CC BY
16
УДК 535.375
ЗАПРЕЩЕННОЕ РЕЗОНАНСНОЕ КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ НА ЬО ФОНОНАХ
Л. Е. Семенова, К. А. Прохоров
Представлен анализ механизмов резонансного комбинационного рассеяния света на ЬО фононах с участием эк-ситонов.
Резонансное комбинационное рассеяние (РКР) света на продольных оптических (ЬО) фононах с участием экситонов уже давно привлекает внимание исследователей [1, 2]. Наибольший интерес представляет наблюдение в спектрах РКР запрещенной линии рассеяния на ЬО фононах, которая может быть достаточно интенсивной в условиях экс-итонного резонанса. Появление этой линии объяснялось механизмом запрещенного фре-лиховского рассеяния, который соответствует второму члену в разложении матричного элемента экситон-решеточного взаимодействия по волновому вектору фонона. В этом случае сечение рассеяния должно зависеть от волнового вектора, переданного фонон-ной системе, как \c\l- Я5|2, где q¿ и qs волновые вектора возбуждающего излучения и рассеянного света [2]. Запрещенное резонансное комбинационное рассеяние на ЬО фононах в кристалле С ¿Б привлекло наше внимание тем, что экспериментально полученную частотную зависимость сечений РКР при различных геометриях рассеяния в работе [3] нельзя объяснить в рамках механизма запрещенного фрелиховского взаимодействия Интенсивность линии рассеяния в направлении "вперед" всего лишь в два раза мень ше, чем в направлении "назад" [3, 4]. Кроме того, в работе [3] было найдено, что в сечение рассеяния дают вклад две функции: зависящая и независящая от волнового вектора фонона. Мы предположили, что в процесс РКР дают вклад и другие механизмы рассеяния. Поэтому мы рассмотрели матричные элементы экситон-фотонного и фрелиховского экситон-решеточного взаимодействия.
Матричный элемент, описывающий переход электронной системы из основного в экситонное состояние при поглощении фотона возбуждающего излучения, имеет вид [5]
(а\НЕК\г) = —_ )х тпь у шь
*{< - м£ар0.}хЦгП=о, (1)
где ей т - заряд и масса электрона; е1 и N1, - частота, поляризация и плотное! ь фотонов возбуждающего излучения; п/, - коэффициент преломления; 7гсг. - междузшп матричный элемент оператора импульса; ра — —гНд/дга-, Хсг;(г) ~ водородная волновая функция, К - волновой вектор экситона, а Л обозначает набор квантовых чисел, хара; теризующих относительное электронно-дырочное движение. Индексы X и 5 относя; я к падающему и рассеянному свету, соответственно. Параметр определяется к-.,-;
[5]
1 , Г ТГа'-П-а ТГа 1Га'
(2)
ма'а =-У'
m
7Га тта тга тга
en nv en nv
Ес — Еп Еу — Еп
Первое слагаемое в выражении (1) описывает разрешенные дипольные переходы й-экситонные состояния, а второе - дипольно-запрещенные переходы в р-экситоню состояния [5]. Заметим, что сила осциллятора перехода в р-экситонное состояние зна чительно меньше, чем в з-экситонное, но часто не является пренебрежимой величиной Матричный элемент фрелиховского экситон-решеточного взаимодействия можно занп сать в виде [2]
(пР + 1-,XXJJH^K,XXJ = (¿- - + l^x
х£(К' + qp - K)[F,nter + Fintra], Einter = [^'ЧГс'с - ¿cc'qr„„'](Xc',,'lxà,)î (4)
Fintra = (xXJv,\i- eia^r)\xXJ, (5)
где ae(h) — mh(e)/(rnh + m*)i me и mh ~ эффективные массы электрона и дырки; tM и с0 - высокочастотная и статическая диэлектрические проницаемости; шр и qp - часто ; л и волновой вектор решеточного колебания; V - объем кристалла; q - единичный вектор к направлении qp. Как видно из выражения (3), фрелиховское взаимодействие может ар;! водить как к междузонным переходам (F!nier), так и к внутризонным (Fintra)• Учитывая матричные элементы (1) - (5), мы рассмотрели три возможных механизма рассеяния: Ess, Esp и Fint. Fss и Fsp описывают процесс рассеяния в рамках двухзонной модели Fss описывает запрещенное фрелиховское взаимодействие, которое связывает s-экситонньк состояния одной серии. Fsp включает дипольно-запрещенные переходы. При этом фр< ховское взаимодействие связывает экситонные состояния различной четности, т.е. - и р-экситоны. В этом случае матричный элемент экситон-решеточного взаимодействия н
зависит от величины фононного волнового вектора и его можно аппроксимировать в виде -finira ~ (XculqrlXcJ- ^int описывает процесс рассеяния, учитывающий междузонные переходы при излучении фонона.
Таким образом, сечение резонансного комбинационного рассеяния можно записать в виде
da е4(пр + 1 )nstusV dQ ~
m4c4riL^L
2тгПсоре2 (— - -)} |iLaèsp{Fss + Fsp + Fint}|2
\ боо бп / .
