CC BY
181
УДК 621.039.51
ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИЙ МЕТОД КОНТРОЛЯ АКТИВНОСТИ И НУКЛИДНОГО СОСТАВА НИЗКОАКТИВНЫХ ТВЕРДЫХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ
П.М. Гаврилов, А.Г. Кохомский, К.М. Изместьев, И.Н. Сеелев, М.Е. Силаев*
ФГУП «Сибирский химический комбинат», ЗАТО Северск Томской обл.
*Томский политехнический университет E-mail: silaev@k21.phtd.tpu.ru
Разработан гамма-спектрометрический метод контроля низкоактивных твердых радиоактивных отходов, основанный на непосредственном измерении активности и нуклидного состава. Измерения проводятся в геометрии стандартного стального контейнера объемом 200 л, в который помещаются низкоактивные отходы. Для учета неравномерности распределения твердых радиоактивных отходов по измеряемой геометрии используется специальная вращающаяся площадка, на которую помещается контейнер. Проведена метрологическая аттестация и определены основные погрешности предлагаемого метода для доверительной вероятности 95 %.
Введение
Для предприятий атомной отрасли повышение безопасности процессов обращения с радиоактивными отходами является одним из приоритетных направлений деятельности. Ключевым моментом в решении задач, направленных на повышение безопасности, является разработка и внедрение современных методов радиационного контроля, позволяющих на всех этапах обращения с отходами определять их основные характеристики (активность и радионуклидный состав) [1, 2].
В настоящее время радиационный контроль твердых радиоактивных отходов (ТРО) низкой и средней активности, образующихся в ходе производственной деятельности на большинстве предприятий атомной отрасли, осуществляется путем измерения мощности дозы гамма-излучения и величины поверхностного радиоактивного загрязнения. Как правило, метрологически аттестованные способы контроля активности и нуклидного состава ТРО, учитывающие неравномерность распределения активности твердых отходов по измеряемой геометрии на предприятиях отсутствуют.
Целью настоящей работы являлась разработка гамма-спектрометрического метода контроля активности и нуклидного состава низкоактивных ТРО, включающего соответствующее методическое и метрологическое обеспечение.
Гамма-спектрометрический метод контроля
активности и нуклидного состава низкоактивных
твердых радиоактивных отходов
Предлагаемый метод основан на непосредственном измерении активности и нуклидного состава отходов на гамма-спектрометре с расширенной неопределенностью (при доверительной вероятности Р=0,95) от 30 до 60 % в энергетическом диапазоне от 80 до 1500 кэВ и диапазоне активности ТРО от 106 Бк/кг и более.
Измерения проводятся в геометрии стандартного стального цилиндрического контейнера объемом 200 л, предназначенного для долговременного
хранения (захоронения) низкоактивных отходов. Контейнер с радиоактивными отходами (РАО) устанавливается непосредственно перед полупроводниковым детектором гамма-излучения, помещенным в свинцовую защиту с коллимирующим устройством (рисунок). Расстояние от контейнера с ТРО до детектора составляет 1 м, при этом статистическая неопределенность измерения счетного образца не превышает 40 %. Коллиматор в свинцовой защите изготавливается таким образом, чтобы угол видимости охватывал весь объем контейнера. Ось центра коллиматора находится на уровне эффективного центра детектора гамма-излучения. Для учета неравномерности распределения отходов по измеряемой геометрии предложено использовать вращающуюся площадку, на которую помещается контейнер с РАО. Спектр гамма-излучения снимается при вращении площадки.
1
Рисунок. Стенд радиационного контроля активности низкоактивных ТРО: 1) свинцовая защита с коллиматором; 2) Ge-детектор; 3) стандартный стальной контейнер с отходами; 4) электромеханическое поворотное устройство
Сущность метода измерений заключается в регистрации и последующей обработке аппаратурного спектра гамма-излучения счетного образца ТРО спектрометрическим комплексом. Измерения выполняются с помощью гамма-спектрометра производства группы предприятий «Грин Стар» с полупроводниковым германиевым детектором [3]. Особенностью предлагаемого гамма-спектрометриче-
ского метода измерений является то, что зависимость эффективности регистрации гамма-излучения от его энергии определяется на двух фиксированных расстояниях от детектора в геометрии «точка» на основе аппаратурных спектров образцовых стандартных источников гамма-излучения. В дальнейшем, используя расчетную модель (статистический метод Монте-Карло) производится пересчет эффективности регистрации гамма-излучения в зависимости от его энергии для геометрии «контейнер с ТРО» (объемный источник с учетом сам-опоглощения), при этом в расчете используются геометрические параметры контейнера, плотность и материальный состав радиоактивных отходов [3]. Метод Монте-Карло позволяет математически точно построить модель переноса гамма-квантов от источника к объему детектора разной формы и рассчитать вероятность регистрации в детекторе фотонов гамма-излучения разных энергий.
