению системы:
% = 0 д2^ > 0 д2^ > 0 д2 g д 2 g
( ^2 ^2 д g
д0 др
> 0
д0 ' д02 др2 ' д02 др2
При этом угол 0 описывает отклонение вектора антиферромагнетизма I от оси третьего порядка. Удобно также изучать зависимость от одного из параметров задачи (д, дьд2), оставляя два других постоянными (рис. 2.).
Решение задачи проведем в широком интервале изменения значений эффективной константы анизотропии второго а-хН2 и константы четвертого d при фиксированном значении константы анизотропии шестого порядка е. Результаты расчета приведены в виде фазовых диаграмм (рис.3Л-3Б), из которых следует наличие симметричной фазы Ф 0 (двукратно вырожденной) с направлением вектора антиферромагнетизма вдоль оси третьего порядка и угловой фазы Ф^ (шестикратно вырожденной) с направлением вектора антиферромагнетизма под углом к оси третьего порядка при любых значениях константы е (см. рис.5В). При отрицательных значениях е существует также фаза с вектором антиферромагнетизма, перпендикулярным оси третьего порядка, обозначим ее как Ф^ (опрокинутая фаза, шестикратно вырождена). При положительных значениях е такой фазы нет, однако при уменьшении константы d до нуля происходит непрерывное увеличение
угла в фазе Ф^ до значения 900.
Рис.2. Фазы (слева) и приведенные плотности энергии g (справа) при (а-уН1)/1а1\=\.4, в/\аА=-\, для различных значений ¿/\аА. (см. линию p-p' на рис.3. О
На рис.3А-3Э приведены границы существования соответствующих фаз и линии фазовых переходов первого рода между парами фаз. При в <0 имеются три фазы и существуют тройные точки. Диаграмма при d<0 не приводится, она может быть получена отражением от оси d=0. Интересной особенностью фазовой диаграммы при в>0 является наличие вблизи границы существования угловой фазы небольшой ограниченной зоны, где есть дополнительная метастабильная угловая фаза, с энергией несколько большей энергии основной угловой фазы.
А. в/\а7\=0;
¿/¡а,
(л
2-Я
2/
<Ь
Ф
у1
Л -3
. А
о 1 ?
4 5 6 7
Га-У.Н^/а
В. в/\а7\=-0.2;
! р а !
1 - 2 /
Фо
\1 -3
Ф/ 1-2
Фп
л -з
1 Р 2 3 4 5 6 7 (а-ХН2)/а1
С. е/|а7|= -1.0; линия р-р' соответствует рис.2.
Б. е/|а7|=1.0.
Рис.3. Фазовые диаграммы:
1- граница симметричной фазы Ф 0, 2 - граница угловой фазы Ф ^, 3 - граница опрокинутой фазы Ф^; 1-2; 1-3; 2-3 - линия фазового перехода первого рода между соответствующими фазами.
Теперь подробно исследуем структуру возможных доменных границ в симметричной фазе Ф 0, сравним их энергии и установим возможность перехода их друг в друга.
Е = Е0 Г
— ю
А2+^(А2+
сг
¡сг
^, (3)
где Е0 = А | а |, §0 - плотность энергии в доменах.
Уравнения Эйлера, минимизирующие (3), записываются в виде:
С
¡г
2 Л
cos ( (—)
р
2 + Sin р COS р
2
С р
=ёв ,
'св2
(4)
сг
ёр
где г = ¥ / ^А / | а1 | - безразмерная координата. Уравнения (4) будем решать с
граничными условиями для 180-градусных доменных границ, что соответствует структуре стенок, разделяющих два домена с противоположными направлениями вектора I в симметричной фазе:
в(г ^ —«) = 0 в(г = п
р(г ^ —ю)=0 р(г ^ +«)=0.
Для плотности энергии 20 в доменах в этом случае будет справедливо
2
g0 = g(0,0) = g(n,o) = -^ = -а-|а'\.
