CC BY
88
Явление сцинтилляций
его роль в развитии современной экспериментальной физики
Михаил Коржик,
заведующий лабораторией физики высоких энергий НИИ ядерных проблем БГУ, доктор физико-математических наук
Выдающуюся роль в развитии современной физики сыграло явление сцинтилляций как способ обнаружения и измерения параметров ионизирующего излучения. Его визуальное наблюдение в 7п8 позволило Резерфорду зарегистрировать а-частицы, излучаемые ядрами атомов, что, по существу, стало отправной точкой в экспериментальной ядерной физике. Технический прогресс, в частности появление фотоэлектронных умножителей, позволил выяснить, что сцинтилляции предоставляют уникальную возможность для регистрации отдельных частиц и их параметров [1-3]. В относительно короткий период времени (1947-1951 гг.) было установлено, что сцинтилляции могут возникать в различных органических и неорганических кристаллических [4-7] и полимерных соединениях [14], жидкостях [8-11], газах [12-13]. Также были определены основные классы веществ, перспективных для наблюдения сцинтилляций, и открыт наиболее широко используемый в настоящее время сцинтилляционный кристаллический материал Ыа1(Т1) [15].
В физической энциклопедии [16] сцинтилляции трактуются как кратковременная световая вспышка, возникающая в сцинтилляторах под действием ионизирующих излучений. Э.Ф. Фюнфер и Т. Ней-ерт в [17] определили их как явление люминесценции в прозрачных твердых телах, жидкостях или газах, возникающее при прохождении через них ионизирующих излучений. Таким образом, в основе лежат энергетические потери, возникающие при прохождении ионизирующего излучения через вещество. При малых энергиях электроны и у-кванты теряют ее в среде вследствие фотопоглощения, рассеяния Комптона и эффекта образования электрон-позитронных пар с сечениями взаимодействия, зависящими от их энергии [18, 19].
Нейтральные частицы теряют энергию в результате взаимодействия с ядрами атомов среды, а заряженные имеют как ионизационные, так и радиационные потери. Удельные энергетические потери заряженных частиц и у-квантов при их прохождении через среду зависят от их начальной энергии и изменяются в широком диапазоне от 105 эВ/см. Другое необходимое условие возникновения сцинтилляций - наличие люминесцирующих центров, возбуждаемых тем или иным способом в процессе энерговыделения в среде.
Вместе с тем прохождение частицы через среду для возбуждения сцинтилляций не является необходимым условием. Возбуждение люминесценции в диэлектрической среде заряженными частицами может быть осуществлено при прохождении высокоэнергетической частицы над поверхностью среды. Удельные энергетические потери Бь ультрарелятивистской заряженной частицы с зарядом Ze, пролетающей над поверхностью диэлектрической среды на расстоянии г0, выражаются как [20]:
1 - 1 1
В * \х, + х~ х, + е, х, /
где
Р2
а' +
\ р J
,е~2х^ЫШх, (1)
(1.2)
рг
а +
кус
<я
ч р у
(1.3)
к
ху есть компоненты импульса, ш = ск
, шр = 1 эВ, ш = ш /шр, Е0 --
е сор яс2
117,667 эВ/см.
Из формул 1.1-1.3 можно подсчитать, что ультрарелятивистская частица с единичным зарядом и прямолинейной траекторией движения на рассто-
янии 1 мкм от поверхности среды теряет 11 эВ/см. Потери удваиваются, если она движется в трубке с радиусом 1 мкм.
Потери энергии частицей при ее движении над поверхностью малы в сравнении с ее потерями при прохождении через среду, однако при движении пучка частиц они достаточны, чтобы образовать избыточную над тепловой заселенность зоны проводимости в приповерхностной части кристалла, обеспечивая тем самым условия для дальнейшего возбуждения люминесцентных центров среды.
Таким образом, возникновение сцинтилляций не требует обязательного прохождения заряженных частиц через среду, важным является наличие взаимодействия, приводящего к потере энергии частицами и у-квантами в среде. Поэтому сцинтилляции есть люминесценция, индуцируемая ионизирующим излучением в прозрачных диэлектрических средах.
