УДК 535.3
ЛАЗЕРНАЯ АБЛЯЦИЯ МЕТАЛЛОВ ПИКОСЕКУНДНЫМИ ИМПУЛЬСАМИ НИЗКОЙ ПЛОТНОСТИ
И. Н. Завестовская1'2, А. П. Канавин2'1
Определены пороги лазерной абляции металлов для пи-косекундного диапазона длительности лазерного импульса. В рамках двухт,е.мперат,урной модели металла получены пространственно-временные зависимости электронной и решеточной температуры. Показано, что при длительности импульса rp > rie, где rie - время охлаждения электронного газа, абляционные параметры начинают зависеть от длительности импульса. Для благородных металлов такие длительности импульса соответствуют rp ~ 3 — 10 пс.
Ключевые слова: абляция, пикосекундные лазерные импульсы, двухтемпературная модель металла.
Введение. Лазерные технологии производства поверхностных и объемных наноструктур и наночастиц под воздействием ультракоротких лазерных импульсов находят все более широкий спектр применений [1-3]. Особый интерес представляют наночасти-цы металлов, и в частности золота и других благородных металлов. Их исключительные оптические свойства стимулируют интерес к исследованиям возможностей их применения в оптике, фотонике, а так же биомедицине [4]. Лазерная абляция показала себя как один из наиболее эффективных физических методов наноструктуирования различных материалов и производства наночастиц [5-7]. Однако при использовании лазерных методов формируются достаточно крупные наночастицы с широким распределением по размерам. В связи с этим для уменьшения размера наночастиц их коллоиды подвергают дополнительной обработке лазерными импульсами ультракороткой длительности [8, 9]. В [10] представлена теоретическая модель процессов фрагментации наночастиц золота в воде под действием фемтосекундных лазерных импульсов.
1 Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ», 115409 Россия, Москва, Каширское ш., 31.
2 ФИАН, 119991 Россия, Москва, Ленинский пр-т, 53; e-mail: [email protected].
Целью нашей работы являлось теоретическое исследование нагрева металлов, и в частности золота, под воздействием пикосекундных лазерных импульсов.
Лазерная абляция металлов пикосекундными импульсами низкой плотности. Физическая картина абляции металлов в пикосекундном диапазоне качественно отличается от фемтосекундной лазерной абляции. В пикосекундном диапазоне тр ~ 1 — 10 пс длительность импульса становится сравнима с типичным временем охлаждения электронного газа металла
Се
а
Те
(1)
Се, Сг - теплоемкости электронов и решетки.
Порог абляции Т1^, глубина абляции <, электронная температура Те(х,Ь) и температура решетки (ионов) Тг(х, Ь) начинают зависеть от длительности импульса тр, если [11]:
> =3 2
тр — тге 2 а
2 тоте2
То
т2
р
Fо = се ТР Ур тое,
(2)
где Т - плотность поглощённой энергии.
Рассмотрим пространственно-временную динамику температур электронов и решетки (ионов) при условии:
Т. Те
тое
пт- <те < 1, п = —. (3)
т е т Р т0г
В этом случае главный вклад в процессы электронной релаксации осуществляется
за счёт электрон-электронных столкновений с характерным временем:
Т2
tоe [
В безразмерных переменных:
2
/ . = ( ТеА
/е , г I т
т = —, % тр
Те
— , Хо = — Уртое • тр, в = — Хо у3 тег
(4)
1/2
а
СТ> Ф = А. фо = узЛоЛ _
Сг ' Ф в1/2' Фо Л тгJ То
система уравнений двухтемпературной модели для электронной и решёточной подсистем металла может быть представлена в виде:
д/е = _д_/-1 д/е — 2 в (/ 1/2 — / 1/2
дЬ дг'е дг
_ г-1 д/е
/е дг
а
х=о
2Ф,
(5)
Ь
/ = 2в/е1/2(/е1/2 - /1 /2),
/е(г, 0) = /г(г, 0) = 0.
Так как теплоемкость электронного газа металлов много меньше теплоемкости решетки
Се Те
— = а— <<а ~ Сг
1,
электронная температура при относительно коротких импульсах в << 1 в момент времени £ ^ тр, (т ~ 1) становится много больше чем ионная. Предположим, что параметры лазерного импульса (Г, в << 1) в течение времени £ < тр, (т < 1) будут такие,
что
/1/2 Т
/
1——--<< 1. Тогда двухтемпературная система уравнений распадается на 2
1/2 Те
независимых уравнения:
/ = -1 / _ 2 1/2
дт дг/е дг а/е ,
1 д/е
¡е дг
Ф,
(6)
2 = 0
/е(г, 0) = 0 д/1/2
дт в/е ,
/г(г, 0) = 0.
/а\ 1/2
Для "коротких" пикосекундных импульсов Тг/Те << 1 в диапазоне ^
/1 \ 1/3 1
(7)
< Ф0 <
22 получаем:
в < ( 2а2Фо
, что для Аи при Г = 50 мДж/см2 соответствует области 0.2 < в < 0.4,
/1/2(0, т ) = а/в2Ф2Х;
1 + X
т
X = - <
ту
1/2
ту
1/2
< 1, т < 1,
/^.т) = 3 I3 Ф$Х3( 1 - 3
(8)
Температура поверхности является монотонно возрастающей со временем функцией во всем интервале т < 1 и не переходит в стационарный режим.
