УДК 621.039
РАДИАЦИОННЫЙ РОСТ ГАФНИЯ
© 2012 А.С. Кадочкин1, Е.М. Муралева1-2
1 Ульяновский государственный университет 2 ОАО «ГНЦ НИИАР», Димитровград
Поступила в редакцию 20.11.2012
В данной работе представлены результаты исследования радиационного роста гафния после облучения в реакторах СМ-2, СМ-3 и БОР-60. Исследована зависимость линейного и объёмного радиационного роста гафниевых образцов от флюенса нейтронов и температуры облучения. Ключевые слова: гафний, радиационный рост, реакторные исследования.
ВВЕДЕНИЕ
Способность изделий сохранять целостность, форму, геометрические размеры в процессе реакторного облучения - важнейший критерий их радиационной стойкости. Для материалов с ГПУ-решеткой, к которым относится и гафний, основное формоизменение связано с радиационным ростом.
Под радиационным ростом понимают изменение размеров, формы изделий без изменения объема в отсутствие приложенного напряжения при облучении энергетическими частицами. Он связан с кристаллографической и микроструктурной анизотропией материалов. Для поликристаллических структур с зернами, близкими к равноосным, деформация радиационного роста
в направлении ~d определяется из выражения:
^ = SGdF", (1)
где S - структурный коэффициент, зависящий от особенностей микроструктуры материала и температуры облучения; F- флюенс нейтронов; n -показатель степени; Gd - текстурный фактор (индекс) роста, связанный с текстурным коэффициентом f соотношением Gd=1-3 f. (f определяется рентгеноструктурными методами).
Радиационный рост обусловлен асимметричным взаимодействием генерируемых облучением вакансий и междоузлий (с определенным фактором предпочтения) с анизотропно распределенными различного рода стоками в виде дислокаций, границ зерен, дислокационных петель, кластеров, в результате чего происходит перераспределение атомов материала. Одновременно междоузлия и вакансии участвуют в фор-
Кадочкин Алексей Сергеевич, кандидатфизико-математи-ческих наук, доцент кафедры радиофизики и электроники. E-mail: [email protected]
Муралева Елена Михайловна, кандидат технических наук, научный сотрудник. E-mail: [email protected]
мировании и эволюции структуры радиационных дефектов, являющихся в свою очередь соответствующими стоками для точечных дефектов.
Следует отметить, что в настоящее время не существует количественной модели радиационного формоизменения, которая бы адекватно учитывала структурные изменения, происходящие в гафнии под действием реакторного облучения. Можно лишь проследить некоторые особенности и закономерности поведения исследованных материалов. При этом важным является изготовление материалов одинакового состава по единой технологической схеме, т.к. коэффициент £ в формуле (1) является решающим фактором, влияющим на ход радиационного формоизменения, и его значительное изменение связано, главным образом, с легированием, термообработкой и деформационной схемой производства. Именно исходная структура и температура реакторного облучения в основном обуславливают характер радиационной повреждаемости и эволюции радиационных дефектов.
РЕАКТОРНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ГАФНИЕВЫХ ОБРАЗЦОВ
1. Облучение в реакторах СМ
Нами исследовались прутки из гафния марки ГФЭ-1 диаметром 9,6 мм и высотой 50 мм, изготовленные по различным технологиям. Все образцы имели равноосные зерна размером 14-20 мкм.
Микротвердость образцов из трех первых партий составила 2200-2400 МПа, у последней - 2100-2200 МПа. Рентгеноструктурными исследованиями были построены обратные полюсные фигуры. Был рассчитан текстурный коэффициент / (см. табл. 1), характеризующий эффективную долю базисных плоскостей в осевом направлении образцов. В зависимости от технологии изготовления текстурный коэффициент изменяется от 0,117 до 0,33.
