Влацкий Ф.Д.
МЕТОД ЭКСПРЕССНОГО АНАЛИЗА СОДЕРЖАНИЯ ЕСТЕСТВЕННЫХ РАДИОНУКЛИДОВ В ПРОБАХ СТРОЙМАТЕРИАЛОВ И РАДИАЦИОННО-ЭКОЛОГИЧЕСКОГО МОНИТОРИНГА ДЛЯ НЕФТЕГАЗОДОБЫВАЮЩИХ ПРОМЫСЛОВ
На основании экспериментальных результатов проведенных ранее исследований в данной работе предлагается методика экспрессного определения удельной эффективной активности радионуклидов в пробах стройматериалов и пробах радиационно-экологического мониторинга для нефтедобывающих промыслов. На основании полученных данных можно сделать вывод, что для оценки верхней границы содержания Ра226 в пробах можно проводить измерения по энергетической линии 186 КэВ без двухнедельной выдержки.
В некоторых научно-исследовательских задачах, связанных с мониторингом радиационного состояния окружающей среды, требуется определить присутствие и удельную активность радионуклидов уран-ториевого ряда. Для этого в основном применяется метод гамма-спектрометрического анализа. Суть его состоит в том, что идентифицировать радиоактивные элементы и рассчитать их активность можно по форме энергетического спектра гамма-излучения пробы. Нуклидный состав определяется по наличию характеристических пиков, а расчет активности радионуклидов проводится по площади пика и пиков его дочерних продуктов.
Измерения, проводимые на гаммо-спектро-метрических комплексах, обычно подразделяются на три группы [1]:
1. Исследование соответствия объекта тем или иным критериям или нормам. Это относится к измерению содержания С3 - 137, С3 - 134 и
- 90 в продуктах питания, измерению радиоактивности строительных материалов, исследованию на принадлежность произвольных материалов к радиоактивным отходам, исследованию радиоактивности почв на предмет допустимости проживания людей на указанной территории и т. д.
2. Определение значения активностей радионуклидов в объектах с максимально возможной точностью. Проводится с целью получения информации, наиболее полно характеризующей объект. Может проводиться при сертификации объектов или метрологической аттестации образцовых мер.
3. Измерения, проводимые с исследовательскими целями. Проводятся с целью получения некоторой специальной информации, например наличия или отсутствия в объекте какого-либо радионуклида, определения отношений активностей нуклидов и т. д.
Часто требуется получение оперативных результатов содержания радионуклидов для предварительной оценки. В этом случае применение данного метода становится невозможным. Это связано с тем, что согласно методики выполнения гамма-спектрометрических измерений пробу необходимо выдержать не менее двух недель в герметично закрытом контейнере для установления радиоактивного равновесия и238 (Яа226) и ТЬ232 с дочерними продуктами распада.
В связи с этим возникает проблема экспрессного определения удельной активности радионуклидов без двухнедельной выдержки. Учитывая, что Яа226 имеет собственную характеристическую гамма-линию (Е = 186 КэВ), возможно получение оценочных результатов без наступления радиоактивного равновесия.
В настоящее время в гамма-спектрометрии используются в основном два типа спектрометров: сцинтилляционные и полупроводниковые, - разделяемые по типу детектора, используемого в спектрометре [2]. У каждого из этих видов детекторов есть свои достоинства и недостатки, но полупроводниковые детекторы обладают более высокой разрешающей способностью по сравнению со сцинтилляционными. Это позволяет более точно проводить анализ радионук-лидного состава и определять активность отдельных нуклидов.
Наиболее эффективными из полупроводниковых спектрометров являются спектрометры с детекторами, выполненными из германия [3]. Германий с его высоким атомным номером и большим сечением поглощения гамма-квантов оптимально подходит для регистрации фотонов как высокой, так и низкой энергии. В последнее время появились детекторы из высокочистого германия, обладающие еще более высокой разрешающей способностью и широким энергетическим диапазоном, кроме того, дефекты крис-
Естественные науки
таллической решетки и доля примесей сведены до минимума.
В полупроводниковом детекторе пробег электрона, образованного гамма-квантом, полностью укладывается в рабочем объеме. Амплитуда импульса на сопротивлении нагрузки детектора строго пропорциональна энергии электрона и может служить мерой энергии гамма-кванта.
Данная работа проводилась на спектрометрическом комплексе, состоящим из:
а) детектирующей системы на базе полупроводникового детектора из высокочистого германия типа GEM - 40190 - S;
б) спектрометрического усилителя и многоканального анализатора импульсов 92Х «Spektrum Master»;
в) высоковольтного блока питания;
г) системы визуализации и обработки спектра.
Детектор поглощает энергию падающего кванта и создает токовый импульс, чей интеграл пропорционален поглощенной энергии. Этот импульс интегрируется, преобразуется в импульс напряжения и формируется предусили-телем, входящим в состав детектирующей системы. Дополнительное формирование и усиление сигнала обеспечиваются спектрометрическим усилителем. Выходные импульсы с усилением подаются на многоканальный анализатор импульсов, где они сортируются и запоминаются в каналах в соответствии с их амплитудами. Спектр, набранный в многоканальном анализаторе, представляет собой зависимость числа отсчетов в канале как некоторую функцию амплитуды импульса. Далее спектр из ячеек анализатора считывается системой визуализации и обрабатывается.
