Научная статья на тему 'Резонансный перенос энергии фотовозбуждения в квантовых точках'

Резонансный перенос энергии фотовозбуждения в квантовых точках Текст научной статьи по специальности «Физика»

CC BY
295
63
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Аннотация научной статьи по физике, автор научной работы — Кручинин Станислав Юрьевич

Исследован резонансный перенос энергии между квантовыми точками вследствие электростатического взаимодействия. Вычислена вероятность этого процесса для прямозонного полупроводника в предположении о том, что взаимодействие между электронными подсистемами точек описывается экранированным кулоновским потенциалом. При этом учитывались все существенные члены мультипольного разложения, что позволило адекватно рассмотреть случай запрещенных переходов. Показано, что вероятность переноса в этом случае существенно выше, чем в случае молекулярных систем, поскольку мультипольные взаимодействия вносят вклад в дипольные межзонные переходы.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Похожие темы научных работ по физике , автор научной работы — Кручинин Станислав Юрьевич

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Текст научной работы на тему «Резонансный перенос энергии фотовозбуждения в квантовых точках»

РЕЗОНАНСНЫЙ ПЕРЕНОС ЭНЕРГИИ ФОТОВОЗБУЖДЕНИЯ

В КВАНТОВЫХ ТОЧКАХ

С.Ю. Кручинин Научный руководитель - д.ф.-м.н., ст.н.с. А.В. Федоров

Исследован резонансный перенос энергии между квантовыми точками вследствие электростатического взаимодействия. Вычислена вероятность этого процесса для прямозонного полупроводника в предположении о том, что взаимодействие между электронными подсистемами точек описывается экранированным кулоновским потенциалом. При этом учитывались все существенные члены мультипольного разложения, что позволило адекватно рассмотреть случай запрещенных переходов. Показано, что вероятность переноса в этом случае существенно выше, чем в случае молекулярных систем, поскольку мультипольные взаимодействия вносят вклад в дипольные межзонные переходы.

1. Введение

Изучение безызлучательного переноса энергии между парой пространственно разнесенных квантовых объектов (атомы, молекулы, агрегаты, примесные центры, наноструктуры) является важной задачей физики конденсированного состояния [1], в том числе физики низкоразмерных систем [2, 3]. В последние годы исследования этого эффекта интенсивно развивались в системах с квантовыми точками (нано-кристаллами) [4-11]. Интерес к таким системам обусловлен прежде всего перспективами их использования в различных приложениях, например, при разработке люминесцентных меток и биосенсоров, применяемых для визуализации биологических объектов [12, 13] и экологического контроля окружающей среды, при создании низкопороговых лазеров [14], элементной базы наноэлектроники, квантовых компьютеров [15-17] и клеточных автоматов [18]. Кроме этого, нанокристаллы являются хорошим модельным объектом для детального изучения безызлучательного переноса энергии. Благодаря эффекту размерного квантования [19] можно осуществить резонанс между любыми электронными уровнями квантовой точки донора энергии и квантовой точки акцептора путем подбора соответствующих размеров нанокристаллов. Таким образом, можно исследовать зависимость эффективности переноса энергии от свойств электронных состояний, участвующих в этом процессе.

Диполь-дипольное приближение использовалось для теоретического описания переноса энергии [8, 9, 23] и интерпретации экспериментальных данных [4, 10, 24, 25] во многих современных работах, посвященных квантовым точкам. Очевидно, что если расстояние между квантовыми точками значительно больше их размеров, то диполь-дипольное приближение адекватно описывает перенос энергии фотовозбуждений. Однако возникает вопрос о его применимости для часто реализующегося на практике случая, когда квантовые точки находятся на расстоянии, сопоставимом с их размерами. На первый взгляд, в этой ситуации следует учитывать мультипольные взаимодействия более высокого порядка. Наиболее просто это можно сделать, если предположить, что взаимодействие электронов донора и акцептора описывается кулоновским потенциалом, и учитывать его диэлектрическое экранирование с помощью некоторой эффективной диэлектрической проницаемости, не зависящей от координат. Данный подход использовался в ряде теоретических работ [11, 15]. Например, в [15] механизм Ферстера исследовался на предмет возможности создания запутанных состояний в квантовых точках. Путем численных расчетов показано, что диполь-дипольное приближение адекватно даже на малых расстояниях для квантовых точек кубической формы, а для точек в форме параллелепипедов возникают заметные отличия. В работе [11] в рамках приближения сильной связи рассмотрен перенос в сферических квантовых точках прямозонных и непрямозонных полупроводников. Показано, что для прямозонных полупроводников на малых расстояниях диполь-дипольное приближение

