CC BY
117
УДК 614.876:551.510.72
СРАВНИТЕЛЬНАЯ ОЦЕНКА ВЫПАДЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ НА ТЕРРИТОРИИ ТОМСКОГО РАЙОНА (РОССИЯ) И НАЦИОНАЛЬНОГО ПАРКА МЕРКАНТУР (ФРАНЦИЯ)
Л.П. Шура, В.Д. Каратаев, Е.Г. Кузнецова, Ж. Ардиссон*, Ж. Барси*
Томский политехнический университет *Университет София-Антиполис, г. Ницца (Франция) E-mail: [email protected]
Проведена сравнительная оценка поверхностной радиоактивности почв Томского района и Национального парка Меркантур (Франция), обусловленная трансурановыми элементами и '37Cs. Вычислены изотопные отношения по удельным активностям 238Pu/239,240Pu, 239,240Pu/37Cs и 24Am/239240Pu, которые позволяют определить наиболее вероятные источники появления радионуклидов в атмосфере. Результаты работы использованы для оценки радиационной обстановки и определение источников техногенной радиоактивности на обследуемых территориях.
Введение
Глобальные выпадения радиоактивных элементов из верхних слоев атмосферы, накопленные в результате испытаний ядерного оружия, аварии на Чернобыльской АЭС, аварийных и штатных выбросов с предприятий ядерно-топливного цикла, являются источниками загрязнения подстилающих территорий долгоживущим гамма-радиоактивным элементом 137Сб и трансурановыми элементами.
По оценкам некоторых авторов [1, 2] территория Европейского континента подвержена влиянию глобальных выпадений от наземных испытаний ядерного оружия, интенсивность которых достигла максимального уровня к началу 60-х годов прошлого века. В результате испытаний в окружающую среду было выброшено примерно 1,Н018 Бк радионуклида 137Сб, 1,5.1016 Бк изотопов 239'240Рц [1]. Вторым крупным источником радиоактивного загрязнения стала авария на Чернобыльской АЭС в 1986 г. Выброшенная в атмосферу в результате этой аварии активность создала повышенный уровень радиоактивного загрязнения обширных территорий следующими радионуклидами: 137С8 - 8,5.1016Бк; 238Ри -3,5.1013 Бк; 239Ри - 3.1013Бк; 240Ри - 4,2.1013 Бк [3]. Кроме того, вследствие штатной работы и аварийных инцидентов на предприятиях ядерного топливного цикла возникли локальные участки с высоким содержанием 137С8 и трансурановых элементов. Так, сбросы в Ирландское море жидких радиоактивных отходов с заводов по переработке ядерного топлива в Селлафильде (Великобритания) составили: 137С8 -3.1016 Бк; 239 240Ри - 6,8.1014 Бк; 241Ат - 8,9.1014 Бк. На мысе Аг (Франция) сброшено 3.1012 Бк радионуклидов 239,240Ри [2, 4]. Работа предприятий ядерно-топливного цикла бывшего Советского Союза также характеризуется вкладом в радиоактивное загрязнение близлежащих территорий. По данным авторов работы [5], комплекс «Маяк», производящий оружейный плутоний, сбросил около 9,25.1016 Бк радиоактивных отходов (из них 25 % радионуклида 91^г и радионуклида 137С8) в р. Теча и озеро Карачай в период между 1949 и 1952 гг. Сибирский химический комбинат (СХК), производивший плутоний, в период с 1955 по 1990 гг. сбросил радиоактивные отходы активностью 3,7.1019 Бк в р. Томь [5].
Несмотря на то, что радиоактивное загрязнение выбросами предприятий ядерно-топливного цикла, по сравнению с первыми двумя источниками, имеет локальное географическое распространение, его нужно принимать в расчет при оценке радиационной обстановки на каждой конкретной территории.
Данные о поверхностном загрязнении почвы техногенными радионуклидами, такими как 137С8, 239,240Ри, 238Ри и 241Ат, позволяют оценить уровень воздействия радиоактивности на обследуемую территорию. Кроме того, значения изотопных отношений удельных активностей между указанными радионуклидами, аккумулированными в почве, являются важной информацией для определения источников радиоактивного загрязнения.