В связи с тем, что предусилитель, расположенный непосредственно на кристалле детектора, чрезвычайно чувствителен к скачкам высокого напряжения, питание на спектрометрический комплекс подается через источник бесперебойного питания АРС 1250.
Для определения активности радионуклида в счетном образце по измеренному спектру его гамма-излучения предварительно производятся калибровки спектрометра образцовыми мерами активности. В результате калибровки определяется энергетическая зависимость эффективности регистрации в пиках полного поглощения гамма-квантов, испускаемых образ-
цовыми мерами. Для учета поглощения гамма-квантов в материале объемной меры производится определение энергетических зависимостей эффективности регистрации гамма-квантов по нескольким наборам образцовых объемных мер с различной плотностью материала наполнителя. В проведенном исследовании калибровка проводилась в геометрии Маринелли (образцовые меры помещены в цилиндрический сосуд с соосным цилиндрическим отверстием для детектора). Для калибровки использовались меры с активностью в диапазоне 2700-5000 Бк, изготовленные на основе рабочих эталонов 1-го разряда растворов радионуклидов Би152, Лш241 и ТЬ232. Меры герметично упакованы в пластиковые сосуды Ма-ринелли объемом 1 дм3. Активность калибровочного источника выбиралась, исходя из условия, чтобы при наборе спектра «мертвое время» не превышало (4-5)%. «Мертвое время» - это доля общего времени набора спектра, при котором из-за объективных свойств электронных устройств сигналы с усилителя не проходят на вход спектрометра. Количество и радионуклидный состав калибровочных источников выбирались исходя из того, чтобы в интервале энергий 50-235 КэВ было получено не менее четырех значений эффективности, отвечающих разным энергиям регистрируемых гамма-квантов. Причем энергии должны соответствовать началу, середине и концу энергетического диапазона. В интервале энергий 235-2000 КэВ должно быть получено не менее трех значений эффективности, отвечающих тем же требованиям.
Анализ зависимости активности Иа226 и его дочерних продуктов распада проводится на осадках и отложениях с аппаратов установок первичной переработки нефти. Пробы готовились в соответствии с установленной методикой. Фракционный состав, плотность проб с течением времени не изменялись. Удельные активности проб выбирались в пределах до 1000 Бк/кг (по суммарной активности). При сопоставлении результатов измерений одной пробы можно было исключить статистическую, температурную и систематическую погрешности [4]. Измерения проводились без двухнедельной выдержки ежедневно с определением удельной активности по линиям 186 КэВ (Иа226), 609,3 КэВ (БР14) и 352 КэВ (РЬ214). Время измерения для каждой пробы составило 18 000 с.
Влацкий ФД.
Метод экспрессного анализа содержания естественных радионуклидов..
Полученные экспериментальные данные показали, что значения удельной активности, измеренные по энергии 186 КэВ (Яа226), с течением времени слабо росли, практически укладывались в линейную зависимость. Результаты, полученные при измерении удельной активности пробы по линиям РЬ214 и Б1214, имели более сложную зависимость. В течение первых двух-трех суток наблюдалось резкое снижение активности (на 18-20%). После достижения минимума значения начали плавно расти по экспоненте. На 14-ый день активность, определяемая по линиям РЬ214 и Б1214, была сопоставима с активностью, определяемой по линии Яа226, что еще раз подтвердило достаточность двухнедельной выдержки пробы для установления радиоактивного равновесия вместо 30 суток [5]. На основа-
нии полученных результатов можно сделать вывод, что для получения верхней границы оценок содержания Яа226 в пробах можно проводить измерения без двухнедельной выдержки по линии 186 КэВ (Яа226).
Результаты, приведенные в данной работе, положены в основу разработки методики экспрессного определения удельной эффективной активности радионуклидов в пробах стройматериалов и радиационно-экологичес-кого мониторинга для нефтедобывающих промыслов.
Данная методика разработана впервые в отечественной практике и позволяет в короткое время получать информацию о максимальном содержании Яа226 в пробе, что очень важно при обработке большого количества материала.
Список использованной литературы:
1. Обеспечение радиоактивной опасности, дозиметрический и радиационный контроль. Курс лекций / Под ред. А.Г. Талалая. - Екатеринбург. Издательство УГГГА, 2000. - 191 с.
2. Друзягин А.В., Исаков А.П., Романцова В.П., Ткаченко В.В. Измерения содержания гамма-излучающих радионуклидов на сцинтилляционных и полупроводниковых гамма-спектрометрах // Анри. - 1992. - №3, с. 12-16.
3. Акимов Ю.К., Игнатьев А.В., Калинин А.И., Кушнирук В.Ф. Полупроводниковые детекторы в экспериментальной физике. М.: Энергоатомиздат, 1989. - 282 с.
4. Зубова О.Н., Федоров Г.А. Гамма-спектрометрия объектов внешней среды. Погрешность результатов и минимальная измеряемая активность // Анри. - 1995. №3/4. С. 52-58.
5. ГОСТ 30108-94. Материалы и изделия строительные. Определение удельной эффективной активности радионуклидов. Введ. С01.01.95 М.: Издательство стандартов, 1995. - 300 с.