адекватно, и можно пренебречь членами мультипольного разложения. Установлено, что для непрямозонных полупроводников мультипольные члены играют более существенную роль, однако диполь-дипольное взаимодействие все равно остается доминирующим. В [11] также был предложен способ вычисления константы, описывающей диэлектрическое экранирование кулоновского взаимодействия в системах с нанокристаллами.

Перечисленные результаты противоречат оценке отношения вероятностей диполь-квадрупольного и диполь-дипольного взаимодействий [22], согласно которой при контакте квантовых точек относительный вклад диполь-квадрупольного взаимодействия в вероятность переноса энергии может составлять величину ~ 20%. Анализ этого противоречия является одной из целей данной работы. Он проводится на примере взаимодействия двух квантовых точек сферической формы. Это позволило получить ряд интересных результатов: правила отбора межзонных переходов и относительно простое выражение матричного элемента. Показано, что в системах с квантовыми точками, в отличие от молекулярных или атомных [1, 22], учет мультипольных взаимодействий приводит к значительно большим величинам вероятности переноса в случае дипольно-запрещенных переходов. С другой стороны, когда переходы в доноре и акцепторе являются дипольно-разрешенными, выражение матричного элемента точно переходит в формулу, получаемую в диполь-дипольном приближении.

Работа построена следующим образом. В разделе 2 вычислен матричный элемент взаимодействия, подробно рассматривается его зависимость от расстояния между донором и акцептором в случае разрешенных и запрещенных переходов, приводятся выражения, определяющие правила отбора для переходов вследствие переноса энергии. Затем обсуждается обобщение полученного выражения для матричного элемента на случай квантовых точек с конечной высотой потенциального барьера. В разделе 3 приводится выражение скорости безызлучательного переноса между квантовыми точками, анализируется его зависимость от температуры.

2. Вероятность переноса энергии

Рассмотрим квантовую точку-донор и квантовую точку-акцептор сферической формы с радиусами Яв и ЯА (Яв < ЯА ), расположенные на расстоянии г друг от друга в диэлектрической матрице (рис. 1).

Рис. 1. Системы координат, связанные с донором и акцептором

Будем считать, что в начальном состоянии системы донор-акцептор в зоне проводимости донора имеется электрон, а валентная зона акцептора полностью заполнена. В результате кулоновского взаимодействия, описываемого потенциалом

е2

Г(г,Г0,ГА) = --(1)

-\ г + ГД - ГА \

система переходит в конечное состояние с электроном в валентной зоне донора и электроном в зоне проводимости акцептора. В выражении (1) гБ и гА - векторы,

отсчитываемые от центров соответствующих квантовых точек, г - вектор, направленный от центра акцептора к центру донора, экранирование кулоновского потенциала учитывается с помощью эффективной диэлектрической проницаемости £ [11], которая выражается через высокочастотные проницаемости донора £Б, акцептора £А и матрицы £м

£= (£ + 2£М )(£А + 2£М ) (2)

9£ '

Матричный элемент межточечного кулоновского взаимодействия электронной подсистемы донора и акцептора, соответствующий процессу безызлучательного переноса энергии, можно представить следующим образом

мОА = (/',I'\иОА\г,/) =е-1А,(г.)¥1гСО^Ж-(Га), (3)

£ I г + ГБ - ГА I

где х¥сд.( (га) - волновая функция электрона донора а = Б (акцептора а = А),

находящегося в зоне ] = с, V в состоянии с квантовыми числами I = г,г' (донор) или

I = I, I' (акцептор). Функции (га) имеют, в общем случае, вид линейных комбинаций

произведений блоховской амплитуды и}. и огибающих волновых функций у/а^.

