CC BY
125
УДК 534.28 + 532.62 ББК 22.32
ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ ПОВЕРХНОСТНЫХ АКУСТИЧЕСКИХ ВОЛН С АДСОРБИРОВАННОЙ ВОДОЙ НА ПОВЕРХНОСТИ НИОБАТА ЛИТИЯ
И.Г. Симаков, Ч.Ж. Гулгенов, Р.И. Гомбоев
Бурятский научный центр Сибирского отделения РАН, Улан-Удэ. E-mail: lmf@ofp srv. bsc. bury atia.ru
В линейном приближении получено простое аналитическое выражение, описывающее взаимодействие поверхностных акустических волн с тонким жидким слоем. Это выражение учитывает акустическую и электрическую природу возмущений условий распространения поверхностной волны в слоистой системе. На базе полученного линейного приближения развит метод исследования диэлектрических характеристик полярных жидкостей в граничной фазе.
Ключевые слова: акустические волны, ниобат лития.
INTERACTION OF SURFACE ACOUSTIC WAVES WITH THE ADSORBED WATER ON SURFACE OF NIOBATES LITHIUM
I.G. Simakov, Ch.Zh. Gulgenov, R.I. Gomboev Buryat Scientific Centre Siberian Branch of RAS, Ulan-Ude
In linear approach the simple analytical expression describing interaction of surface acoustic waves with a thin liquid layer is received. This expression takes into consideration the acoustic and electric nature of indignations of conditions of distribution of a superficial wave in layered system. On the basis of the received linear approach the method of research of dielectric characteristics of polar liquids in a boundary phase is developed.
Key words: acoustic waves, niobates lithium.
Упругие возмущения, распространяющиеся вдоль плоской свободной границы изотропного или анизотропного твердого тела, смещения в которых аналогичны смещениям в рэлеевской волне, принято называть поверхностными акустическими волнами рэлеевского типа (ПАВ). Формирование граничного слоя при адсорбции пара или другие явления на поверхности твердого тела приводят к изменению упругих характеристик приповерхностной решетки и соответствующему изменению параметров упругих волн, поэтому ПАВ можно применять как инструмент для изучения поверхностных процессов [1]. Наиболее просто поверхностные волны возбуждаются и регистрируются в пьезоэлектрических кристаллах, упругие волны в которых сопровождаются электрическими полями [2]. Посредством этих полей ПАВ могут взаимодействовать со свободными или связанными электронами в граничных слоях и тонких пленках, сформированных на поверхности пьезоэлектрического звукопровода.
Под воздействием поля поверхностных сил, возникающих в зоне контакта жидкой и твердой фазы, в жидкости образуется граничный слой с измененной, в отличие от объемной жидкости, структурой. Структурирующее воздействие наиболее заметно проявляется при взаимодействии лиофильных поверхностей с полярными жидкостями [3]. Жидкие прослойки между двумя твердыми фазами, смачивающие и адсорбционные пленки полярных жидкостей называются граничными слоями [4]. Настоящая работа посвящена изучению взаимодействия поверхностных акустических волн с адсорбционными слоями и развитию метода исследования диэлектрических характеристик жидкости в граничной фазе.
Энергия упругой волны сосредоточена в тонком, порядка длины волны слое твердого тела. Электромагнитное поле, сопровождающее упругую волну, проникает в граничащую с поверхностью, диэлектрическую среду также на расстояние порядка длины поверхностной волны. При взаимодействии твердого тела с граничными слоями жидкости происходит возмущение условий распространения ПАВ. Это приводит к изменению амплитуды и скорости волн. Связь параметров ПАВ с толщиной слоя жидкости описывается соответствующими дисперсионными уравнениями [1, 5].