Объекты и методы исследования
Пробоотбор. Территория Национального парка Меркантур, находящаяся в 50 км к северу от г. Ниццы на юге французских Альп (43°43 с.ш. и 7°15 в.д.), была выбрана для исследования факторов, влияющих на радиационную обстановку юго-востока Франции. Тип экосистемы «полунатуральный», более 40 % территории покрыто хвойными лесами и высокогорными пастбищами (44 %). Климат горного массива Меркантур характеризуется мягкой зимой и жарким летом. Средняя годовая температура - между 4 и 8 °С. Уровень атмосферных осадков составляет 1250 мм/год, максимум которых приходится на весну и осень [6]. Территория пробоотбора находится на высоте порядка 2000 м над уровнем моря.
В Томской области с точки зрения радиоактивного загрязнения представляет интерес обследование территории, находящейся в непосредственной близости от санитарно-защитной зоны (СЗЗ) СХК, в 35 км к северо-востоку от г. Томска (56°29 с.ш. и 82°36 в.д.) - площадка 1. Полагая, что влияние СХК на радиационную обстановку вблизи г. Томска является локальным, в качестве реперной точки про-боотбора выбрана площадка 2, которая располагалась в 20 км к югу от г. Томска (см. рис. 1). Обследуемая территория характеризуется равнинным болотистым ландшафтом со средним возвышением порядка 200 м над уровнем моря. Тип экосистемы -
«полунатуральный», с многочисленными пастбищами, сельскохозяйственными полями и смешанными лесами. Климат региона резко континентальный. Средняя температура января колеблется между -19 и -21 °С, июля - +17 и +18 °С. Средняя норма годовых осадков составляет 400...550 мм [7].
Площадка 1
Северск
W Томск
с 1
УЧ | I Площадка 2
\ + ю ЧУ
Рис. 1. Карта-схема пробоотбора в Томском районе
Для анализа атмосферных выпадений техногенных радионуклидов выбраны площадки, неподверженные хозяйственной деятельности человека. В пробоотборе использованы стандартные методики [8]. Образцы почвы отбирали цилиндрическим пробоотборником площадью 113 см2 на глубину 15 см. После отделения слоя лесной подстилки пробы почвы высушивали на открытом воздухе в летнее время и измельчали, корни и камни, диаметром более 2 мм, исключали из пробы. Для каждой пробы рассчитывали естественную плотность по формуле: d=m/(S.h), где: m - масса пробы почвы, кг; S - поверхность пробоотбора, м2; h - глубина пробоотбо-ра, м. Полученные значения плотности использовали для пересчета удельной массовой активности (Бк/кг), определенной с помощью гамма- и альфа-спектрометрического метода, в удельную поверхностную активность (Бк/м2). Результат пересчета в поверхностную активность представляет реальное содержание радионуклидов в почве, учитывающее специфические условия нахождения радионуклидов в природной среде, такие как: влажность; естественная плотность; распределение по размерам почвенных частиц. Массовая активность показывает содержание радионуклидов в образце почвы, подготовленной к спектрометрическим измерениям.
В рамках международного сотрудничества с Лабораторией радиохимии и радиоэкологии Университета София-Антиполис г. Ниццы (Франция) в пробах почвы измерена удельная массовая активность 137Сб. Затем пробы подвергнуты радиохимическому анализу, определены удельные массовые активности радионуклидов 238Ри, 239,240Ри и 241Ат альфа-спектрометрическим методом.