В работах [15, 26] показано, что обменное кулоновское взаимодействие мало, поэтому оно не учитывалось при вычислении (3).

При описании электронной подсистемы будем считать, что реализуется режим сильного конфайнмента, и пренебрегать кулоновским взаимодействием между электроном и дыркой, которые находятся внутри одной квантовой точки, так как его учет приводит к несущественному для данной задачи сдвигу энергетических уровней и изменению волновых функций.

Для вычисления матричного элемента (3) воспользуемся двухзонной моделью полупроводника. В рамках метода эффективной массы [27] волновая функция носителя заряда ¥ а (г) = иа (г (г) может быть представлена в виде произведения

блоховской амплитуды иа]- и медленной огибающей у/а^. В режиме сильного

конфайнмента [19] огибающая волновая функция носителей заряда в сферических квантовых точках для случая бесконечно высоких потенциальных стенок имеет вид

"2 (£аЛ / Яа)

(га ) =

(0а,Ра), (4)

Яа ^1а+1(^па1а )

где I = {п1т}, п, I, т — главное квантовое число, угловой момент и его проекция, Я -радиус квантовой точки, ]1 (х) - сферические функции Бесселя, У1т - сферическая гармоника, < - п -й корень выражения ]1 (х) = 0. Следует отметить, что использование

бесконечно высоких потенциальных стенок для описания полупроводниковых квантовых точек в диэлектрических матрицах является хорошим приближением, поскольку в системе полупроводник-диэлектрик потенциальные ямы для электронов и дырок, как правило, очень глубокие. Если воспользоваться Фурье-разложением потенциала

1 1 е'4(г+г°—га )

1 г + ГБ — ГА 1 Ч

то матричный элемент (3) будет иметь вид

л О 1 4 у

-2-, (5)

«ж e2

MDA =

s 2п

^р^Пя)^), (6)

где

S* )(q) = J dVC, (ra)e^4>act (rj. (7)

Представим ra в виде суммы радиус-вектора элементарной ячейки rk и радиус-вектора электрона относительно нее r'a. Воспользуемся тем, что блоховские функции

периодичны с периодом решетки, а огибающие медленно меняются в пределах элементарной ячейки:

Wan (rka + r'a ) « Wan (rk„ X Uaj (rka + r'a ) = Ua,j (r'a )•

Перейдем в (7) от интегрирования по объему квантовых точек Va к сумме интегралов по объемам элементарных ячеек кристалла 7a . В результате получим

S^)(q) = V) ^ J dX Ua (ra )eiqr" uac (ra ), (8)

7 a

Va ) =naZw'af (ra)e'qrkaWaCt (rka). (9)

ka

Заменяя под интегралом e!qr" на cos qrí" + i sin qrí", разложим подынтегральное

выражение на два различных по четности слагаемых. В силу того, что произведение блоховских функций зоны проводимости и валентной зоны нечетно, отличным от нуля будет интеграл с i sin qra. Раскладывая синус в ряд и ограничиваясь первым ненулевым членом, получим

sa )(q) = )(qrVa)), (10)

где

rva=7- J dx ua (ra )rauac (ra ), (11)

- матричный элемент координаты на блоховских функциях. Его модуль можно выразить через матричный элемент импульса и связанный с ним параметр Кейна

P(a) = h2 / m0{ S \д/ dz | Z) [28]

p (a)

r(a) =_

1 vc I ,-,(a) '

(a)

Eg

т0 - масса свободного электрона, Е^а) - ширина запрещенной зоны в объемном

полупроводнике. Переходя в (9) от суммирования по элементарным ячейкам к интегрированию по объему нанокристалла, получаем