В среде образование ансамбля излучающих центров происходит несколькими способами, перечисленными ниже:
1. е + к — ку,
2. е+ к — ех — Ну,
3. е + к + А — ех+А—А*—А + Ну,
4. е + к + А — А1+ + е—А*—А + Ну,
5. е + к + А — (А^)*+ к—А + Ну,
6. А—А*—А + Ни
1. Прежде всего сцинтилляции ^ появляются в результате межзонной излучательной рекомбинации термализованных в зоне проводимости электронов е и дырок к, локализованных в валентной зоне, либо существующих непродолжительное время во внутренних оболочках атомов соединения. Если излуча-тельная рекомбинация с участием валентной зоны - явление, наблюдаемое во многих веществах, то в случае более низколежащих зон выход такой люминесценции не равен нулю, если выполняются условия, сформулированные в [21-23]. Они выполняются лишь в немногих широкозонных галоидных кристаллах, только для верхней внутренней оболочки атомов. Соответствующая люминесценция называется кросс-люминесценцией.
2. Термализованные носители могут также образовывать автолокализованный экситон (ех) малого или большого радиуса, который в большинстве, например, оксидных соединений распадается по излучательному каналу [24]. Люминесценция свободных экситонов в соединениях сложных оксидов не обнаружена и к настоящему времени наблюдалась лишь в ряде простых окислов [25].
3. При активации кристаллов примесными центрами и выполнении резонансных условий
[26, 27] люминесценция экситонов эффективно тушится, обусловливая тем самым сенсибилизированную люминесценцию активаторных ионов А. Таким образом, ансамбль возбужденных активаторных центров создается за счет переноса энергии возбуждений среды. 4 и 5. Процессом, конкурирующим с образованием экситонов, является захват свободных терма-лизованных носителей активаторным ионом с последующим образованием его возбужденного состояния А*, при этом доминирование того или иного захвата обусловлено отношением сечений захвата носителей разного знака. Такое возникновение ансамбля возбужденных актива-торных центров происходит за счет переноса заряда возбуждений среды. 6. В дополнение к перечисленным способам следует добавить прямое возбуждение активаторного центра, возникающее при взаимодействии ионизирующего излучения с веществом сцинтил-лятора. Такой механизм вносит существенный вклад в образование ансамбля излучающих центров в самоактивированных сцинтилляторах. В отличие от излучения Вавилова-Черенкова, сцинтилляции в среде появляются в результате цепи процессов, различающихся по времени их протекания. В [28] предложена детальная такая последовательность, учитывающая существование порогов неупругих процессов взаимодействия «горячих» электронов и дырок. В образовании сцинтилляций выделяются четыре основных процесса, которые перечислены в табл. 1.
Первые два из них получили достаточно подробное освещение в литературе. Первичное энерговыделение в среде происходит в широком интервале времен, однако длительность процесса не может быть меньше, чем 2Я/с, где Я ~ 10-10 м - порядок радиуса атома, с - скорость света. Оно также не превышает времени пробега частицы или у-кванта в веществе сцин-тиллятора и для кристаллических неорганических сцинтилляторов ограничено временем ~ единиц нс. Неупругие процессы рассеяния «горячих» электронов и дырок и их термализация происходят в относительно узком диапазоне времен, что обусловлено плотной упаковкой кристаллических соединений.
Высвечивание сцинтилляций осуществляется в широком диапазоне времен и обусловлено как излу-чательными характеристиками люминесцентных центров, так и процессами переноса возбуждений в среде.
Помимо сцинтилляций, ионизирующее излучение возбуждает и другие виды люминесценции. При этом время, в течение которого может высвечиваться возбужденная таким образом люминесценция, может быть использовано как характерный параметр для отделения сцинтилляций от других видов люминесценции.
Процесс Характерное
1. Первичное энерговыделение с образованием «горячих» электронов и дырок 10-18 - 10-9
2. Неупругие процессы взаимодействия «горячих» электронов и дырок и их термализация 10-1б - ю-12
3. Образование экситонных состояний и ансамбля возбужденных люминесцентных центров 10-12 - 10-8
4. Высвечивание сцинтилляций > 10-10
Таблица 1.