2 2 \а1 \
Методика численного расчета граничной задачи (4)-(5) полностью аналогична описанной в работе [13] для многоосного ферромагнетика. Существуют как границы с круговой траекторией поворота вектора антиферромагнетизма, так и границы
u и т-\ u и
с некруговой траекторией. В границах с круговой траекторией на поверхности единичной сферы вектор антиферромагнетизма поворачивается в плоскостях ф = п/6 + пп/3 (п = 0, ± 1, ± 2,...), но в отличие от многоосного ферромагнетика
ориентация плоскости доменной границы ц произвольна. Энергия таких стенок всегда больше энергии стенок с некруговой траекторией l на поверхности единичной сферы (см. напр. рис.7А). С ростом величины d/1 а1 |, при достижении границы существования угловой фазы (линия 2 на рис.3) в доменной границе с круговой траекторией образуется перетяжка, связанная с наличием наряду с симметричной также метастабильной угловой фазы. Различие в энергии двух типов ДГ возрастает, что приводит к неустойчивости численного решения для доменной грани-
U U I | | 1 U U
цы с круговой траекторией и переходу решения в ДГ с некруговой траекторией.
Проведем анализ некоторых характеристик стенок с некруговой траекторией. На рис.3В отмечены три точки: А - в области наличия только симметричной
!)азы, точка В взята в области существования трех фаз вблизи тройной точки
е/1а1 | = -0,20; d¡|а1 | = 0.96; (a-xH2)/|а11= 1.41) и точка C находится вблизи линии фазового перехода между симметричной и угловой фазами. На рис. 4А, 5А и 6 приведены зависимости углов 0 = 0(£,), ф = ф(^) в доменной стенке, плоскость
которой образует угол ц = ш/3 (п = 0, ± 1, ± 2,...) с осью 2-. В симметричной фазе Ф0 вдали от линий фазовых переходов (точка А на рис. 3В) отклонение структуры стенки с некруговой траекторией l от структуры с круговой траекторией на поверхности единичной сферы при d/1 а1 | < 1 является малым (см. рис.4А, 4В). Рост магнитного поля приведет к смещению влево точки на фазовой диаграмме, появлению других магнитных фаз, например для точки В рис.3В, взятой вблизи тройной точки на фазовой диаграмме степень отклонения от круговой траектории увеличивается. С приближением к тройной точке, а точнее, к линии фазового перехода Ф 0 ^ Ф имеет место существенное отклонение структуры стенки от круговой траектории (большой выход l из плоскости стенки, определяемый углом ф, наличие перетяжек, связанных с опрокинутой фазой - см. рис.5А, 5В). Кроме
того, происходит сильное уширение доменной стенки, обусловленное приближением к линии фазового перехода первого рода.
ка А на рис.ЗВ) вдали от линии фазового точка В на рис.ЗВ) вблизи тройной точки
перехода при (а-хН2)/|а1\=7; й/\а1\=1 ; при (а-хН2)/|а11 =1.42; й/\а1\=0.94 ; е/\а1\=-0.2 Кривая для угла ф поднята на е/\а1\=-0.2. Кривая для угла ф поднята
величину п/2. на величину п/2.
ф - 71/2
Рис.4В. Изолинии §(9,ф)=сопв1 и закон поворота вектора I на поверхности единичной сферы при значениях (а-^Н2)/|а^ =7; й/\а1\=1 ; е/\а1\=-0.2
Знак "+" соответствует максимумам §(9,ф).
'ЩШ/j) • Yv;-: РГ'э
'iiH;!;((i + ;ШШШ\! oillllllt -ШК31 Щш\ • / / 7Г
-......■ ■■-■■" "", УУ/Л^Ш////:'/' ................. " ■■■■■.........! i +
Рис.5В. Изолинии §(9,ф)=сопв1 и закон поворота вектора I на поверхности единичной сферы при значениях (а-^Н2)/|а^ =1.42; ё/\а1\=0.94 ; е/\а1\=-0.2 Знак "+" соответствует максимумам §(0,ф), точка " • "- метастабильным состояниям.