е, -..... (6)
В условиях приближения частоты возбуждающего излучения к экситонным резо-нансам вычислить вклады этих механизмов рассеяния можно с применением метода функции Грина [6-8]. В результате мы получили
2г7гг„7г.
cv " tic 4
+
/
7г a2R? к
4 L
п 3 Jp(n, Kg, qpa) кТ2 - п~2
1 _ e-2n/k
L ~ " — »7 Jo{ik~l, Ks, qpa)
kl2 + k2 — ¿7
dk\,
Fint = XI
P _ .ycvhMcv f A(KL,KS) + A(KS,Kl) \ 7Гa3R \ Ecv — hoos Ecv — fiuL j '
qrOT'] f B(kl,k's) B(ks,k'l)
ira^R
Er,„, — huis Eri„i — Ьш
n -n - П J
B(kl,K's) = ^
n
n '*L -3
1 _ e-2n/k
— kl2 - ra-2 - ¿7
+
/
«s) + ¿2 - ¿7
1
dA;,
+ P- г7)(1 + К*)2)
(7)
(8) (9)
(10) dk, (11)
^ - е-2тг/к
где КЦЗ) = у]Я/{Есу - Киц3))] к'ц5) = у/В./(Ес'у> - Ншц5)У, К и а - энергия связи и боровский радиус экситона; Есу - ширина запрещенной зоны; 7 = Г//?; Г - уширение уровня. Ju(n, к) и 3\2(к, к) определены в работе [7]. Здесь
Jo(n, «s, Q)
Q
Io(aeQ,n,KS) I0(ahQ,n,KS)
где [8]
[i + 0.5- к/2п -г/сд/г]"-1
rfi.
(12)
(13)
[¿ + 0.5 + к/2п-г'кд/2]"+1
Нетрудно показать, что при кзцра « 1 «7о(гс, «5, <7Ра) оказывается линейно зависимой от дра. В то же время Кгги и Езр не зависят от фононного волнового вектора. Следовательно,
сечение рассеяния можно представить как сумму двух функций: da/dQ ~ {\Fsa\2 + \Г... -f-Fint\2}-, где \FSS\2 fa q*f(ui). В работе [3] было экспериментально обнаружено, что по мере удаления от резонанса зависимость от геометрии рассеяния уменьшается. Как видно из выражений (7)-(9), Fss уменьшается быстрее при удалении от резонанса по сравнению с Fsp и F{nt. Таким образом, предложенная модель качественно описывает наблюдаемую зависимость.
Параметр ihMcv можно оценить как ihMcv ~ 7rv'c'[^w'rclc — 6сс'7\л>']- Таким образом.
c'v'
вклады от междузонных (i\ni) и дипольно-запрещенных (Fsp) переходов имеют разные знаки, но при РКР оказывается |Fsp| >> |F,ni|. Однако, вдали от резонанса Fint может привести к заметному уменьшению независящей от волнового вектора составляющей в сечении рассеяния.
1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 4.0
Л
Рис. 1. Зависимость отношений сечений РКР на ЬО фононах в геометриях рассеяния "вперед" и "назад" от расстояния до резонанса с экситонными состояниями г) = (ЕдА — Нш^/ЯА.
Для геометрии эксперимента, использованной в работе [4], мы вычислили вклад фре лиховского запрещенного механизма рассеяния Учитывая, что измеренная в работе [3] интенсивность РКР вблизи нижнего экситонного состояния отличается в два раза при рассеянии "вперед" и "назад"', мы оценили параметр дипольно-запрещенных переходов Мсу кз 0.26. В расчетах были использованы следующие параметры кри сталла CdS: т*е = 0.2 т; = 1.34т; Г = Юс.«"1; ЕдА = 2.612 эВ, ЕдВ = 2.629 эВ,
Едс = 2.69 эВ, Ra = 0.028 эВ: RB = 0.030 эВ, Rc = 0.026 эВ для А, В и С экситон-ных серий, соответственно, а также силы осциллятора для 1S экситона: Атг/д = 0.0125, Аж/в — 0.0075, 47г/с = 0.005 [9]. Кроме того мы учли реальное положение нижних экситонных уровней: Eisa — 2.5537 эВ, E^sb = 2.5686 эВ, E2sa = 2.5758 эВ [10]. Вы численная таким образом зависимость отношения сечений РКР при геометрии рассе яния "вперед" и "назад", су/сг^, от расстояния до экситонного резонанса представлена на рис. 1. Как видно из рисунка, зависимость сечения РКР от геометрии рассеяния уменьшается по мере удаления от резонанса. Таким образом, с помощью предложенной модели мы качественно объяснили наблюдаемый эффект и оценили параметр дипольно-запрещенных переходов.
Работа выполнена при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проект N 98-02-17607), Программы "Поддержка ведущих научных школ ' (проект N 00-15-96686), ФЦП "Интеграция" (проект N А0080).
ЛИТЕРАТУРА
[1] Trallero-Giner A., Cantarero A. and С а г d о n а М. Phys. Rev. В, 4, 4030 (1989).
[2] М а г t i n R. М. Phys. Rev. В, 4, 3676 (1971).
[3] К л о ч и x и н А. А., Пермогоров С. А., Резницкий А. Н. ФТТ, 18, 2239 (1976).
[4] К л о ч и х и н А. А., Пермогоров С. А., Резницкий А. П. ЖЭТФ. 71, 2230 (1976).
[5] Denisov М. М. and Makarov V. P. Phys. Status Solidi (b), 56, 11 (1973).
[6] H о s t 1 e r L. J. Math. Phys., 5, 591 (1964).
[7] S e m e n о v a L. E. and Prokhorov K. A. Laser Physics, 7, 263 (1997).
[8] S e m e n о v a L. E. and Prokhorov K. A. Proc. SPIE, 3734, 207 (1999).
[9] J а с k e 1 J. and M a h r H. Phys. Rev. B, 17, 3387 (1978).
[10] Reynolds D. C. "Optical Properties of Solids" Ed. S. Nudelman and S. S. Mitra, Plenum Press: New York, 239 (1969).
Институт общей физики РАН Поступила в редакцию 10 января 2001 г.