Таблица 1. Основные характеристики образцов из гафния марки ГФЭ-1 для исследования радиационного роста
№ п/п Схема деформации Температура отжига, К Размер зерна, мкм Микротвердость, МПа Текстурный коэффициент
1 Ковка 1073 20 2200-2400 0,19
2 Обжатие и ковка 1076 16 2200-2400 0,33
3 Двойное горячее прессование 1423 14 2200-2400 0,02
4 Горячая экструзия 1123 14 2100-2200 0,17
0,8
Рис. 1. Изменение длины образцов после облучения в реакторе СМ-2: 1,2,3,4 - партии образцов
Образцы облучались в реакторе СМ-2 до максимального флюенса быстрых нейтронов 7,8-1021 см-2 (Е>0,1 МэВ) при температуре на поверхности образцов 593-603 К, в центре - 643-668 К. Исследования облучённых образцов проводили с извлечением из реактора через 53, 160, 191, 237 и 347 эфф. суток. Таким образом, на одних и те же образцах были получены экспериментальные данные по изменению длины и диаметра образцов (рис. 1). Следует отметить имеющийся разброс в полученных результатах. С учетом этого разброса и ошибки измерений не всегда возможно корректно выявить преимущества той или иной технологии изготовления образцов гафния. Во всех случаях увеличение длины не превышало 0,38%. Наблюдается тенденция к уменьшению скорости радиационного роста при увеличении времени облучения и флюенса нейтронов.
Кривые плавно переходят на плато без стадии перелома и резкого увеличения скорости радиационного роста. Диаметры образцов гафния при этом практически не изменились, хотя следовало бы ожидать их уменьшения на величину до ~ 0,1%. Это связывается как с ошибкой измерений, так и образованием оксидной пленки на поверхности образцов.
Электронно-микроскопические исследования также не выявили принципиальных различий в дислокационных структурах у облученных образцов гафния, изготовленных по четырем различным технологиям. Плотность дислокационных петель с-типа у них находится на уровне ~3-1013 м-2, размер до 115 нм.
В реакторе СМ-3 облучались трубки из гафния марки ГФИ-1. Они имели диаметр от 8,2 до
13,5 мм, толщину стенки 2,0 мм и высоту 50 мм. Максимальный флюенс быстрых нейтронов составил 2,4-1022 см-2, температура облучения 583ё603 К. После облучения измеряли высоту и диаметры образцов, по полученным результатам определяли деформацию радиационного роста (рис. 2). Увеличение длины образцов гафния происходит в две стадии:
1) - сравнительно интенсивного роста до флюенса быстрых нейтронов (5ё7)-1022 см-2 (Е>0,1 МэВ);
2) - стадию насыщения при более высоких флюенсах быстрых нейтронов.
Полученные результаты радиационного роста прутков гафния после облучения в исследовательском реакторе СМ-2 хорошо коррелируют между собой, несмотря на различия в технологических схемах получения металла и
0,45
Флюенс нейтронов, 102г см г (Е>0,1 МэВ)
Рис. 2. Деформация роста образцов гафния марки ГФИ-1 в зависимости от флюенса быстрых нейтронов(реактор СМ-2) [1]
F0 i
t4^ • • * о
• •
100 200 300
Флюенс нейтронов, 1022 см-2
400
=° 1
Ü О
1-1 §
CD-2
К
э.
s 1 к
-4
-5
Fo,i
* ■
А
V
100 200 300
Флюенс нейтронов, 1022 см-2
400
Рис. 3. Зависимость изменения диаметров макетов ПЭЛа от флюенса нейтронов^01) по высоте активной зоны реактора БОР-60 ( О - труба Ш ,0 9,6 мм; ф - пруток Ш 0 8,2 мм): а - облучение в течение одной микрокампании; б - облучение в течение четырех микрокампаний
изготовлении изделий. По-видимому, следует ожидать существенных различий в радиационном росте при более высоких повреждающих дозах. Если проводить аналогию с цирконием, как структурным и химическим аналогом гафния, должен появиться и перелом кривой, связанный с резким возрастанием скорости радиационного роста (рис. 3).
2. Облучение в реакторе БОР-60
Обнаружено сильное влияние температуры облучения в совокупности с более жестким потоком нейтронов на радиационный рост гафния при облучении в ядерном реакторе на быстрых нейтронах БОР-60. Облучали прутки диаметром 8,2 мм и трубы диаметром 9,6г2,0 мм длиной около 100 мм из гафния марки ГФЭ-1 [2].