Рис.6. Структура доменной границы с круговой (А) и некруговой траекториями (В) для (а-хН2)/^\ =7; й/\а1\=6.5 ; е/|а1|=-0.2 (точка С на рис.ЗВ). Кривая для угла р поднята на величину п/2.
На рис.6 приведена структура круговой и некруговой ДГ, полученных для точки С рис.ЗВ. Видно сильное влияние угловой фазы на обе доменные границы. Хотелось бы еще раз акцентировать внимание на том, что для исследуемой задачи плоскости доменных границ и плоскости поворота вектора I не совпадают. Мы привели на рис.4-5 структуры некруговых ДГ, плоскости которых взяты так, чтобы выход вектора I из этих плоскостей был симметричным в двух половинах доменной стенки. Однако ориентация плоскости доменных стенок может быть произвольной, тем не менее, поворот I связан с конкретным фиксированным набором плоскостей со значениями углов ф = т/3, п = 0, ± 1, ± 2,.... Назовем такую плоскость базовой плоскостью.
Е/Е0, 5.0 -
4.5 -
4.0 -
3.5
3.0
0.0
2.0
4.0
б.о с!/^!
Рис.7.А. Энергии доменных границ при в/\а1\=-0.2 и (а-хН2)/|а1 \ =7 (кр.1,2), (а-хН2)/|а1 \ =5 (кр.3,4). 1,3 -круговые ДГ, 2,4 - ДГ с некруговой траекторией.
Рис.7.В. Максимальный угол выхода из базовой плоскости в стенке с некруговой траекторией при е/\а1\=-0.2 и (а-хН2)/|а^ =3; 5; 7 - линии 1,2,3 соответственно.
При d¡| a1 | ^ 0, угол р ^ 0. При d/1 a1 | =0 стенка с некруговой траекторией фактически превращается в стенку с круговой траекторией (рис.7В). Однако в ней, в отличие от вышеуказанной стенки с круговой траекторией, вектор l поворачивается не в плоскости с ф = п/6 + т/3 (n = 0, ± 1, ± 2,...), а в базовой плоскости с ф = п/3 (n = 0, ± 1, ± 2, ...). Энергия последней остается всегда меньше энергии стенки с поворотом l в плоскости ф = п/6 + ш/3 (рис.7А). Это связано с тем, что направления ф = m¡3 базовой плоскости при e<0 являются легкими.
Существование доменных стенок с некруговой траекторией l на поверхности единичной сферы, то есть выход l из базовой плоскости с у = пп/3, обусловлено
наличием инварианта d (lx + ily ) — (lx — ily j3]^/2i в плотности энергии (1). Благодаря этому инварианту возникают направления l под некоторым углом к оси 3+, соответствующие метастабильным состояниям (см. фазовую диаграмму). Наличие таких направлений и приводит к сильному отклонению траектории l на поверхности единичной сферы от круговой (см. рис. 5В, рис.6). Вдали от линий фазовых переходов метастабильные состояния исчезают, но, тем не менее, структура стенки все еще остается некруговой (см. рис. 4А и 4В).
В заключение приведем основные выводы относительно структуры стенки в симметричной фазе Ф 0.
1. Плоскости стенок с круговой траекторией могут быть ориентированы произвольно, но плоскости поворота вектора антиферромагнетизма в этих стенках лежат строго в одной из плоскостей: ф = п/ 6 + пп / 3, (n = 0,±1, ± 2,...) . Энергия всех круговых стенок (блоховских, неелевских, промежуточных) одинакова. Имеет место вырождение по ориентации плоскости стенки. Это вырождение может быть снято магнитоупругим взаимодействием.
2. Для описания стенок с некруговой траекторией удобно ввести базовую плоскость, которая задается осью 3+ и тем положением вектора l в доменной стенке, где он перпендикулярен направлению оси 3+. Базовые плоскости образуют
угол ф = пп/3, (n = 0,±1, ± 2,...) с осью 2—. Поворот вектора антиферромагнетизма в стенках некруговой траекторией происходит с отклонением от базовой плоскости симметрично сначала в одну, затем в другую сторону от этой плоскости.