Перед измерениями контейнер с отходами взвешивают и помещают на вращающуюся вокруг вертикальной оси площадку для измерений. При помощи гамма-спектрометра измеряют скорость счета для дискретных энергий гамма-излучения ТРО в установленном энергетическом диапазоне. Измерения проводят в геометрии «контейнер с ТРО» при вращении площадки. Идентификацию и расчет удельной активности по гамма-излучению отходов, находящихся в контейнере, проводят с помощью специального программного обеспечения, используя измеренные скорости счета в пиках полного поглощения, определенную эффективность регистрации спектрометра и значение массы отходов.
В качестве основного метода анализа в программе используется разложение экспериментального спектра гамма-излучения по моделям спектров нуклидов, включенных в рабочий список [3]. Предлагаемый метод анализа имеет ряд преимуществ перед традиционным поиском пиков с последующей идентификацией. Во-первых, это большая устойчивость идентификации нуклидов, имеющих много линий, во-вторых - надежное определение нуклидов, не имеющих отдельных линий, а только входящих в мультиплеты, в-третьих - высокая чувствительность определения минимальных активностей, т. к. из анализа практически исключена процедура поиска пиков в обычном понимании. В тоже время предлагаемый подход предъявляет повышенные требования к точности энергетической калибровки и полноте рабочего списка нуклидов.
Метрологическая аттестация
гамма-спектрометрического метода
и анализ результатов аттестации
С целью экспериментальной проверки достоверности определения активности и нуклидного состава гамма-излучающих нуклидов низкоактивных ТРО при помощи гамма-спектрометра по предлагаемому методу, а также для установления границ неопределенностей (погрешностей) была проведе-
на метрологическая аттестация. Определению подлежала неопределенность измерения активности гамма-излучающих нуклидов низкоактивных ТРО в геометрии стального контейнера (200 л).
Методика метрологической аттестации заключалась в следующем:
1. подготавливали образцовые источники специального назначения (ОИСН) в геометрии «контейнер» с различным распределением по геометрии контейнера аттестованных источников на основе радионуклидов Еи-152 и Ва-133 с активностью порядка 4-106 Бк и различным значением плотности матричного материала отходов;
2. при помощи гамма-спектрометра измеряли скорость счета для дискретных энергий гамма-излучения ОИСН в геометрии «контейнер»; измерения проводили при вращении электромеханического поворотного устройства;
3. с помощью программного обеспечения проводили идентификацию и расчет активности гамма-излучения образцовых источников специального назначения в геометрии «контейнер» и минимальную детектируемую активность, определяемую спектрометрическим комплексом.
Для аттестации были подготовлены три типа образцовых источников специального назначения (ОИСН) в геометрии «контейнер», изготовленные с помощью паспортизованных источников излучения:
1. без поглощающего материала (воздух) в свободном объеме контейнера (в контейнер помещались последовательно дистанционирующие слои из картона и точечные источники);
2. с поглощающим материалом (в контейнер заливали воду, а точечные источники фиксировали в ампулах, закрепленных на проволоке; распределение точечных источников внутри контейнера производилось смещением грузов и поплавков (ампул) внутри контейнера);
3. с поглощающим материалом различной насыпной плотностью (в контейнер последовательно помещали нерадиоактивный материал твердых отходов (опилки, чистая спецодежда, пленка, картон, пластикат, металлические пластины, трубы и т. д.) и точечные источники; количество чередующихся слоев нерадиоактивного материала твердых отходов и точечных образцовых источников было таким, что насыпная плотность и вес контейнера соответствовали типовой насыпной плотности и весу контейнера с ТРО, используемым на Сибирском химическом комбинате). Было изготовлено несколько образцовых источников специального назначения в геометрии «контейнер» с различной насыпной плотностью.
