Температуропроводность и теплопроводность металлического технеция и сплавов Tc-Ru реакторного происхождения

Пичужкина Елена Михайловна; Рисованый Владимир Дмитриевич; Покровский Александр Сергеевич; Бутылин Антон Сергеевич

УДК 536.21, 536.208

ТЕМПЕРАТУРОПРОВОДНОСТЬ И ТЕПЛОПРОВОДНОСТЬ МЕТАЛЛИЧЕСКОГО ТЕХНЕЦИЯ И СПЛАВОВ Tc-Ru РЕАКТОРНОГО ПРОИСХОЖДЕНИЯ

ОАО "ГНЦ НИИАР", Ульяновская область, Димитровград-10

Поступила в редакцию 26.11.2013

В рамках работы проведено исследование теплофизических свойств (температуропроводности и теплопроводности) металлического технеция, а также сплавов Tc-Ru с различным содержанием рутения, полученных в результате облучения мишеней из металлического технеция в реакторе СМ. Ключевые слова: технеций, рутений, сплав, температуропроводность, теплопроводность.

ВВЕДЕНИЕ

Технеций-99 (^-излучатель, T1/2 = 2,13-105 лет) - радиоактивный отход, накапливающийся в больших количествах в топливе атомных электростанций и представляющий серьезную экологическую опасность. Наиболее перспективный способ утилизации технеция - трансмутация путем облучения нейтронами, в результате которой образуется нерадиоактивный рутений, что может решить проблему уничтожения технеция и его неблагоприятного воздействия на биосферу.

Мишени из металлического технеция подвергаются трансмутации в ядерном реакторе под действием интенсивного потока нейтронов. Важные характеристики мишени, необходимые как для ней-тронно-физических расчетов мишени, так и для обеспечения ресурса ее работоспособности в процессе облучения - ее теплофизические свойства: температуропроводность и теплопроводность. В настоящей работе приведены результаты исследования данных свойств для мишеней из металлического технеция, а также для сплавов Tc-Ru с различным содержанием рутения, полученных в результате облучения этих мишеней в реакторе СМ.

1. МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЙ

Образцы металлического технеция и сплавов Tc-Ru, полученные в реакторных экспериментах,

Пичужкина Елена Михайловна, научный сотрудник отделения радионуклидных источников и препаратов, аспирант УлГУ. E-mail: [email protected] Рисованый Владимир Дмитриевич, доктор технических наук, профессор, заместитель генерального директора ЗАО "Наука и инновации" - научный руководитель по физико-энергетическому блоку. E-mail: [email protected] Покровский Александр Сергеевич, кандидат технических наук, начальник лаборатории отделения реакторного материаловедения. E-mail: [email protected] Бутылин Антон Сергеевич, инженер отделения реакторного материаловедения. E-mail: [email protected]

представляли собой диски серого и светло-серого цвета диаметром примерно 6 мм и толщиной 0,3 мм. По данным спектрофотометрического и эмиссионного спектрального анализа содержание рутения в исследуемых образцах сплавов составило 19 и 70 %.

Температуропроводность образцов в области температур 20 ^ 500 оС измеряли на исследовательской установке, использующей импульсный метод Паркера. Суть его состоит в следующем. Короткий (длительность 1,3 мс) высокоинтенсивный световой импульс от лампы направлялся на фронтальную поверхность плоского образца, а температурный отклик обратной поверхности образца регистрировался термоэлектрическим преобразователем. Температурный отклик усиливался и передавался на экран цифрового запоминающего осциллографа. С изображения сигнала, с учетом времени развертки, получали показания времени нагрева образца до половины максимальной температуры, а затем проводили расчет температуропроводности образца по следующей формуле:

а = (1,38ХЬ2) / (я2), (1) где а - температуропроводность, см2 / с;

Ь - толщина образца, см;

Т 1/2 - время, необходимое для нагрева обратной стороны образца до половины максимальной температуры, с;

1,38 - безразмерный коэффициент.

При этом относительная погрешность измерения температуропроводности в диапазоне (0,2-70)-10-6 м2/с при числе результатов наблюдений п = 5, доверительной вероятности Р = 0,95 и температуре образца 20-900 0С не превысила +5 %.