\ Y
en
ef
Рис. 1. Слоистая структура «пьезоэлектрик - жидкий слой -
Є
Малое значение толщины слоя жидкости к по сравнению с длиной волны X позволяет применить метод возмущений. Полагая, что при (к << X) в аддитивном приближении влияние слоя жидкости на параметры ПАВ сводится к возмущениям механических А и электрических В условий распространения волны, получим простое выражение, связывающее относительное изменение скорости ПАВ с толщиной слоя:
(А + В)1. (1)
V А
Чтобы найти соответствующие коэффициенты линейного приближения, воспользуемся двумя разновидностями дисперсионных уравнений, описывающих взаимодействие ПАВ со слоем жидкости. В первом случае жидкий слой сформирован на изотропной подложке, не обладающей пьезоэлектрическими свойствами. Во втором - на поверхности пьезоэлектрической подложки. Поверхностные акустические волны в жидком слое на изотропном твердом полупространстве (рис. 1) описываются дисперсионным уравнением [5]:
4 к 2 qs — (к 2 + 5 2)2 = Р • ^ • \%(Рк), (2)
Г Р
где q2 = к2 — к2 , 52 = к2 — к2 , Р2 = к^ — к2 , к у = о/ V ^ , (V ^ - скорость звука в жидкости). Здесь к,
к{, кь ку - волновые числа соответственно рэлеевских, продольных, поперечных волн и волн в жидкости, ру, р5 -плотность жидкости и твердого тела, к - толщина слоя.
Полагая малым возмущение, вносимое тонким слоем (к << X) в уравнение для рэлеевской волны для коэффициента А, получим выражение:
Р у V у
А =вк , (3)
Р5 V 5
где 8д = агсо, (ус/у,) - угол, под которым звуковые волны распространяются в жидкости, V, - скорость поверхностной волны.
Следовательно, величина относительного изменения скорости (изотропный случай) определяется акустическими импедансами в жидком слое и твердом полупространстве и волновой утечкой, существующей в такой слоистой системе.
Дисперсионное уравнение, учитывающее электрические параметры слоя, для ПАВ малой амплитуды, распространяющихся по акустически свободной поверхности, может быть получено с использованием метода электромагнитного импеданса [1]
— е к — к¥ = е е у (кк ) + ео . (4)
р к — к 0 у е у + е 0 Ш ( кк ) ()
Левая часть уравнения - эффективная диэлектрическая проницаемость твердого пьезоэлектрического полупространства с механически свободной поверхностью. Здесь вр = (е^в^ - 2 - диэлек-
трическая проницаемость, выраженная через соответствующие компоненты тензора диэлектрической проницаемости пьезоэлектрика, к0 е к¥ - волновые числа рэлеевских волн в случаях “закороченной”
и “открытой” поверхности пьезоэлектрика. Правая часть уравнения представляет собой эффективную диэлектрическую проницаемость верхнего полупространства, включая слой жидкости (ву и в0 - относительные диэлектрические проницаемости жидкости и окружающей среды).
Рис. 2. Зависимость фазовой скорости поверхностных акустических волн от относительной толщины жидкого слоя. рх = 46403 кг/м3; № = 3484 м/с; и{ = 7150 м/с; V = 3751 м/с; и¥ = 3484 м/с; ер = 50,2; № = ^о; р/ = 998,2 кг/м3; V/ = 1483 м/с
Используя условие малости толщины слоя (кк << 1) из уравнения (4), для коэффициента В получим выражение:
В =
1 -
(5)
где К - коэффициент электромеханической связи (К /2 = (к0 — к¥ ) / к0 ).
Численные решения уравнений (2), (4) сравнивали с приближенными вычислениями по уравнению (1) для различных жидкостей и пьезоэлектрических подложек. Зависимость фазовой скорости поверхностных волн от относительной толщины слоя для системы «вода - ниобат лития (^-срез)» представлена на рис. 2. Точному решению соответствует кривая 1. Кривая 2 соответствует линейному приближению. Вклад в изменение скорости ПАВ механического и электрического нагружения поверхности ниобата лития ^-среза слоем воды имеет в обоих случаях сравнимые значения (А = 0,19468, В = 0,21684) [6].
Приближенное выражение дает приемлемую точность при использовании подложек и граничных слоев с предельно возможными физическими параметрами жидкости и твердого тела. Например, отличие найденных численно из решения системы уравнений для слоистой структуры (вода — ниобат лития) точных значений изменения скорости ПАВ в зависимости от нормализованной толщины слоя к/к и приближенных значений, вычисленных по уравнению (1), не превышает 0,01% при к/к < 0,02.
Частотная зависимость комплексной диэлектрической проницаемости диэлектрика с полярными молекулами, в частности воды и льда, в области частот, соответствующих ориентационной релаксации Дебая, может быть представлена уравнением [7]:
£у =£ + ]£ =£„ +-
е — е
<■ Л.
(6)
1 +
где е' и е"- действительная и мнимая части комплексной диэлектрической проницаемости £/; е¥
- соответственно низко - и высокочастотный предел области дисперсии; ю - круговая частота; X -время релаксации.