С) =\ <?ГаГа« (?а)е^¥1Ш (О- (12)

Используя (10) и (12), матричный элемент (3) можно представить следующим образом

МОА = | d3q ^ ^ ^. (13)

- 2п J q

Для дальнейшего упрощения (12) воспользуемся известным разложением плоской волны по сферическим гармоникам. Сферическая симметрия позволяет устранить зависимость Са) от угловых координат вектора q, полагая его сонаправленным с осями 2а систем координат, связанных с соответствующими квантовыми точками. С помощью формулы, выражающей интеграл от трех сферических функций через коэффициенты Клебша-Гордана [29], преобразуем Са ) к следующему виду:

ар)(q) = ±-

* M ^

21 +1 , , z i1 (21+i>c; 0010

21 a + 1 1=0

R (14)

x j dra r2 (kn Га )Jl' (k"'°r ) j. (qra ),

J j (£ ) j (£ ) J^J- a '•>

0 J1a+1Vr> na1a )J1'a+1\b n'J'a)

где kn 1 = 1 / . Произведения коэффициентов Клебша-Гордана

г1*0 Г1'"m'a

^1a 0,10^ 1ama ,10

определяют правила отбора для переходов носителей заряда в процессе переноса энергии:

la -1| * с* a+1, (i5)

a + 1'а+ a — четное числ°, ( 16)

ma = (17)

Помимо этого, существуют нетривиальные случаи обращения коэффициентов Клебша-Гордана в ноль [29], поэтому не представляется возможным записать общее выражение, определяющее правила отбора.

Теперь в (13) можно вычислить интеграл по угловым переменным, выбирая систему координат так, что ось z совпадает с вектором r. В результате приходим к следующему выражению матричного элемента (13) в2

MDA =^[I(1)rVD)rCA) -I(2)3(nrr(D))(nrO], (18)

sr L J

где

f 1 Y -1 2 œ

I(1 ) = 1-1 - j dxx'j, (x)a )(x / r)af (X / r ), 1 = 1,2, x = qr, (19)

V3 ) П 0

пг - единичный вектор в направлении г. Анализ выражений (19) позволяет получить дополнительные правила отбора для переходов носителей заряда в процессе переноса энергии. Величины I(1) отличны от нуля, когда 1В = 1'0 и 1А =1'А, а также когда 1В +1'0 и 1А + ГА обладают разной четностью.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

В дипольном приближении матричный элемент (18) имеет вид

2

МГ =■^ - з(пгО(пггП], (20)

8Г |- -1

где символы Кронекера показывают, что перенос энергии возможен лишь между теми состояниями, межу которыми разрешен межзонный переход в дипольном приближении. Видно, что выражение (18) формально подобно (20). Однако, в отличие от последнего, в (18) фигурируют амплитуды I(1). Кроме этого, из (18) следует, что возможен перенос энергии между состояниями, для которых межзонный переход запрещен в дипольном приближении (г ^ г' и / ^ /').

Анализ показывает, что для дипольно-разрешенных межзонных переходов (г = г' и / = /') выражение (18) полностью совпадает с (20) и закон г~3 выполняется для любых расстояний г между квантовыми точками. Иначе говоря, в этом случае I(1) = I(2) = 1. Этот результат кажется неожиданным, поскольку согласно оценкам, выполненным в работе [22], отношение матричного элемента диполь-квадрупольного взаимодействия М¿А_ч) к матричному элементу диполь-дипольного взаимодействия по порядку величины должно быть равно в = Яа / г . В нашем случае при контакте донора и акцептора этот параметр в = 1/2 . По всей видимости, совпадение

матричного элемента (18) с (20) связано с высокой симметрией рассматриваемой задачи. Данный вывод подтверждается прямыми численными расчетами, выполненными для сферических [11] и кубических [15] квантовых точек. В то же время в работе [15] было показано, что для квантовых точек в форме прямоугольных параллелепипедов имеется заметное отклонение от диполь-дипольного приближения для малых расстояний между донором и акцептором.