Гамма-спектрометрия 137Cs. Удельную активность гамма-излучающего радионуклида 137Cs определяли инструментальным спектрометрическим методом без предварительной радиохимической подготовки проб. В измерениях использовали полупроводниковый детектор HPGe EG&G Ortec с относительной эффективностью регистрации 28 % и энергетическим разрешением 1,85 кэВ по гамма-линии с энергией 1,33 МэВ. Полученные спектры регистрировали и обрабатывали на автоматизированном многоканальном анализаторе Spectrum Master EG&G Ortec 919, оснащенном программой Gamma Vision. Измерения проводили с экспозицией 1...4 сут. в зависимости от активности образца почвы. Геометрию измерений формировали цилиндрической пластиковой кюветой объемом 0,12 л. В качестве калибровочного источника использована навеска грунта, насыщенная водным раствором, содержащим 137Cs и 152Eu известной активности в той же геометрии. Естественный гамма-фон ослабляли пассивной защитой, окружающей со всех сторон детектор. Защита сконструирована из свинцовых блоков и медных листов толщиной 5 см и 2 мм, соответственно. Пик полного поглощения энергии фотонов гамма-излучения 137Cs в спектре остаточного фона формировался с интенсивностью 5.10-4 событий/с. Погрешность измерений составляла менее 5 % от значения полученной удельной массовой активности.
Радиохимический анализ трансурановых элементов. Стандартные методики определения сравнительно невысоких концентраций трансурановых элементов, таких как 238Pu, 239,240Pu и 241Am, в пробах почвы заключаются в выделении радиоактивных элементов из вещества образца, их радиохимическом разделении, осаждении из раствора на подложку, изготовленную из нержавеющей стали в форме диска, и последующей альфа-спектрометрией приготовленного препарата [9]. В Лаборатории радиохимии и радиоэкологии Университета София-Антиполис разработана и аттестована методика одновременного определения концентрации изотопов плутония и америция, выделенных из проб почвы [10]. Навеску почвы массой 10.20 г после озоления и добавки индикаторов (242Pu и 243Am) растворяли в азотной кислоте. Изотопы америция и плутония разделяли в ионообменной колонке на анионной смоле. После очистки препаратов от радионуклидов естественного, искусственного происхождения и других химических элементов, определяемые изотопы электролитически осаждали на диск. Максимальный радиохимический выход разделения составлял 90 % для изотопов плутония и 50 % - для америция.
Альфа-спектрометрия трансурановых элементов. Содержание изотопов 238Pu, 239,240Pu и 241Am в почве определено на автоматизированном альфа-спектрометре фирмы EG&G Ortec 576A с кремниевым детектором, легированным имплантированными атомами бора. Чувствительная поверхность детектора со-
ставляла 450 мм2. Спектры получены и проанализированы на многоканальном анализаторе Spectrum Master EG&G Ortec 919. Энергетическое разрешение спектрометра определено по линии 5,499 МэВ изотопного образцового источника 238Pu и составляло 20 кэВ. Для калибровки спектрометра по энергии использовали осажденные из растворов на стальной диск электролитическим способом альфа-радионуклиды 242Pu и 243Am с известной активностью. Время измерения выбирали также в пределах 1...4 сут. Погрешность измерений составляла 3.10 % от значения полученной удельной массовой активности.
Контроль достоверности результатов. Для проверки достоверности полученных результатов, аттестации используемых методик подготовки и измерения проб использовали стандарты почвы, предоставленные МАГАТЭ для аттестации методик радиохимического разделения и гамма-, альфа-спектрометрии (IAEA-326, IAEA-327 и IAEA-375). Кроме того, были проведены измерения одних и тех же проб почвы в разных лабораториях. В рамках сотрудничества с Лабораторией измерения радиоактивности окружающей среды Института ядерной безопасности (Орсэ, Франция) значения удельной массовой активности по альфа-излучающим радионуклидам сравнивали со значениями, полученным в Лаборатории радиохимии и радиоэкологии Университета София-Антиполис. На рис. 2, а, представлен результат сравнения удельной активности по 239,240Pu. Коэффициент линейной регрессии равен 0,9.
Я140-
я
й
^120 ©
¡^ 100 -
я s К
80 -
§ и
Л
5 .
Ч и
^ о
г-
S 60-w
(а)
Ь
60 80 100 120 140
Удельная активность
«
s я
Я .