Облучение проводили в среде натрия, температура которого составляла 603-613 К на входе в активную зону и 630-640 К на выходе из зоны (в реакторе СМ-2 температура теплоносителя не превышала 560-570 К). Расчетная температура образцов гафния варьировалась в пределах 630ё670 К. Максимальная плотность потока быстрых нейтронов составляла (0,9ё1,0)-1015 см-2-с-1(Е>0,1 МэВ), максимальный флюенс быстрых нейтронов - 3,4-1022 см-2 (Е>0,1 МэВ). Одновременно облучали две одинаковые сборки. Первую сборку выгрузили после одной микрокампании, вторую - четырех.
После реакторного облучения наблюдалось анизотропное изменение размеров образцов гафния 3. При достижении флюенса быстрых нейтронов 1,1-1022 см-2 (Е>0,1 МэВ) длина прутков увеличилась на (0,6±0,1) %, а диаметры уменьшились, соответственно, на 0,7% и 1,1%. При достижении флюенса 3,4-1022 см-2 (Е>0,1 МэВ) диа-
метры прутка и трубы уменьшились на 2,4% и 3,1%. Измерить длину этих образцов не удалось из-за их искривления. Искривление произошло вследствие отсутствия достаточного аксиального зазора в облучательном устройстве. Прогиб составлял около 3 мм. С учетом прогиба и исходного аксиального зазора, максимальное увеличение длины макетов было оценено величиной не менее 3%.
Таким образом, в данной работе представлены результаты исследования радиационного роста гафния после облучения в реакторах СМ-2, СМ-3 и БОР-60. Исследована зависимость линейного и объёмного радиационного роста гаф-ниевых образцов от флюенса нейтронов и температуры облучения. Отмечены стадии радиационного роста: быстрый рост до флюенса (5-7)-1022 см-2 и последующее насыщение.
Работа выполнена при поддержке Министерства образования и науки РФ.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Рисований В.Д., Захаров А.В., Клочков Е.П. Органы регулирования на основе гафния и титаната диспрозия для тепловых водоохлаждаемых реакторов // Сб.тр. Четвертой межотраслевой конф. по реакторному материаловедению, (г.Димитровград, 15-19 мая, 1995 г.). Т.4. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 1996. C.37-53.
2. Варлашова Е.Е.,Рисованый В.Д., Клочков Е.П. и др. Размерная и структурная стабильность образцов гафния марки ГФЭ-1, облученных до высоких повреждающих доз // Сб. докл. Пятой международной конф. по реакторному материаловедению, г.Димит-ровград, 8-12 октября, 1997 г. В 2-х томах. Т.1. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 1998. C.143-154.
3. Варлашова Е.Е., Рисованый В.Д., Клочков Е.П. и др. Размерная и структурная стабильность образцов гафния марки ГФЭ-1, облученных до высоких по-
вреждающих доз // Сб. тезисов докл. Пятой между- (г.Димитровград, 8-12 октября, 1997 г.) Димитровг-
народной конф. по реакторному материаловедению рад: ГНЦ РФ НИИАР, 1997. С.57.
RADIATION GROWTH OF HAFNIUM
© 2012 A.S. Kadochkin1, E.M. Muraleva1-2
1 Ulyanovsk State University 2Joint Stock Company "State Scientific Center Research Institute of Atomic Reactors", Dimitrovgrad
This paper presents the results of a study of radiation growth of hafnium after irradiation in the SM-2, SM-3, and the BOR-60 reactors. The dependence of the linear and volume radiation growth of hafnium samples on neutron fluence and irradiation temperature is determined. Keywords: hafnium, radiation growth, reactor study
Alexey Kadochkin, Candidate of Physics and Mathmatics, Associate Professor at the Radiophisics and Electronics Department. E-mail: [email protected] Elena Muraleva, Candidate of Technics, Research Fellow. E-mail: [email protected]