Основные
процессы,
приводящие
к возникновению
сцинтилляций
в среде
Рис. 1. Сравнение энергетического разрешения, полученного на электромагнитных калориметрах, построенных за последние 20 лет различными научными коллаборациями на ускорителях заряженных частиц
В обычных и сжиженных газах, жидкостях и их парах со специально введенными молекулами органических красителей либо анионными комплексами редкоземельных элементов время высвечивания люминесценции, вызванной каждой частицей или у-квантом, определяется излучательным временем жизни ти возбужденных состояний люминесциру-ющих центров. При этом совокупность квантов, высветившихся за относительно короткий период времени, кратный п • ти (п > 10), близка к их совокупности, высветившейся за время £ — «>.
В кристаллических соединениях процесс высвечивания люминесции, возбужденной ионизирующим излучением, является более сложным. В таких средах с несплошным электронным энергетическим спектром, обладающим энергетическим зазором Ег >> кТ, отделяющим валентную электронную зону от более высоколежащих незаселенных зон, возникает множественность люминесцирующих центров, чьи излучательные уровни локализуются в запрещенной зоне.
Действительно, в кристаллах центрами, излучающими спонтанную люминесценцию, могут выступать как присущие данной среде люминесцентные центры, так и образовавшиеся в результате взаимодействия с ионизирующим излучением. Данные наведенные центры также могут выступать как сенсибилизаторы/тушители люминесценции либо доноры электронов для излучательных центров среды, обусловливая их вторичное возбуждение.
При этом спектральный состав люминесценции может не меняться. По существу, вторичное возбуждение, которое происходит не только за счет кулоновского взаимодействия, но и за счет термоактивации дефектов либо туннелирования захваченных дефектами носителей, формирует вторичный ансамбль возбужденных люминесцентных центров, который лишь пространственно тождественен ансамблю первично возбужденных центров. Временные эволюции первичного и вторичного ансамблей отличаются, однако их тождественность возникает либо при полном отсутствии дефектов в среде, либо выполнении очевидного условия: 1/о>м ~ т3,
где 1/ш вз - характерное время взаимодействия люминесцентных центров среды и индуцированных ионизирующим излучением центров; т3-время образования первичного ансамбля возбужденных люминесцентных центров. При этом, если 1/^вз ~ Т3« т„,
то будут наблюдаться только сцинтилляции, однако при выполнении условий
1/ш вз >> ти и 1/о>м >> т3, что наиболее часто реализуется в реальных материалах, наряду с сцинтилляциями наблюдается фосфоресценция, то есть совокупность квантов, которая высвечивается в результате распада ансамбля вторично возбужденных частиц. На начальной стадии высвечивания люминесценции преобладают сцинтилляции, а на дальней - фосфоресценция.
Как уже отмечалось, использование сцинтилляций началось одновременно с развитием современной физики. Интенсивное выполнение атомных проектов в послевоенный период стимулировало прогресс техники измерения ионизирующих излучений, в том числе сцинтилляционных счетчиков. В сравнительно короткий период времени были открыты основные классы сцинтилляторов и начато их широкое применение. Доминирующими неорганическими сцинтилляционными материалами стали кристаллы щелочно-галоидных соединений. Исследование неорганических кристаллических веществ получило мощный стимул в связи с поиском и созданием лазерных материалов на основе фто-ридных и кислородных неорганических соединений в шестидесятых годах прошлого века, когда стали доступными высокотемпературные технологии синтеза монокристаллов, однако разработка сцин-тилляционных материалов осталась практически побочной линией при поиске новых лазерных сред.