й
я. ©
я я я К
и
Та w
я
Ч 3
й ^
ч о
<N
<N О
я
(б) т
т 1—
ы>- Jj Н | 1П —1
Удельная активность
Измерение удельной массовой активности почвы по гамма-излучающим радионуклидам проводили также и в Лаборатории радиационного контроля Томского политехнического университета. На рис. 2, б, приведено сравнение удельной массовой активности по 137Оз, полученной в лабораториях гг Томска и Ниццы. Коэффициент линейной регрессии составляет 0,99.
Процедуры интеркалибровки показали хорошее согласие полученных результатов в пределах погрешностей.
Результаты анализов и обсуждение
Исследованы удельные массовые активности радионуклида 137С8 и трансурановых элементов в пробах почвы, отобранных в России и во Франции. Результаты пересчитаны в удельные поверхностные активности, определяющие уровень загрязнения исследуемой местности (табл. 1). Поскольку разброс в измеренных значениях активностей велик, то в таблице приводятся не только средние, но и минимальные и максимальные значения.
Таблица 1. Поверхностные активности радионуклидов, Бк/м2
Место отбора проб Нуклид min max среднее
Томск Площадка 1 137Cs 780±50 3700±110 1900±160
239,240 pu 50±4 230±40 140±30
238Pu 1±0,2 6±0,5 3±0,5
241Am 5±1 30±5 20±3
Площадка 2 137Cs 460±30 920±30 660±30
239,240pu 20±2 30±3 20±2
238Pu 0,4±0,1 2,0±0,3 1±0,1
241Am 3±1 20±3 10±1
Меркантур 137Cs 2900±200 29200±1600 14200±1000
239,240pu 30±3 180±20 90±10
238Pu 1±0,2 7±1 3±0,5
241Am 7±1 80±20 30±10
Рис. 2. Сравнение результатов измерения удельной массовой активности по 239,240Pu (а) и по '37Cs (б) в межлабораторных сравнительных экспериментах
Поверхностная активность 137С8. Согласно оценкам, приведенным в [11], уровень, соответствующий глобальным выпадениям 137С8 на территории северовосточной Сибири, оценивается в 800 Бк/м2, тогда как авторы работы [12] для территории Западной Европы за «глобальный» цезий принимают значение поверхностной активности порядка 3000 Бк/м2. Такая разница в значениях обусловлена географическим положением указанных территорий.
«Чернобыльские» выпадения 137С8 на территорию Западной Европы оцениваются в 30.100 кБк/м2 в зависимости от географического положения [12, 13]. Авторы работы [14] в 1992 г. провели исследование радиоактивного загрязнения территории Национального парка Меркантур в результате Чернобыльской аварии. Они приводят оценку поверхностной активности 137С8 в 20.50 кБк/м2 (или 14.35 кБк/м2 с учетом радиоактивного распада на 2004 г.). В ряде работ отмечено, что вклад 137С8 от Чернобыльской АЭС в радиоактивное загрязнение территории Сибири невелик, что обусловлено большой дистанцией и преимущественным движением атмосферных фронтов в сторону Западной Европы в течение первых недель после аварии [11, 15, 16].
160
20
0
0
160
Очевидно, что присутствие ШС8 на территории площадки 2 обусловлено лишь последствиями атмосферных испытаний ядерного оружия с уровнем выпадений на поверхность земли порядка 700 Бк/м2. Уровень поверхностной активности ШС8 (порядка 2000 Бк/м2) на территории площадки 1 указывает на дополнительный источник поступления 137Сб. Таким источником может быть радиохимическое производство на СХК. Очевидно, что присутствие 137С8 в почве Национального парка Меркантур обусловлено исключительно последствиями аварии на Чернобыльской АЭС.