Отметим, что в используемом приближении угловая зависимость матричного элемента совпадает с той, что имеет место в случае диполь-дипольного взаимодействия. Это обусловлено симметрией задачи, благодаря которой вектор q не имеет выделенного направления в системах координат, связанных с центрами квантовых точек, и при разложении плоской волны в (12) можно ограничиться сферическими гармониками с нулевыми проекциями углового момента.

Если квантовые точки изготовлены из одного материала, квадрат модуля матричного элемента (18), усредненный по направлениям дипольных моментов межзонных переходов, будет равен

\ М

1 е4 Г Р Л 4

ш 1 3 -г6

V Е

/(1) \2-V/(1)7(2) + /(1)/(2)>3 \ /(2) |2к (21)

В диполь-дипольном приближении или для дипольно-разрешенных межзонных переходов он имеет вид

М^)

2 е

4 Г р V

3 -г6

V Е J

5 ,5 ,5,,, 5,,, 5 ,5 ,. (22)

пвпв ПаПа ¡п'п тптп т,т а V !

Проанализируем матричный элемент переноса энергии для нескольких частных случаев, а именно, для нижайших по энергии переходов, для которых он отличен от нуля. Будем считать, что в начальном состоянии электрон и дырка донора находятся в нижайших состояниях г = г' = {100}. Эта ситуация представляет особый интерес в том случае, когда скорость внутризонной релаксации носителей заряда существенно превышает скорость переноса энергии. Предположим, что квантовые точки донор и акцептор изготовлены из одного и того же материала. Для определенности рассмотрим кубическую модификацию СёБе [30]: т[а) = 0.11т0, та) = 1.14т0,

Е(а)(293 К) = 1.736 эВ, Р = 1.48-10-19 см3 г с-2, -а = 5.8. В качестве матрицы выберем БЮ2 с высокочастотной диэлектрической проницаемостью еМ = 2.13 [31]. При этом эффективная диэлектрическая проницаемость (2) равна - = 5.28. Очевидно, что скорость прямого переноса энергии будет максимальна, когда энергия перехода в доноре будет равна энергии перехода в акцепторе. В рассматриваемом случае для этого необходимо, чтобы радиусы квантовых точек Яп и ЯА удовлетворяли соотношению

^ = П т + % ■ (23)

к, \т£, + т£„

где п, I и п' , I' - квантовые числа состояний в валентной зоне и зоне проводимости акцептора.

На рис. 4 представлена зависимость \ МПА \2 от расстояния между центрами

квантовых точек для различных переходов в акцепторе: дипольно разрешенные переходы Ау{п1т} ^ Ас{п1т} и дипольно запрещенные переходы Ау{110} ^ Ас{120}, Ау{120} ^ Ас{110}, Ау{100} ^ Ас{110}, Ау{110} ^ Ас{100}.

2

>

и

о

S с

6 7 8 9 10

г (пш)

Рис. 4. Зависимость квадрата модуля матричного элемента взаимодействия от расстояния между центрами донора и акцептора. 1 — Лу{п1т} ^ Ас{п1т}, 2 — Лу{110} ^ Лс{120} , 3 — Лу{120} ^ Лс{110} , 4 — Лу{100} ^ Лс{110} , 5 — Лу{110} ^ Лс{100}

В расчетах предполагалось, что радиус донора RD = 2 нм, а радиус акцептора

подбирался в согласии с (23) так, чтобы соответствующие переходы попадали в резонанс. Из рис. 4 следует, что относительная величина квадрата модуля матричного элемента для дипольно запрещенных переходов может достигать ~ 20% от соответствующей величины для дипольно разрешенных переходов при малых расстояниях между квантовыми точками. Поскольку перенос в дипольно запрещенные состояния акцептора обусловлен мультипольным взаимодействием, начиная с квадрупольного, то полученный результат согласуется с приведенной выше оценкой, которая для рассматриваемого случая дает M'Df /M(DA) = ß2 = (RA/r)2 < 25% .