Измерение скорости счета для дискретных энергий гамма-излучения образцовых источников специального назначения в геометрии «контейнер» производилось для каждого геометрического распределения источников и плотности помещенного внутрь контейнера материала.
Обработка результатов аттестационных измерений заключалась в сравнении паспортных значений активности радионуклидов образцовых источников, используемых для подготовки ОИСН в геометрии «контейнер» (из свидетельств о поверке используемых источников) со средними значениями измеренной активности радионуклидов образцовых источников специального назначения в геометрии «контейнер», при этом проверялось соблюдение условия [4, 5]:
|Л - Л | <л/ и (Р)2 + 5( А)2, (1)
где А 0 - среднее значение активности образцового источника специального назначения в геометрии «контейнер», полученное в результате расчета, Бк; А0 - значение активности образцового источника (из свидетельства о поверке источника), Бк; И(Р) -расширенная неопределенность расчета значения активности образцового источника специального назначения в геометрии «контейнер» с доверительной вероятностью 95 %, Бк; 5(А) - погрешность значения активности образцового источника (из свидетельства о поверке источника), Бк.
Результаты сравнения паспортных значений активности радионуклидов образцовых источников со средними значениями измеренной активности радионуклидов в геометрии «контейнер» представлены в табл. 1-3.
Таблица 1. Отличия в значениях активности радионуклидов, находящихся в контейнере на расстоянии 1 м от детектора (без поглощающего материала)
Нуклид Л Л , % , % А Геометрия расположения источников в контейнере
Л
Еи-152 0,39 22,93 В геометрическом центре
Ва-133 5,90 22,94
Еи-152 2,84 23,30 У стенки на половине высоты
Ва-133 5,35 23,32
Еи-152 10,87 23,38 В линию на половине высоты
Ва-133 9,39 23,19
Еи-152 3,28 23,21 В горизонтальной плоскости на половине высоты
Ва-133 4,80 23,01
Еи-152 3,28 23,21 В горизонтальной плоскости на половине высоты
Ва-133 4,80 23,01
Еи-152 0,12 22,97 На дне с одной из сторон
Ва-133 0,79 23,02
Еи-152 23,45 23,10 На дне со стороны, наиболее удаленной от детектора (без вращения)
Ва-133 20,94 23,17
Еи-152 36,05 23,21 На дне со стороны, наиболее приближенной к детектору (без вращения)
Ва-133 39,92 23,05
Еи-152 10,18 23,11 Источники на дне контейнера в горизонтальной плоскости
Ва-133 13,90 23,09
Примечание: иА = и(Р)2 +8(А)2
Анализ погрешностей определения активности радионуклидов в ОИСН проводился с помощью данных, приведеных в табл. 4.
Таблица 2. Отличия в значениях активности радионуклидов, равномерно распределенных в контейнере на расстоянии 1 м от детектора (контейнер заполнен водой)
Нуклид Л - А о 'Л) , % Ца , % Ло
А
Еи-152 22,88 32,93
Ва-133 20,06 33,66
Еи-152 25,51 31,89
Ва-133 6,92 33,44
Еи-152 28,35 32,50
Ва-133 30,63 36,87
Еи-152 12,72 31,79
Ва-133 23,61 32,59
Еи-152 46,41 41,31
Ва-133 30,88 41,34
Геометрия расположения источников в контейнере
Ниже середины
По всему объему
По объему (диаметр контейнера 40 см)
По всему объему (на 5 см ниже верхней кромки)
По всему объему (на 5 см ниже верхней кромки; без вращения)
Таблица 3. Отличия в значениях активности радионуклидов, находящихся в контейнере на расстоянии 1 м от детектора (контейнер заполнен поглотителем с плотностью 0,1...0,2 г/см3; источники распределены равномерно по объему контейнера)
Нуклид оА 1 >1 % СГ- Ца , % Ао
Ло
Еи-152 5,13 31,78
Ва-133 11,42 31,83
Еи-152 3,08 31,59
Ва-133 12,36 31,66
Еи-152 6,00 31,58
Ва-133 10,38 31,65
Еи-152 5,97 31,55
Ва-133 9,10 31,68
Еи-152 4,63 31,55
Ва-133 10,03 31,65
Еи-152 7,25 31,45
Ва-133 12,42 31,61
Еи-152 9,98 31,69
Ва-133 36,20 31,73
Еи-152 9,68 31,68
Ва-133 33,00 31,62
Геометрия расположения источников в контейнере
8 (без вращения)
Таблица 4. Погрешности результатов определения активности радионуклидов в ОИСН
Условия проведения измерений Ло - Ао Ца Ло’ не более, %
Ао ’ не более, %
Контейнер без наполнителя с вращением 14 24
без вращения 40* 24
Контейнер заполнен водой с вращением 31 37
без вращения 47* 42
Контейнер заполнен отходами (опилки, куски металла и т. д.) с вращением 13 32
без вращения 37* 32
*Погрешность определения активности превышает требования к выполнению анализов
2
3
4
5
6
7
Согласно результатам исследований следует, что применение вращения контейнера с ТРО для измерения спектра гамма-излучения качественно улучшает точность выполняемых спектрометрических измерений в случае неравномерного распределения источников излучений по его объему и является необходимым условием их проведения на необходимом уровне качества.