Вместе с тем к началу 1990-х гг. развитие экспериментальной техники измерения ионизирующих излучений стало сдерживаться из-за отсутствия сцинтилляционных материалов, сочетающих высокие тормозную способность, скорость высвечивания сцинтилляций и их выход, возможность
сохранять детекторные свойства в течение длительного времени при высокой дозовой нагрузке. В физике частиц и высоких энергий предстояло выполнить ряд измерений, определяющих дальнейшее развитие науки о микромире. С этой целью в ЦЕРНе (Швейцария) началась разработка и создание ускорителя - Большого адронного коллайдера LHC со светимостью 1034 см-2с-1, позволяющего достигать энергии, необходимые для наблюдения предсказанного теоретически бозона Хиггса. В результате моделирования было показано, что наиболее реалистичный способ его обнаружения - измерение продуктов распада H ->уу, требующее проведения долговременных и точных измерений с помощью электромагнитных калориметров в условиях интенсивных радиационных полей. Такие приборы на основе тяжелых сцинтилляционных кристаллов имеют наилучшее энергетическое разрешение для у-квантов при очень хорошем пространственном разрешении. На рис. 1 приведено сравнение энергетического разрешения данных устройств разных типов, построенных различными коллаборациями за последние 20 лет.
Видно, что гомогенные электромагнитные калориметры на основе неорганических сцинтил-ляционных материалов обеспечивают энергетическое разрешение в пределах 2% при энергии 1 ГэВ и выше. Более того, при быстром высвечивании сцинтилляций в неорганическом сцинтилляторе возникает уникальная комбинация разрешения и быстродействия, которая и обеспечивает их применение в коллайдерных экспериментах.
Эти неоспоримые преимущества предопределили использование двумя из четырех экспериментов (CMS и ALICE) на Большом адронном коллайдере в ЦЕРНе гомогенных калориметров на основе тяжелых неорганических сцинтилляторов вольфрамата свинца [29].
На рис. 2 приведены зависимости энергетического разрешения электромагнитных калориметров различных экспериментов на ускорителях SLAC (США) и LHC (Швейцария). Видно, что такой прибор эксперимента CMS, построенный на основе кристаллов вольфрамата свинца, обладает лучшим энергетическим разрешением в диапазоне более 100 ГэВ, что предопределяет его высокий потенциал для обнаружения бозона Хиггса по уу-каналу. Это блестяще подтвердилось в ходе открытия бозона Хиггса в 2012 г. в ЦЕРНе [30]. Электромагнитный калориметр на основе кристаллов вольфрамата свинца коллаборации CMS внес основной вклад в открытие бозона по моде H ->уу.
Понимание сути явления сцинтилляций позволило при активном участии белорусских ученых выполнить разработку и довести до массового производства сцинтиллятор вольфрамата свинца (PbWO4), который стал одним из наиболее массово
Рис. 2.
Энергетическая
зависимость
разрешения
различных
электромагнитных
калориметров
экспериментов
на ускорителях
вSLACиLHC
применяемых таких приборов в экспериментах по физике высоких энергий. Требуемые для изысканий в ЦЕРНе 100 тыс. кристаллов были выращены до середины 2008 г. в рамках международной коллаборации на заводах России и Китая. Можно утверждать, что выполненная работа стала одним из наиболее заметных современных вкладов ученых Беларуси и России в международные проекты. СИ
See: http://innosfera.by/2015/10/phenomenon_of_scintillation
Литература
1. Broser V.I., Kallmann H. Uber die Anregung von Leuchtstoffendurchschnelle Korpuskula rteilchen I // Z. Naturforschg. 1947, V. 2a. P. 439-440.
2. Marshall F.H., Coltman J.W. The photo-mu ltip l ier radiation detector // Phys. Rev. 1947, V. 72. P. 528.
3. Coltman J.W., Marshall F.H. Some characteristics of the photo-multiplier radiation detector // Phys. Rev. 1947, V. 72. P. 528.
4. Moon R.J. Inorganic crystals for the detection of high energy particles and quanta // Phys. Rev. 1948, V. 73. P. 1210.
5. Kallmann H. Quantitative measurements with scintillation counters // Phys. Rev. 1949, V. 75, №4. P. 623-626.
6. Collins G.B., Hoyt R.C. Detection of beta-rays by scintillations // Phys. Rev. 1948, V. 73. P. 1259-1260.
7. Bell P.R. The use of anthrance as a scintillation counter // Phys. Rev. 1948, V. 73. P. 1405-1406.
8. Kallmann H. Scintillation counting with solutions // Proc. Phys. Soc. (London). Letters to the Editor. 1950. P. 621-622.