Для длинных импульсов нельзя пренебречь электрон-ионной релаксацией, и температура решетки может быть сравнима с температурой электронного газа, т.е. Те ~ Тг. Температура решетки в обоих случаях "коротких" и "длинных" пикосекундных импульсов определяется выражением (8). Временная эволюция разницы поверхностных
1
2.0 1.5 ^ 1-0 0.5 0.0
0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 0 2 4 6 8 10
/, ре ре
Рис. 1: Зависимость электронной температуры и поверхностной температуры решетки для Аи при Т = 50 мДж/см2 и т = 3 пс (в = 0.3; 1.0). Линия 1 соответствует, аналитической зависимости, 2 - численному решению.
Рис. 2: Зависимость электронной температуры и поверхностной температуры решетки для Аи при Т = 50 мДж/см2 и тр =10 пс (в = 0.3; 1.0). Линия 1 соответствует аналитической зависимости, линия 2 - численному решению.
температур для случая длинных импульсов формально соотносится с поведением электронной поверхностной температуры для коротких импульсов во всем интервале т < 1. Рис. 1 и 2 показывают разницу зависимости электронной температуры и поверхностной температуры решетки для Аи при Т = 50 мДж/см2 для двух значений в. Линия 1 соответствует аналитической зависимости, линия 2 - численному решению. Аналитическое описание хорошо согласуется с частными численными расчетами.
Таким образом, если тр > т^, то абляционные параметры начинают зависеть от длительности импульса тр.
Рис. 3 иллюстрирует зависимость порогового потока от длительности импульса для Аи. Как отмечалось выше, механизм поверхностного испарения в вакуум и соответствующее выражение для глубины абляции
XI
- -жл ■ / /?- (-та * (9)
0
справедливы, если решеточная температура поверхности Т ниже критической температуры металла Тсг — (0.1 — 0.2)и0 (и0 - энергия испарения на один атом). Для золота эта величина температуры может оказаться близкой к критической Тсг > 0.42 эВ: при
70686664-
I—1—I—1—I—1—I—1—I—1—I—1—I—1—I—1—I—1—I
5.5 6.0 6.5 7.0 7.5 8.0 8.5 9.0 9.5 10.0
V рэ
Рис. 3: Зависимость порогового значения плотности лазерной энергии от длительности импульса для Аи.
плотностях поглощённой энергии Г, превышающих пороговую Г^, максимальное значение ионной температуры поверхности заведомо достигает критического значения. В этом случае двухтемпературная модель металла и выражение (9) не могут быть использованы.
Процесс абляции при плотностях энергии таких, что температура поверхностного слоя металла близка к критической, Тг ^ Тсг, определяется гидродинамическим движением нагретого вещества с плотностью, близкой к металлической.
Заключение. Исследован режим абляции, возникающий при воздействии ультракоротких лазерных импульсов низкой плотности энергии. Анализ выполнен в рамках двухтемпературной модели металлов для пикосекундной длительности лазерных импульсов. Показано, что пороговое значение потока энергии Г^ не зависит от длительности импульса тр при условии тр ~ тге, где тге - время охлаждения электронного газа. Например, для Аи режим абляции, когда пороговая энергия абляции не зависит от длительности импульса, наблюдается при тр ~ 3 пс. Если тр > тге, то абляционные параметры начинают зависеть от длительности импульса тр - реализуется так называемый "пикосекундный режим" абляции. Для Аи пикосекундный режим абляции будет реализовываться при длительности импульса тр ~ (3 — 10) пс. Аналитическое описание находится в хорошем согласовании с численными расчетами и экспериментальными результатами.
Работа была поддержана проектом Минобрнауки РФ (госзадание № 16.7917.2017/8.9).
ЛИТЕРАТУРА
[1] I. N. Zavestovskaya, Laser and Particle Beams 28, 437 (2010).
[2] И. Н. Завестовская, Квантовая электроника 40(11), 942 (2010).
[3] A. V. Kabashin, Ph. Delaporte, A. Pereira, et al., Nanoscale Res. Lett. 5, 454 (2010).
[4] P. N. Prasad, Introduction to Biophotonics (Boston, Wiley-Interscience, 2003).
[5] Yu. V. Afanasiev, V. A. Isakov, I. N. Zavestovskaya, et al., Appl. Phys. A 64, 561 (1997).
[6] I. N. Zavestovskaya, P. G. Eliseev, O. N. Krokhin, N. A. Men'kova, Appl. Phys. A 92, 903 (2008).
[7] A. V. Kabashin, M. Meunier, Recent Advances in Laser Processing of Materials (Amsterdam, Elsevier, 2006).
[8] Ф. Бозон-Вердюра, Р. Брайнер, В. В. Воронов и др., Квантовая электроника 33(8), 714 (2003).
[9] Hitomi Muto, Ken Miyajima, and Fumitaka Mafune, J. Phys. Chem. C 112, 5810 (2008).
[10] И. Н. Завестовская, А. П. Канавин, С. Д. Махлышева, Краткие сообщения по физике ФИАН 40(12), 14 (2013).
[11] A. P. Kanavin, I. V. Smetanin, V. A. Isakov, et al., Phys. Rev. B 57, 14698 (1998).
Поступила в редакцию 27 декабря 2017 г.