При малых значениях толщины жидкого слоя, когда справедливо линейное приближение, действительная и мнимая части комплексной диэлектрической проницаемости жидкости в слое связаны с затуханием а и изменением скорости Ау поверхностных акустических волн (ПАВ) выражениями:
2 (
2(е р + 1) А V р у
к ю 2рр 2
1 —
(7)
2 (е р + 1)2
2а V
к ю 2
Р У v У а У
л/ГГ
(8)
где а/ - коэффициент ослабления звука в жидкости, учитывающий потери на вязкое трение (в воде а/ // =
25-10-17 с2/см).
Как известно, давление насыщающих паров зависит от температуры и, задавая различные температуры твердого тела и жидкости в объеме, можно получить необходимое давление паров у поверх-
2 N
2
е
К
е р е
2
е
2
е
К 2 е
ности твердого тела. Различное относительное давление паров р/рх определялось регулируемой двумя термостатами разницей температур подложки (Т^ниобат лития) и объема воды.
-4
1 2 З
1' 2 ' З'
Рис. 3. Блок-схема установки для измерения скорости поверхностных акустических волн.
1 - генератор, 2 - усилитель, 3 - осциллограф, Г , 2', 3' -встречно-штыревые преобразователи.
Экспериментально исследовалось взаимодействие ПАВ с водой, адсорбированной на поверхности пьезоэлектрической подложки - звукопровода. Кристалл ниобата лития с оптически полированной рабочей поверхностью YZ-среза предварительно очищался в тлеющем разряде и помещался над поверхностью дважды дистиллированной воды в замкнутый термостатированный объем. Необходимое давление паров p/ps задавалось и контролировалось с точностью 0,1% изменением температуры подложки (YZ-ниобат лития) T1 и температуры дважды дистиллированной воды T2. Диапазон частот ПАВ: 40-400 МГц. Адсорбция паров воды осуществлялась на рабочую поверхность кристалла между излучающими преобразователями.
В эксперименте использовался метод определения изменения скорости [8], основанный на интерференции ПАВ, возбуждаемых одновременно двумя излучающими и регистрируемых третьим приемным преобразователями (рис. 3). Частоту электрического сигнала, подаваемого на излучающие преобразователи 1 и 2 , настраивают таким образом, чтобы на приемном преобразователе регистрировался сигнал минимальной амплитуды. Это возможно в случае, когда волна, возбуждаемая первым преобразователем, достигая второго преобразователя, интерферирует с излучаемой им противофазной волной.
При помощи метода измерения малых изменений скорости и затухания ПАВ [8] были получены изотермы Av/v(p/ps). Как видно (рис. 4), во влажной среде скорость ПАВ уменьшается, причем изменение скорости ПАВ от давления пара носит нелинейный характер и растет с увеличением частоты. Используемый метод позволяет уверенно регистрировать изотерму Av/v(p/ps) даже при малых значениях
относительного давления паров. Характер кривых свидетельствует о зависимости параметров адсорбированной воды (р/, Vf , в/) от толщины слоя. Необходимо отметить, что кривая 2 (рис. 4) не может быть построена простым увеличением значений кривой 1 в (/2 / /1) раз. Это указывает на вероятную зависимость параметров ПАВ, следовательно, и коэффициента (A+B) уравнения (1) от частоты. При условии p / ps = const наблюдается нарушение линейной зависимости Av/v(w) в области частот соответствующей ориентационной диэлектрической релаксации. Уменьшение частоты релаксации Дебая возможно в результате модификации структуры воды в граничной фазе.
Таким образом, предложено простое аналитическое выражение, которое описывает взаимодействие упругих поверхностных волн в системе «тонкий жидкий слой - пьезоэлектрическая подложка». Полученное выражение позволяет аддитивно учитывать механическую и электрическую нагрузку, возникающую в результате воздействия жидкого слоя на параметры ПАВ. На основе исследования изотермы изменения скорости ПАВ в зависимости от частоты предложен метод исследования диэлектрических характеристик полярных жидкостей в адсорбционном слое. Показано, что акустоэлектронный метод дает возможность определять диэлек-
Рис. 4. Зависимость изменения скорости ПАВ от давления пара. 1 - 43 МГц, 2 - 388 МГц.