3. Энергия некруговой ДГ всегда меньше энергии круговой ДГ. При подходе к границе существования фазы Ф ^ (увеличение константы d) происходит потеря устойчивости круговой ДГ, а у некруговых ДГ увеличивается выход вектора антиферромагнетизма из базовой плоскости. С другой стороны, уменьшение значения константы d в области существования метастабильной фазы Ф^ (при e<0) приводит к уменьшению выхода вектора l из базовой плоскости и фактически к превращению некруговой ДГ в круговую при подходе к d =0, но с энер-
U U U I | | 1
гией меньшей, чем энергия круговой ДГ с поворотом в плоскости ф = п/6±пп/3, (n = 0,1,2,...).
4. С приближением к линии фазового перехода доменная стенка сильно уширяется, анизотропия четвертого порядка приводит к увеличению угла выхода вектора антиферромагнетизма из базовой плоскости.
Таким образом, показано, что в ромбоэдрических антиферромагнетиках могут существовать симметричная, угловая и опрокинутая фазы. Показана выгодность доменных границ с некруговой траекторией вектора антиферромагнетизма в симметричной фазе. Результаты исследования доменных границ в других фазовых состояниях будут изложены в последующей работе.
Работа выполнена при частичной финансовой поддержке гранта Министерства образования Российской федерации № Е00-3.4-342.
1. А.С.Боровик-Романов Антиферромагнетизм, в кн.: Итоги науки, вып.4 Антиферромагнетизм и ферриты. Под.ред. Я.Г. Дорфман М.: изд. АН СССР 1962. 216с.
2. Е.А. Туров, А.В. Колчанов, В.В. Меньшенин и др. Симметрия и физические свойства антиферромагнетиков. М.: Физматлит, 2001. 560 с.
3. М.М.Фарзтдинов Физика магнитных доменов в антиферромагнетиках и ферритах -М.: Наука. 1981. 155с.
4. А. Хуберт Теория доменных стенок в упорядоченных средах М.: Мир. - 1977. - 308 с.
5. Mitsek AI., Gaidanskii A.I. Puskar V.M. / Phys. St. Sol. (1970). 38. p.69.
6. А.Н.Богданов, И.Е.Драгунов Метастабильные состояния, спин-переориентационные переходы и доменные структуры в легкоплоскостных гексагональных антиферромагнетиках / ФНТ. (1998). т.24, №12, с.1136-1143.
7. Г.К.Чепурных, В.С.Иваний, О.Г.Медведовская, О.А.Никитина / ФТТ. (1999). Т.41, в.11. с.2044-2046.
8. Р.З.Левитин, В.А.Щуров /В кн. Физика и химия ферритов изд МГУ, 1973. с.162-194.
9. R.M. Pisarev, M.Fiebig, D.Fröhlich Nonlinear optical spectroscopy of magnetoelectric and piezomagnetic crystals / Feeroelectrics (1997), V.204, p.1-21.
10. M.Fiebig, D.Fröhlich, H.-J. Thiele Determination of direction in the spin-flop phase of Cr2O3 /Phys. Rev. B. (1996) 54, 18, 681.
11. Д.В.Белов, Г.П.Воробьев, А.К.Звездин, А.М.Кадомцева, Ю.Ф.Попов Магнитоэлектрический эффект в спин-флоп фазе Cr2O3 и проблема определения магнитной структуры / Письма в ЖЭТФ (1993) т.58. в.8. с.603-607.
12. A.A.Khalfina, M.A. Shamsutdinov Structure and stationary dynamics of domain walls in centroantisymmetric easy-axis antiferromagnets // The Phys. Metals and Metallogr. (2001). V.91, Suppl.2., p.316-319.
13. Плавский В.В., Шамсутдинов М.А., Филиппов Б.Н. Структура и ориентация доменных границ в (111)-пластинах кубических ферромагнетиков / ФММ. - 1999. Т. 88. - № 3 с.22-29.