Поверхностная активность 239,240Ри. Как и в случае с 137Сб, уровень выпадений на почву изотопов 239,240 Ри зависит от типа источника его поступления в атмосферу. Атмосферным выпадениям на территорию Западной Европы изотопов 239,240Ри в результате наземных испытаний ядерного оружия соответствует поверхностная активность порядка 60 Бк/м2 [17]. По аналогии с поверхностной активностью 137Сб, в почвах Сибири можно ожидать меньшее значение «глобального плутония» по сравнению с Европейской территорией. Можно предположить, что полученное нами значение поверхностной активности 239,240Ри в почвах массива Меркантур, равное 90 Бк/м2, соответствует глобальным выпадениям плутония в Западной Европе, а поверхностная активность 20 Бк/м2 по 239,240Ри, полученная в нашей работе для почвы на территории площадки 2, соответствует уровню глобальных выпадений плутония для территории Сибири. По средним оценкам эта цифра в 4 раза меньше, чем для территории Западной Европы. С оценками глобальных выпадений 137Сб наблюдается такое же соотношение между его содержанием в почвах Западной Европы и Сибири. Таким образом, можно уверенно утверждать, что радиоактивность по 239,240Ри на территориях Западной Европы и площадки 2 Томского района создана глобальными выпадениями из атмосферы, обусловленными испытаниями ядерного оружия.
Территория площадки 1 характеризуется повышенным содержанием 239,240Ри в почве (140 Бк/м2) и по сравнению с площадкой 2, и по сравнению с территорией Западной Европы. Аналогично загрязнению 137Сб, можно предположить наличие локального источника поступления 239,240Ри в почву площадки 1, территориально расположенного вблизи нее.
Поверхностная активность 238Ри, 241Ат. Уровни загрязнения изотопами 238Ри и 241Ат для обследуемых территорий различаются незначительно. Это связано с невысокой их поверхностной активностью и, как следствие, большим статистическим разбросом результатов измерений, который не позволяет достоверно определять разницу в значениях. Кроме того, 241Ат образуется путем распада 241Ри, что вносит дополнительный вклад в общее содержание америция в почве, содержащей изотопы плутония. Поэтому судить об источниках поступления этих изотопов на обследуемые территории затруднительно. Возникает необходимость в поиске
дополнительной информации по содержанию техногенных радионуклидов в почвах. Такую информацию может дать анализ значений изотопных отношений, вычисленных по удельным активностям между исследуемыми радионуклидами в почве.
Изучение изотопных отношений удельных активностей 23^Ри/239,240Ри, 239,240Ри/137С8 и 241Ат/239,240Ри. По измеренным значениям удельной массовой активности 137Сб и трансурановых элементов в почве вычислены изотопные отношения между радионуклидами и проведено сравнение со значениями, приведенными в литературе, характеризующими различные источники поступления указанных радионуклидов в почву обследованных территорий (табл. 2).
Таблица 2. Сравнительный анализ изотопных отношений удельных массовых активностей 238Ри/239-240Ри, 231240ри/37С5 и 24Ат/239240Ри, взятых из литературных источников и полученных в измерениях
Источники загрязнения территорий 238ри/239,240ри 23а240Ри/137СБ 24,Ат/239,240Ри
Глобальные выпадения 0,030±0,007 [12] 0,028±0,003 [17] 0,30±0,07[12]
Чернобыль 0,42±0,01 [19] 0,0028±0,0007 [17] 1,1?0,1 [23]
«Маяк» 0,012±0,003 [20] - -
Селла-фильд 0,19±0,02 [21] 0,25±0,01 [18] 0,80±0,04 [24]
Аг 0,50±0,01 [22] - -
к с 5 о 1— Площадка 1 0,019±0,002 0,060±0,008 0,123±0,008
Площадка 2 0,047±0,008 0,038±0,004 0,40±0,05
Меркантур 0,038±0,004 0,0060±0,0008 0,36±0,03
Изотопные отношения 238Ри/239,240Ри, полученные для территорий площадки 2 Томского района и массива Меркантур, имеют численные значения, хорошо согласующиеся с литературными данными для территорий, содержащих в почве изотопы плутония, выброшенные в атмосферу в результате наземных и атмосферных испытаний ядерного оружия [12]. Это подтверждает наше предположение о «глобальном» характере накопления изотопов плутония на обследованных территориях. Для площадки 1 такое отношение сравнимо со значением, характерным для ядерного производства «Маяк», производившего оружейный плутоний [20, 25].