трическую проницаемость и диэлектрические потери в полярных жидкостях, которые при взаимодействии с твердой поверхностью образуют граничные слои. Поверхностные акустические волны являются чувствительным инструментом изучения процесса диэлектрической релаксации в слоистых структурах, образованных тонкими жидкими слоями. Акустоэлектронный метод позволяет исследовать изменение физических свойств (главным образом вязкоупругих и диэлектрических) полярных жидкостей в граничной фазе в зависимости от температуры, угла смачивания и толщины жидкого слоя.
Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ (проект 08-02-98006, 08-02-98008_р_сибирь_а).
ЛИТЕРАТУРА
1. Анисимкин В.И., Гуляев Ю.В., Анисимкин И.В. Метод поверхностных акустических волн: новые аналитические возможности // Поверхность. - 2000. - №8. - С. 3-9.
2. Бирюков С.В., Гуляев Ю.В., Крылов В.В., Плесский В.П. Поверхностные акустические волны в неод-
нородных средах. - М.: Наука, 1991. - 416 с.
3. Чураев Н.В. Тонкие слои жидкостей // Коллоид. журнал. - 1996. - Т.58, №6. - С. 725-737.
4. Дерягин Б.В., Чураев Н.В., Муллер В.М. Поверхностные силы. - М.: Наука, 1985. - 123 с.
5. Викторов И. А. Звуковые поверхностные волны в твердых телах. - М.: Наука, 1981. - 288 с.
6. Доржин Г.Б., Симаков И.Г. Акустическое исследование адсорбированных слоев жидкостей // Акуст.
журнал. - 2002. - Т.48, №4. - С. 499-503.
7. Ландау Л. Д., Лившиц Е.М. Статистическая физика. - М.: Наука, 1964. - 551 с.
8. Симаков И.Г., Доржин Г.Б. Определение малых изменений скорости и затухания поверхностных аку-
стических волн. // Сб. трудов XIII сессии РАО. - М., 2003. - Т.1. - С. 113-116.
УДК 534.28 + 532.62 ББК 22.32
ВЛИЯНИЕ ПОЛИМОЛЕКУЛЯРНОЙ АДСОРБЦИИ ВОДЫ НА ПАРАМЕТРЫ АКУСТОЭЛЕКТРОННЫХ УСТРОЙСТВ
И.Г. Симаков, Ч.Ж. Гулгенов
Бурятский научный центр Сибирского отделения РАН, Улан-Удэ. E-mail: lmf@ofp srv. bsc. bury atia.ru
Исследовано влияние полимолекулярной адсорбции на изменение скорости и затухание поверхностных акустических волн в системе адсорбционный слой воды — подложка ниобата лития. Найдены значения температурного коэффициента времени задержки в акустическом тракте, нагруженном слоем адсорбированной воды. Показано, что при наличии адсорбционного слоя температурный коэффициент времени задержки данной системы уменьшается с ростом толщины и проходит нулевое значение. Появление нулевого значения температурного коэффициента времени задержки в системе «адсорбированная вода — ниобат лития» дает возможность точно определить толщину адсорбционного слоя и построить изотерму адсорбции пара воды на поверхности ниобата лития.
Ключевые слова: поверхностные акустические волны, температурный коэффициент времени задержки, адсорбционный слой.
INFLUENCE OF POLYMOLECULAR ADSORPTION OF WATER ON PARAMETERS OF ACOUSTIC ELECTRONIC DEVICES I.G. Simakov, Ch.Zh. Gulgenov Buryat Scientific Centre, Siberian Branch of RAS, Ulan-Ude
Influence of polymolecular adsorption on change of speed and attenuation of surface acoustic waves in system layer of adsorbed water — a substrate of niobates lithium is investigated. Values of temperature factor of time of a delay are found in the acoustic path loaded with a layer of adsorbed water. It is shown, that at presence adsorbed layer the temperature factor of time of delay of the given system decreases with growth of a thickness and there passes zero value. In system «the adsorbed water - niobates lithium» gives the chance to define occurrence of zero value of temperature factor of time of a delay precisely a thickness adsorbed layer and to construct an isotherm of adsorption of steam of water on surface of niobates lithium.
Key words: surface acoustic waves, temperature factor of time of a delay, adsorbed layer.
В современных радиоэлектронных системах широко применяются акустоэлектронные устройства, которые могут быть подвержены воздействию влажной газовой среды. Основным элементом аку-стоэлектронных устройств является линия задержки, представляющая собой подложку, вырезанную из пьезоэлектрического кристалла, на полированной поверхности которой нанесены два (или больше) встречно-штыревых преобразователя. Влияние температуры и влажности окружающей среды на аку-