3. Вероятность переноса энергии

Используя (21), можно вычислить скорость безызлучательного переноса энергии из некоторого фиксированного состояния донора во все возможные состояния акцептора yDA. Поскольку взаимодействие носителей донора и акцептора является достаточно слабым, то для расчета вероятности переноса энергии электрон-дырочной пары донора в состоянии \iD,i'D) к электрон-дырочной паре акцептора в состоянии

\fA,fA) можно ограничится первым порядком теории возмущений. Тогда скорость

переноса энергии можно записать следующим образом: 2 - Г

YdA = -HMa |2 Г2 +A2 > (25)

Й Г DA + A DA

где

ADA =( ED + ED + ED - Ef - Eft - EgA))/h, (26)

частотная расстройка между уровнями электрон-дырочных пар, участвующих в переходе, E(ft} = h2^^ /(2m(a)Ra), ГDA - скорость релаксации когерентности между начальными

конечным состояниями, суммирование проводится по всем возможным состояниям квантовой точки акцептора. В случае дипольно-разрешенных переходов скорость переноса энергии из донора, электрон и дырка которого находится в состояниях с квантовыми числами nD, lD, mD, во все возможные состояния акцептора равна

4е4

=_

'ОА 2 2 6

Г р л4

V ^ У

I (21А +1):

Г

ОА

Г2 + л2 !

Па'А 1 ОА т ОА

3ЙVг0

Определим ГОА как сумму скоростей дефазировки межзонных переходов в доноре и акцепторе:

Гоа =г,оо + //а , (28)

где Ух' х = (ух' +УХ ) / 2 + ух, х , ух - обратное время жизни состояния х в доноре или

акцепторе, у х, х - чистая дефазировка перехода. Отсюда следует, что скорость

переноса энергии существенно зависит от температуры, что согласуется с экспериментальными данными [4].

Конечная ширина переходов в процессе переноса энергии приводит к ряду важных следствий. Прежде всего, оказывается, что для переноса энергии от электронной подсистемы донора к электронной подсистеме акцептора не требуется точного резонанса между соответствующими электрон-дырочными состояниями. Проиллюстрируем это утверждение на примере перехода между дипольно разрешенными состояниями Сё8е квантовых точек донора и акцептора Ое{100}, 0у{100} ^ Ау{11ш}, Ас{11т}. На рис. 5 представлена зависимость вероятности переноса энергии уОА от энергетической расстройки между уровнями электрон-дырочных пар, участвующих в переходе, для комнатной и гелиевой температур.

Рис. 5. Вероятность переноса энергии уОА для ОЬЭе квантовых точек донора и акцептора в зависимости от энергетической отстройки ЛОА от резонанса между

дипольно разрешенными состояниями электрон-дырочных пар, участвующих в процессе (а) при Т = 300 К, (б) при Т = 4 К. Расстояние между квантовыми точками г = 5 нм, ГОА - скорость дефазировки перехода (28) в энергетических единицах

В расчете использовалось феноменологическое выражение для скорости дефазировки межзонных переходов, часто применяемое при анализе экспериментальных данных [33, 34], полученных в системах с квантовыми точками,

Гсг =у0 + аТ + Ъпю (Т), (29)

где пю(Т) = 1 / [ехр(/ квТ) -1], о)ю - частота продольного оптического фонона в

доноре или акцепторе, кв - постоянная Больцмана, Т - температура. В (29) первое

слагаемое, у0, интерпретируется как скорость дефазировки, обусловленной

взаимодействием с термостатом (безызлучательные и излучательные межзонные переходы), второе и третье слагаемые описывают взаимодействие с акустическими и

оптическими фононами (а = 1.5-1010 с -1/ К [33, 34], Ь = 2.3-1013 с-1 [33], Пюьо = 26 мэВ). Что касается величины у0, то для донора, находящегося в нижайшем по энергии

состоянии электрон-дырочных пар, было выбрано значение 7.7-107 с-1, что соответствует квантовому выходу 50%, поскольку радиационная ширина перехода составляет 3.85-107 с-1 [35]. Для акцептора, находящегося в высокоэнергетическом состоянии, необходимо учесть вклад в у0 от внутризонной релаксации электрон-дырочных пар.