Отношение 239,240Ри/137С8, полученное для площадки 2 Томского района, так же, как и предыдущее отношение, указывает на «глобальный» источник поступления плутония и цезия в почву. Площадка 1 характеризуется повышенным значением отношения 239,240 Ри/137СБ, которое косвенно указывает на превышение содержания 239,240Ри над 137С8 в почве, а также на отличный от «глобального» источник поступления данных радионуклидов на указанную территорию. Для территории Меркан-тур такое отношение одного порядка со значением,
характерным для «чернобыльских» выпадений на территории Западной Европы [17].
Отношение 241Am/239,240Pu позволяет сделать окончательный вывод о происхождении трансурановых элементов на обследуемых территориях. Присутствие изотопов плутония и америция на территориях площадки 2 Томского района и массива Мер-кантур обусловлено «глобальным» источником этих изотопов, что показывает равенство изотопных отношений 241Am/239,240Pu для этих территорий и территорий, загрязненных в результате глобальных атмосферных выпадений от испытаний ядерного оружия [12]. Тогда как указанное отношение, полученное для площадки 1 Томского района, имеет меньшее значение, что косвенно указывает на превышение содержания 239,240Pu над 241Am в почве и подтверждает влияние СХК на указанную территорию.
Выводы
Проведена комплексная оценка радиационной обстановки и определены источники техногенной радиоактивности с использованием ядерно-физических методов анализа. На основании исследования загрязнения территорий Томского района и массива Меркантур (Франция) радионуклидами техногенного происхождения определена поверх-
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Harley J.H. Plutonium in the environment - a review // Journal of Radiation Research. - 1980. - V. 21. - № 1. - P. 83-104.
2. Assinder D.J., Yamamoto M., Kim C.K., Seki R., Takaku Y., Ya-mauchi Y., Igarashi S., Komura K., Ueno K. Radioisotopes of thirteen elements in intertidal coastal and estuarine sediment in the Irish Sea // Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. - 1993. -V. 170. - № 2. - P. 333-346.
3. Devell L. e. a. The Chernobyl reactor accident source term: development of a consensus view. CSNI Report in preparation, OECD/NEA. - Paris, 1995. - 37 p.
4. Holm E. Strategy and methodologies for applied marine radioactivity studies // Materials of Regional Training Cource, IAEA, Helsinki, Finland, 9-20 Sept., 1996. - P. 14-22.
5. Paluszkiewicz T., Hibler L.F., Richmond M.C., Bradley D.J., Thomas S.A. Modeling the potential radionuclide transport by the Ob and Yenisey Rivers to the Kara Sea // Marine Pollution Bulletin. -2001. - V. 43. - № 1-6. - P. 111-121.
6. Atlas du Parc national du Mercantour / J.Y. Biancheri, J. Claudin. -Nice: MEDD, Parc national du Mercantour, 2002. - 80 p.
7. Бояркина А.П., Байковский В.В., Васильев Н.В., Глухов Г.Г., Медведев М.А., Писарева Л.Ф., Резчиков В.И., Шелудько С.И. Аэрозоли в природных планшетах Сибири. - Томск: ТГУ, 1993. - 157 с.
8. ГОСТ 17.4.3.01-83. Охрана природы. Почвы. Общие требования к отбору проб.
9. Ballestra S. Radioactivite artificielle et environnement marin. Etude relative aux transuraniens. These d'etat, l'UNSA. - Monaco, 1980. - 90 р.
10. Michel H. Contribution a l'etude des processus de transfert atmosphere - sediment d'elements transuraniens a longue vie dans un systeme lacustre europeen. These, l'UNSA. - Nice, 1999. - 170 р.
11. Bossew P., Ichikawa M., Mraz G., Wallner G., Wenisch A. Radiological investigations in the surroundings of Bilibino, Chukotka, Rus-
ностная активность 137С8, 238Ри, 239,240Ри и 241Ат. Изотопные отношения удельных массовых активностей указанных радионуклидов позволили определить источники их поступления в почву обследованных территорий.