Значение теплопроводности исследованных образцов определялось расчетным путем с учетом величин их температуропроводности, теплоемкости и плотности.

Плотность образцов определяли экспериментально методом гидростатического взвешивания, основанном на законе Архимеда. Ошибка опре-

Известия Самарского научного центра Российской академии наук, т. 15, №°4(5), 2013

деления плотности данным методом составила не более 1 %. Плотность была также определена из рентгенографических данных (рентгеновская или теоретическая плотность) по формуле

т

Р,

(эл.яч)

V

(2)

(эл. яч)

где m(sл - масса элементарной ячейки для Тс и сплавов Тс-Ки,

У(эляч) - объем элементарной ячейки для Тс и сплавов Тс-Ки.

Теплоемкость была получена расчетным путем с использованием литературных данных [1].

2. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

Полученные зависимости температуропроводности от температуры для образцов Тс и сплавов Тс-Ки, образующихся в результате облучения мишеней из технеция в реакторе, приведены на рис. 1. Температуропроводность изученных сплавов практически одинакова и лежит в интервале (0,93-1,16) • 10-5 м2/с. Температуропроводность исследованных образцов технеция - (0,83-1,09) • 10-5 м2/с, причем ее максимальное значение находится при температуре 300К, а минимальное - при 570К.

Зависимость удельных теплоемкостей технеция и рутения от температуры, согласно работе [1], приведена в табл. 1.

Плотность образцов, определенная методом гидростатического взвешивания оказалась близкой к теоретической, определенной из рентгеновских данных (рис. 2). Это указывает на отсутствие значимой пористости и значимого количества примесей в образцах сплавов.

Полученные зависимости теплопроводности от температуры для образцов Тс и сплавов Тс-Ки приведена ны рис. 3.

Теплопроводность изученных сплавов лежит в интервале 23-36 Вт/(м^К), образцов технеция - 21-28 Вт/(м^К).

Для исходной мишени из металлического технеция теплопроводность несколько уменьшается с ростом температуры (минимум значений находится при температуре примерно 570 К), затем возрастает до прежних значений. Для сплавов Тс-Ки теплопроводность растет с увеличением температуры (рис. 3).

Следует заметить, что значения теплопроводности для образцов металлического технеция в данной работе значительно ниже литературных (53-56 Вт/(м^К) [2]). Видимо, это связано с анизотропией свойств наших образцов из-за их тек-стурированности, которая является следствием способа изготовления исходных мишеней из технеция - прокатки. Как было показано ранее в рентгенографических исследованиях [3], в образцах Тс и сплавов Тс-Ки, имеющих кристаллическую решетку ГПУ-типа, имеет место перераспределение интенсивности дифракционных мак-

14

0

й

*

1 I

о

0

1 и

0

01 о а с о

а

>

н

а а

0 с

1 о

12

10 -

I

200

300

400 500 600

температура, К

700

800

Рис. 1. Зависимости температуропроводности от температуры для образцов Тс и сплавов Тс-Ки:

Д - металлический технеций, ф -Тс-19%Ки, □ - Тс-70%Ки

8

6

4

Таблица 1. Удельные теплоемкости технеция и рутения [1]

Температура, К Ср, Дж/кг*К

Тс Яи

300 210,1 237,9

400 211,4 241,1

500 215,9 245,4

600 225,3 251,1

700 240,8 257,9

800 256,3 264,8

Содержание Ки,%

Рис. 2. Зависимость плотности образцов сплавов Тс-Ки от содержания рутения: • - теоретическая (рентгеновская) плотность, ■ - гидростатическая плотность.

40

с

о 20 -

с

15 -

10 -I-,-,-,-,-,-,

200 300 400 500 600 700 800

температура, К

Рис. 3. Зависимости теплопроводности от температуры для образцов Тс и сплавов Тс-Ки:

А - металлический технеций, ф - Тс-19%Ки, □ - Тс-70%Ки

Известия Самарского научного центра Российской академии наук, т. 15, №№4(5), 2013

симумов с усилением отражений типа 00l.