Согласно работе [36], скорость внутризонной релаксации при переходах между нижайшими по энергии состояниями электрон-дырочных пар в СёБе квантовых точках может меняться от 1011 с-1 до 3.3-1012 с-1 при уменьшении радиуса квантовой точки от 5.6 нм до 2 нм. В приведенном на рис. 5 расчете вклад в у0 от внутризонной релаксации

акцептора был выбран, для определенности, равным 2 -1011 с-1, предполагалось, что расстояние между донором и акцептором равно г = 5 нм. Из рис. 5 видно, что в пределах ширины ГОЛ возможен эффективный прямой перенос как с понижением, так и с

повышением энергии. При уменьшении температуры (рис. 5, б) вероятность переноса энергии заметно возрастает, а ширина перехода уменьшается. При комнатной температуре (рис. 5, а) может реализоваться такая ситуация, когда в спектральную область -ГОЛ < Аш < Гш попадут несколько уровней электрон-дырочных пар акцептора. В этом

случае будет иметь место эффективный перенос энергии одновременно на все эти уровни. Следует подчеркнуть, что применение в выполненных расчетах выражения (29) с приведенными выше значениями параметров у0, а, Ь, Ьаьо эквивалентно использованию экспериментальных данных.

4. Заключение

В работе исследовано явление резонансного переноса энергии в системе двух квантовых точек. Для точек сферической формы получено выражение вероятности переноса в предположении о том, что взаимодействие между носителями донора и акцептора описывается кулоновским потенциалом. Это позволило адекватно рассмотреть случаи, когда квантовые точки находятся на расстояниях, сопоставимых с их размерами, и когда межзонный переход в акцепторе является дипольно-запрещенным. Вычисление матричного элемента проводилось в рамках двухзонного приближения, что позволило прийти к достаточно простым выражениям для вероятности переноса энергии. Показано, что диполь-дипольное приближение адекватно даже на малых расстояниях между нанокристаллами, а вероятность переноса с переходом акцептора в дипольно-запрещенное состояние существенно выше, чем в атомных или молекулярных системах. Так, согласно [1, 22], в молекулярных системах отношение вероятностей диполь-дипольного и диполь-квадрупольного переноса составляет / ЖсИ ~ 10-7.

Показано, что в системах с квантовыми точками учет мультипольных взаимодействий приводит к значительно большим величинам вероятности переноса в случае дипольно-запрещенных переходов. В частности, на расстояниях менее 2 нм между поверхностями донора и акцептора аналогичное отношение может достигать величин ~0.1. С другой стороны, полученные результаты свидетельствуют о том, что диполь-дипольное приближение вполне адекватно, когда переходы в доноре и акцепторе являются дипольно-разрешенными.

Литература

1. Агранович В.М., Галанин М.Д. Перенос энергии электронного возбуждения в конденсированных средах. - М.: Наука, 1978.

2. S. K. Lyo // Phys. Rev. B 62. - 2000. - 13641.

3. S. Kos, M. Achermann, V. I. Klimov, and D. L. Smith // Phys. Rev. B 71. - 2005. - 205309.

4. C. R. Kagan, C. B. Murray, and M. G. Bawendi // Phys. Rev. B 54. - 1996. - 8633.

5. H. D. Robinson, B. B. Goldberg, and J. L. Merz //Phys. Rev. B 64. - 2001. - 075308.

6. S. A. Crooker, J. A. Hollingsworth, S. Tretiak, and V. I. Klimov // Phys. Rev. Lett. 89. - 2002. - 186802.

7. F. V. de Sales, S. W. da Silva, J. M. R. Cruz, A. F. G. Monte, M. A. G. Soler, P. C. Morais, M. J. da Silva, and A. A. Quivy // Phys. Rev. B 70. - 2004. - 235318.