1. Радиоактивное загрязнение территории Томского района складывается из двух источников -глобального загрязнения радионуклидами техногенного происхождения в результате атмосферных, наземных испытаний ядерного оружия и выбросов Сибирского химического комбината. Присутствие техногенных радионуклидов на территории Томского района в результате деятельности СХК носит локальный характер, что подтверждается разницей в значений поверхностной активности в почвах контрольного участка и в непосредственной близости от СЗЗ СХК.
2. Радиационная обстановка на территории массива Меркантур (юго-восток Франции) обусловлена глобальным загрязнением трансурановыми элементами в результате испытаний ядерного оружия и 137Сб - в результате аварии на Чернобыльской АЭС. Влияние предприятий ядерной индустрии Западной Европы на непосредственное радиоактивное загрязнение территории национального парка Меркантур не установлено.
sia // Journal of environmental radioactivity. - 2000. - V. 51. - № 3.
- P. 299-319.
12. Bunzl K., Kracke W. Cumulative deposition of 137Cs, 238Pu, 239 240Pu and 241Am from global fallout in soils from forest, grassland and arable land // Journal of environmental radioactivity. - 1988. - V. 8. -№ 1. - P. 1-14.
13. Olsen R.A. The transfer of radiocaesium from soil to plants and fungi in seminatural ecosystems // Studies in environmental science. -1998. - V. 62. - № 4. - P. 265.
14. Barci-Funel G., Dalmasso J., Ardisson G. Deposition of long-lived radionuclides after the Chernobyl accident in the forestall massif of Boreon // Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Letters. - 1992. - V. 164. - № 3. - P. 157-169.
15. Tcherkezian V., Galushkin B., Goryachenkova T., Kashkarov L., Liul A., Roschina I., Rumiantsev O. Forms of contamination of the environment by radionuclides after the Tomsk accident (Russia, 1993) // Journal of environmental radioactivity. - 1995. - V. 27. -№ 2. - P. 133-139.
16. Cochran J.K., Moran S.B., Fisher N.S., Beasley T.M., Kelley J.M. Sources and transport of anthropogenic radionuclides in the Ob River system, Siberia // Earth and Planetary Science Letters. - 2000.
- V. 179. - № 1. - P. 125-137.
17. Bunzl K., Kracke W., Schimmack W. Residence times of fallout 239,240Pu, 238Pu, 241Am and 137Cs in the upper horizons of an Undistub-ed grassland soil // Journal of environmental radioactivity. - 1994. -V. 22. - № 1. - P. 11-27.
18. Jones D.J., Roberts P.D., Strutt M.H., Higgo J.J., Davis J.R. Distribution of 137Cs and inventories of 238Pu, 239,240Pu, 241Am and 137Cs in Irish Sea intertidal sediments // Journal of Environmental Radioactivity. - 1999. - V. 44. - № 2-3. - P. 159-189.
19. Hotzl H., Rosner G., Winkler R. Ground deposition and air concentrations of Chernobyl fallout radionuclides at Munich-Neuherberg // Radiochimica Acta. - 1987. - V. 41. - № 4. - P. 181-190.
20. Trapeznikov A.V., Pozolotina V.N., Chebotina M.Y. et al. Radioactive contamination of the Techa River, the Urals // Health Physics. - 1993. - V. 65. - № 5. - P. 481-488.
21. Ryan T.P., Dowdall A.M., Long S., Smith V., Pollard D., Cunningham J.D. Plutonium and americium in fish, shellfish and seaweed in the Irish environment and their contribution to dose // Journal of Environmental Radioactivity. - 1999. - V. 44. - № 2-3. -P. 349-369.
22. Yamamoto M., Kuwabara J., Assinder D.J. Curium isotopes and Americium-242m in Irish sea sediment // Radiochimica Acta. -1998. - V. 83. - № 3. - P. 121-126.