Все ГПУ-металлы характеризуются легким скольжением вдоль направлений, лежащих в плоскостях базиса [0001], и трудным скольжением вдоль оси "с". В металлах с ГПУ-решеткой, преимущественно действующее базисное скольжение приводит к тому, что плоскости базиса [0001] выстраиваются параллельно плоскости прокатки.

Таким образом, наличие текстуры приводит к тому, что зерна в сплавах в нашем случае ориентированы не хаотично, а располагаются так, что вдоль плоскости прокатки (плоскости образца) лежат кристаллографические плоскости [0001] некоторого количества кристаллов, составляющих поликристалл. Поликристаллические материалы становятся анизотропными, так как нарушается хаотическая ориентировка кристаллов, которая определяла одинаковое среднестатистическое значение свойств в любом направлении.

Этот эффект сохраняется и в изученных сплавах Tc-Ru реакторного происхождения.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В рамках работы было проведено исследование теплофизических свойств - температуропроводности и теплопроводности - образцов металлического технеция, а также сплавов Tc-Ru с различным содержанием рутения, полученных в результате облучения в реакторе СМ.

При этом было установлено, что температуропроводность изученных сплавов практически оди-

накова и лежит в интервале (0,93-1,16) • 10 5 м2/с. Температуропроводность исследованных образцов технеция - (0,83-1,09) • 10-5 м2/с.

Теплопроводность изученных сплавов лежит в интервале 23-36 Вт/(м^К), образцов технеция -21-28 Вт/(м^К), что значительно ниже литературных данных. Видимо, это связано с анизотропией свойств наших образцов из-за их текстури-рованности.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

В ходе проведенных исследований было установлено, что для сплавов Tc-Ru реакторного происхождения происходит рост величины теплопроводности с увеличением температуры. В то же время увеличения теплопроводности с ростом содержания рутения (ростом накопленной дозы) в сплавах реакторного происхождения не наблюдается.

Работа выполнена при поддержке Министерства образования и науки Российской Федерации.

СПИСОК ИСТОЧНИКОВ

1. Зиновьев В.Е. Теплофизические свойства металлов при высоких температурах: справочное издание. М.: Металлургия, 1989. 384 с.

2. Minato K., Shirasu Y. // Proc. 5th Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation, Mol, Belgium, 25-27 November 1998, Р. 223-230.

3. Трансмутация Tc-99 и получение искусственного стабильного рутения. II. Исследование сплавов Tc-Ru, полученных при облучении металлического технеция / С.В. Томилин, В.М. Радченко, К.В. Ротманов, Л.С. Лебедева, А.Г. Яковенко, Е.М. Пичужкина, Ф.Н. Крюков, О.Н. Никитин // Радиохимия. 2007. Т. 49. №6. С. 546-550.

THERMAL DIFFUSIVITY AND THERMAL CONDUCTIVITY OF METALLIC TECHNETIUM AND TC-RU ALLOY OF REACTOR ORIGIN

JSC SSC RIAR, Ulyanovsk Region, Dimitrovgrad-10

There were studied thermo-physical properties (thermal diffusivity and thermal conductivity) of metallic technetium and Tc-Ru alloys with different ruthenium content produced as a result of irradiation of metallic technetium targets in the SM reactor.

Key words: technetium, ruthenium, alloy, thermal diffusivity, thermal conductivity.

Elena Pichuzhkina, Research Fellow, Radionuclide Sources and Radiochemicals Division, Graduate Student at the UlSU. E-mail: [email protected]

Vladimir Risovany, Doctor of Technics Professor, "Science and Innovations", JSC, Deputy Director General, Scientific Supervisor of Physics and Power Engineering Block. E-mail: [email protected]

Alexander Pokrovsky, Candidate of Technics, Head of Laboratory, Material Testing Complex. E-mail: [email protected] Anton Butylin, Engineer, Material Testing Complex. E-mail: [email protected]

THERMAL DIFFUSIVITY AND THERMAL CONDUCTIVITY OF METALLIC TECHNETIUM AND TC-RU ALLOY OF REACTOR ORIGIN

Текст научной работы на тему «Температуропроводность и теплопроводность металлического технеция и сплавов Tc-Ru реакторного происхождения»