8. A. Nazir, B. W. Lovett, S. D. Barrett, J. H. Reina, and G. A. D. Briggs // Phys. Rev. B 71. -2005. - 045334.

9. G. D. Scholes and D. L. Andrews // Phys. Rev. B 72. - 2005. - 125331.

10. T. Pons, I. L. Medintz, M. Sykora, and H. Mattoussi // Phys. Rev. B 73. - 2006. - 245302.

11. G. Allan and C. Delerue // Phys. Rev. B 75. - 2007. - 195311.

12. D. M. Willard and A. van Orden // Nature Materials. - 2003. - 2. - 575.

13. X. Michalet, F. F. Pinaud, L. A. Bentolila, J. M. Tsay, S. Doose, J. J. Li, G. Sundaresan, A. M. Wu, S. S. Gambhir, and S. Weis // Science. - 2005. - 307. - 538.

14. S. Noda // Science. - 2006. - 260. - 314.

15. B. W. Lovett, J. H. Reina, A. Nazir, and G. A. D. Briggs // Phys. Rev. B 68. - 2003. - 205319.

16. S. Sangu, K. Kobayashi, A. Shojiguchi, and M. Ohtsu // Phys. Rev. B 69. - 2006. -115334.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

17. J. M. Taylor, H. A. Engel, W. Dur, A. Yacoby, C. M. Marcus, P. Zoller, and M. D. Lukin // Nature Physics. - 2005. -1. - 177.

18. Imre, G. Csaba, L. Ji, A. Orlov, G. H. Bernstein, and W. Porod // Science. - 2006. -311. - 205.

19. Y. Masumoto and T. Takagahara, eds. Semiconductor Quantum Dots. - Springer, Germany, 2002.

20. T. Forster // Ann. Phys. - 1948. - 437. - 55.

21. Ландау Л. Д., Лифшиц Е.М. Квантовая механика: нерелятивистская теория. Т. 3 -М.: Наука, 1988.

22. L. Dexter // J. Chem. Phys. - 1953. -21. - 836.

23. J. Danckwerts, K. J. Ahn, J. Forstner, and A. Knorr // Phys. Rev. B 73. - 2006. -165318.

24. T. Franzl, D. S. Koktysh, T. A. Klar, A. L. Rogach, J. Feldmann, and N. Gaponik // Appl. Phys. Lett. - 2004. - 84. - 2904.

25. T. Unold, K. Mueller, C. Lienau, T. Elsaesser, and A. D. Wieck // Phys. Rev. Lett. - 2005. - 94. - 137404.

26. A. Franceschetti and A. Zunger // Phys. Rev. Lett. - 1997. -78. - 915.

27. E. L. Ivchenko and G. E. Pikus, Superlattices and Other. Heterostructures. Symmetry and Optical Phenomena. -Springer, Berlin, 1997.

28. Ансельм А.И. Введение в теорию полупроводников. - 2-е изд., М., Наука, 1978.

29. Варшалович Д.А., Москалев А.Н., Херсонский В.К. Квантовая теория углового момента. - Л.: Наука, 1975.

30. D. J. Norris and M. G. Bawendi // Phys. Rev. B 53. - 1995. -16338.

31. Properties of SiO2 and Si3N4 at 300K [Электронный ресурс]. - Режим доступа: http://www.siliconfareast.com/sio2si3n4.htm.

32. K. Vahala // IEEE J. Quantum Electron. - 1988. - 24. - 523.

33. A. A. Salman, A. Tortschanoff, M. B. Mohamed, D. Tonti, F. van Mourik, and M. Cher-gui // Appl. Phys. Lett. - 2007. - 90. - 093104.

34. F. Gindele, K. Hild, W. Langbein, and U. Woggon // J. Lumin. - 2000. - 87-89. - 381.

35. S. F. Wuister, C. de Mello Donego, and A. Meijerinka // J. Chem. Phys. - 2004. - 121. -4310.

36. V. I. Klimov and D. W. McBranch // Phys. Rev. Lett. - 1998. - 80. - 4028.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.