9. Kallmann H., Furst M. Fluorescence ofsolutions bombarded with high energy radiation (energy transport in liquids) // Phys. Rev. 1950, V. 79, №5. P. 857-870.
10. Kallmann H., Furst M. Fluorescence of solutions bombarded with high energy radiation (energy transport in liquids). Part II. // Phys. Rev. 1951, V. 81, №5. P. 853-864.
1. Kallmann H., Furst M. High energy induced fluorescence in organic liquid solutions (energy transport in liquids). Part III. // Phys. Rev. 951, V. 85, №5. P. 816-825.
2. Reynolds G.T. Scintillation in gases // Nucleonics. 1950, V. 6, №5. P. 488-489.
3. Swank R.K. Scintillation in liquid xenon // Nucleonics. 1954, V. 12, №3. P. 14.
4. Schorr M.G., Torney F.L. Solid non-crystalline scintillation phosphors // Proc. Phys. Soc. (London). Letters to the Editor. 1950. P. 474-475.
5. Hofstadter R. The detection of gamma-rays with thallium-activated sodium iodide crystals // Phys. Rev. 1949, V. 75, №5. P. 796-810.
6. Физическая энциклопедия // Большая российская энциклопедия / гл. ред. А.М. Прохоров. - М., 1998, Т. 5. С. 41.
7. Нейерт Т., Фюнфер Э.Ф. Счетчики излучений. - М., 1961.
8. Черенков П.А. Видимое свечение чистых жидкостей под действием у-радиа ции // Докл. АН СССР. 1934, Т. 2. C. 451.
9. Kl ienknecht K. // Detektorenfu rTeilchenstrahl ung / B.G. Teubner. - Stuttgart, 1987. P. 320.
20. Khruchinski A., Korzhik M., Lecoq P. The phenomenon of scintillation in solids, Inorgaic Scintillators and Their Applications // Inorganic Scintillators and Their Applications / Eds.: E. Auffray, R. Chipaux, P. Lecoq et al. North-Holland, 2002, V. 486. P. 381-384.
21. Ершов Н., Захаров Н.Г., Родный П.А. Спектрально-люминесцентное исследование характеристик собственной люминесценции кристаллов типа флюорита // Оптика и спектроскопия. 1982, Т. 53. С. 89-93.
22. Гудовских В.А., Ершов Н.Н., Красильников С.Б. и др. Свечение синглетных и триплетных экситонов в кристаллах типа флюорита при рентгеновском возбуждении // Оптика и спектроскопия. 1982, Т. 53. С. 910-912.
23. Jansons J.L., Kru miens V., Rachko Z.A. et al. Luminescence due to radiative transitions between valence band and upper core band in ionic crystals (Crossluminescence) // Phys. Stat. Sol. (b). 1987, V. 144. P. 835-844.
24. Murk V., Namozov B., Yaroshevich N. Complex oxides: electron excitation and their relaxation // Radiation measurements. 1995, V. 24. P. 371-374.
25. Lushchik A., Murk M., Lushchik Ch. et al. Luminescence offree and selftrapped excitons in wide-gap oxides // J. Luminescence. 2000, V. 87-89. P. 232-234.
26. Korzhik M., Trower W.P. Origin of scintillation in cerium doped oxide crystals // Appl. Phys. Lett. 1995, Vol. 66. P. 2327-2328.
27. Luschik A., Savkin F., Tokbergenov I. Electron and hole intraband luminescence in complex metal oxides // J. Luminescence. 2003, V. 102-103. P. 44.
28. Vasiliev A. Relaxation of hot electronic excitations in scintillators: account for scattering, track effects, complicated electronic structure // Inorgaic Scintillators and Their Applications. 2000. P. 43-52.
29. Коржик М.В. Кристаллы вольфрамата свинца - основа электромагнитной калориметрии в экспериментах CMS и ALICE на LHC// Вестник БГУ. Серия 1. 2011, №3. С. 57-62.
30. CMS Collaboration, A New Boson with a Mass of 125 GeV Observed with the CMS Experiment at the Large Hadron Collider // Science. 2012, V. 338, №6114. P. 1569-1575.