23. Ageev V.A., Vyrichek S.L., Lashko A.P., Lashko T.N., Odintsov A.A. Specific activity of 243Am and 243Cm in the fuel of the 4th power-generating unit of the Chernobyl nuclear power plant // Atomnaya en-ergiya. - 1999. - V. 87. - № 5. - P. 327-329.
24. Malcolm S.J., Kershaw P.J., Lovett M.B., Harvey B.R. The interstitial water chemistry of Pu-239, 240 and Am-241 in the sediments of the North-East Irish Sea // Geochimica et Cosmochimica Acta. -1990. - V. 54. - № 1. - P. 29-35.
25. Крышев И.И., Рязанцев Е.П. Экологическая безопасность ядерно-энергетического комплекса России. - М.: ИздАТ, 2000. - 384 с.
УДК 621.039.342+661.1+543.51
ОПРЕДЕЛЕНИЕ СОДЕРЖАНИЯ ГАЗООБРАЗНЫХ ПРИМЕСЕЙ В ВЫСОКОЧИСТОМ АРСИНЕ ПРИ ЕГО ОЧИСТКЕ НА ГАЗОВЫХ ЦЕНТРИФУГАХ
А.А. Зайков, С.М. Зырянов, И.И. Пульников, Г.М. Скорынин, В.А. Власов*
ФГУП ПО «Электрохимический завод», г. Зеленогорск Красноярского края *Томский политехнический университет
В процессе изучения возможности применения газовых центрифуг для глубокой очистки арсина от примесей в очищаемом продукте были обнаружены толуол, ксилол, фреон. Установлено, что источниками появления толуола и фреона являются конструкционные материалы газовых центрифуг. Предел обнаружения примесей в веществе, при соответствующей подготовке магнитного масс-спектрометра, может достигать НОГ5 об. %%. Погрешность анализа - до 30 отн. %.
Введение
В настоящее время существует множество методов глубокой очистки веществ, основанных на различии в химических или физико-химических свойствах разделяемых компонентов (криогенная очистка, ректификация, адсорбция и др.). Альтернативным методом получения высокочистых веществ является очистка на газовых центрифугах. Современный уровень развития этого метода и полученные практические результаты позволяют сделать вывод о его высокой эффективности.
В процессе изучения возможности применения газовых центрифуг для очистки веществ решается комплекс задач, связанных, прежде всего, с разработкой специализированного оборудования и его подготовкой к получению высокочистых газов. К одной из проблем получения высокочистых веществ на газовых центрифугах можно отнести загрязнение очищаемого газа летучими органическими соединениями, выделяющимися из конструкционных материалов газовых центрифуг. Газовые центрифуги, особенно в начальный период эксплуатации, выделяют целую гамму летучих веществ: ацетон, толуол, ксилол, этилцеллозольв, бутилаце-тат и другие, которые попадают в рабочее вещество, в основном, через систему уплотнений из за-роторного пространства. Основными источниками вносимого загрязнения являются: эпоксидный компаунд статора, стеклопластик ротора, вакуумное масло, резиновые детали. Для получения ве-
ществ с достаточно высоким содержанием примесей, более чем ~10-4 %, это загрязнение несущественно, однако, при более глубокой очистке -становится одним из решающих факторов применения метода для получения того или иного высокочистого вещества.
Целью данной работы являлось идентификация, определение содержания и источников выделения примесей, вносимых газовыми центрифугами в очищаемый арсин, а также определение предела обнаружения примесей в арсине при проведении анализов на магнитном масс-спектрометре МИ-1201В.
1. Идентификация примесей
и определение источников их выделения
Исследование процесса очистки арсина проводилось на очистительной установке, состоящей из двух каскадов газовых центрифуг: «верхнего» и «нижнего». Каждый каскад состоял из нескольких последовательно соединенных между собой ступеней. Установка была укомплектована газовыми центрифугами, специально разработанными для получения высокочистых веществ и имеющими отдельную трассу для откачки летучих соединений, выделяемых конструкционными материалами, -систему откачки зароторного пространства. Принципиальная схема очистительной установки приведена на рис. 1.