По результатам проведенной метрологической аттестации на методику выполнения измерений «Контроль гамма-излучающих нуклидов низкоактивных ТРО СХК» получено свидетельство о метрологической аттестации с расширенной неопределенностью от 30 до 60 % (при доверительной вероятности Р=0,95) в энергетическом диапазоне от 80 до 1500 кэВ и диапазоне активности до 106 Бк/кг. Свидетельство выдано Госстандартом России ЦМИИ ФГУП «ВНИИФТРИ». Предложенный гамма-спектрометрический метод измерений активности и нуклидного состава низкоактивных ТРО внедрен на Реакторном заводе ФГУП «Сибирский химический комбинат» и оформлен в виде аналитической методики «Контроль гамма-излучающих нуклидов низкоактивных ТРО СХК». Методика согласована с Госстандартом России ЦМИИ ФГУП «ВНИИФТРИ».
Заключение
Разработан и внедрен гамма-спектрометрический метод контроля, позволяющий с высокой степенью точности определять нуклидный состав и производить расчет удельной и абсолютной актив-
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. НП-020-2000 Федеральные нормы и правила в области использования атомной энергии «Сбор, переработка, хранение и кондиционирование твёрдых радиоактивных отходов. Требования безопасности». - М.: Госатомнадзор России, 2000. - 16 с.
2. Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности (ОСПОРБ-99): 2.6.1. Ионизирующее излучение, радиационная безопасность СП 2.6.1.799-99. - М.: Минздрав России, 2000. - 98 с.
ности низкоактивных ТРО, образующихся при эксплуатации и выводе из эксплуатации ядерноэнергетических установок, непосредственно в геометрии стандартного стального контейнера объемом 200 л.
Экспериментально доказано, что применение вращения счетного образца (контейнера с радиоактивными отходами) позволяет качественно улучшить точность выполняемых спектрометрических анализов и является необходимым условием их проведения.
Реализованный в предлагаемом гамма-спектрометрическом методе расчетный алгоритм (статистический метод Монте-Карло) позволяет рассчитывать удельную активность твердых радиоактивных отходов, помещенных в стальной контейнер объемом 200 л (негомогенный объемный источник с учетом самопоглощения излучения), с расширенной неопределенностью, укладывающейся в допустимый диапазон от 30 до 60 %.
Выполненные аппаратурно-методические разработки позволят организовывать порядок обращения с низкоактивными твердыми радиоактивными отходами на ФГУП «Сибирский химический комбинат» в соответствии с требованиями действующих федеральных норм и правил в области использования атомной энергии.
Разработанный гамма-спектрометрический метод анализа может быть использован для контроля твердых радиоактивных отходов на других радиационно-опасных объектах.
3. Руководство по эксплуатации. Спектрометрический комплекс СКС-07П. Программа обработки гамма-спектров «Gamma-Pro». - М.: Группа предприятий «Грин Стар», 2005. - 53 с.
4. ГОСТ Р 8.594-2002 Метрологическое обеспечение радиационного контроля. - М.: Госстандарт России, 2002. - 19 с.
5. РМГ 43-2001 Руководство по выражению неопределенности измерений. - Минск, 2003. - 21 с.
Поступила 14.12.2006 г.
