CC BY
30
УДК 622.273.2: 550.835.2
В.С. Святецкий, Е.В. Кузьмин, А.А. Морозов, В.В. Марковец, А.В. Калакуцкий
ОПРЕДЕЛЕНИЕ
КОЭФФИЦИЕНТОВ ЭМАНАЦИИ И ДИФФУЗИИ РАДОНА ИЗ ПАСТОВОЙ ЗАКЛАДКИ НА ОСНОВЕ ХВОСТОВ ГМЗ ПАО «ППГХО»
Статья подготовлена на основе измерений параметров радоновы-деления из пастовой закладки, приготовленной на основе хвостов переработки урановых руд ПАО «ППГХО». Установлено, что радон в основном выделяется с приповерхностного слоя пастовой закладки толщиной 45 мм. Следовательно, поток радоновыделения не зависит от объема пастовой закладки в выемочной камере, и зависит только от поверхности камеры. Наиболее целесообразным размещением пастовой закладки на основе хвостов переработки урановых руд являются большие камеры с сопоставимыми размерами по длине, ширине и высоте. При этом общая поверхность контакта с вмещающими породами минимальна, радоновыделе-ние также минимально для размещенного объема пасты. Ключевые слова: радон, плотность потока радона, коэффициент эманации, диффузи, пастовая закладка, хвосты переработки урановых руд.
Основным сдерживающим фактором использования пастовой закладки на основе хвостов переработки урановых руд для заполнения выемочных камер подземных рудников ПАО «ППГХО» является опасность радоновыделения в атмосферу рудника. Хвосты переработки урановых руд содержат все химические элементы и минералы, присутствующие в исходной руде, за исключением урана, извлеченного при переработке. Активность хвостов составляет 75% от исходной. Радий, в силу природного процесса непрерывного распада, выделяет газообразный радон, имеющий период полураспада 3,8 суток. На рис. 1 приведены активность химических элементов в исходной руде и хвостах переработки после извлечения урана.
Радон хорошо сорбируется твердыми телами, особенно резиной, силикагелем, глиной. Процесс адсорбции носит дина-
ISSN 0236-1493. Горный информационно-аналитический бюллетень. 2017. № 5. С. 5-15. © 2017. В.С. Святецкий, Е.В. Кузьмин, А.А. Морозов, В.В. Марковец, А.В. Калакуцкий.
мический характер и подчиняется закону Генри [1]. Количество радона, определяемое содержанием радия, остается равным исходному содержанию, однако радоновыделение увеличивается в связи с увеличением суммарной абсолютной поверхностности тонкоразмолотых хвостов переработки, в сравнении с суммарной поверхностью блоков-отдельностей рудного массива. При размещении хвостов переработки в подземных камерах радон, распространяясь через трещины породного массива, может попасть в атмосферу рудника. Поэтому, при размещении пастовой закладки на основе хвостов ГМЗ в подземных камерах необходимо разработать меры по снижению радоновыделения из пасты, подавлению фильтрации радона через породный массив в горные выработки.
К основным источникам, формирующим общерудничный дебит радона [2], помимо пастовой закладки выемочных камер на основе хвостов переработки урановых руд, по укрупненной оценке, относятся:
1) Отрабатываемые и отработанные очистные блоки (целики урановорудного массива, отбитая и замагазинированная урановая руда, сухая, твердеющая закладка с использованием забалансовых руд и пород); их доля может составлять 15—20%, в зависимости от числа одновременно работающих блоков, схемы вентиляции.
2) Подготовительные выработки в зоне очистных работ (рудные и полевые, имеющие пересечения с тонкими рудными жилами и рудными телами из бедных и забалансовых руд); их доля может составлять 15—20%, в зависимости от числа пересекаемых тонких жил и содержания в них урана.
Рис. 1. Обоснование необходимости подземного размещения хвостов переработки: состав основных радиоактивных элементов урановых руд (а); хвостов переработки, уровень активности (б)
3) Подготовительные выработки вне зоны очистных работ (квершлаги и штреки, стволы, уклоны, имеющие пересечения с тонкими рудными жилами и рудными телами из бедных и забалансовых руд); их доля может составлять 5—15%, в зависимости от числа пересекаемых тонких жил и содержания в них урана.
4) Потерянная урановая руда (в т.ч. в зоне обрушения и в закладке); ее доля может составлять 10—15%, в зависимости от размещения потерь, в блоке, просыпь в транспортных выработках, пунктах перегрузки руды.
5) Участки, потерявшие производственное значение по количеству руды, и зона обрушения, заполненная бедными и забалансовыми рудами, породами; их доля может составлять 10— 15%, в зависимости от объема воздуха, проникающего через обрушенные породы, схемы вентиляции.
6)Шахтная вода, являющаяся активным источником радо-новыделения; ее доля может составлять 10—15%, в зависимости от условий совмещения мест наличия шахтной воды с вентиляционными потоками воздуха.
Доля пастовой закладки на основе хвостов переработки урановых руд в формировании общерудничного дебита радона может составлять на локальных участках 0—30%, в зависимости от числа источников (блоков, заполненных пастовой закладкой), принятых мер по снижению радоновыделения в материале пастовой закладки и в окружающем породном массиве.
Первым шагом в решении поставленной задачи является установление параметров радоновыделения из образцов исходной пастовой закладки (без добавок цемента или других вяжущих) — коэффициентов эманирования и диффузии, плотности потока радона (ППР).
Процесс выделения радона в рудничную атмосферу из па-стовой закладки на основе хвостов переработки урановых руд условно разделен на три этапа, подобно разделению из трещиноватого массива горных пород [2, 3].
На первом этапе происходит эманирование радона (выделение его из кристаллической решетки минералов, содержащих радий, в свободное состояние). При этом выделяется не весь радон, а только определенная его часть. Доля высвободившегося радона характеризуется коэффициентом эманирования (^ЭМ) [1].
На втором этапе определяется радон, диффундирующий в поры и микротрещины закладочного массива. За время диффузии часть радона распадается. Доля радона, выделяющегося в трещины и поры зависит от коэффициента диффузии радона
в закладке и от размеров ее отдельностей. Эта доля обозначена коэффициентом D.
На третьем этапе процесса выделения радона происходит фильтрационно-диффузионное распространение радона по макротрещинам массива вмещающих пород висячего и лежачего боков, почвы, кровли камер. Доля радона, выносимого из трещин породного массива в атмосферу горных выработок зависит, главным образом, от скорости фильтрации воздуха по трещинам пород [1].
По данным спектрометрических измерений ЦНИЛ ПАО «ППГХО» среднее содержание радия Ra226 в материале пасты, по результатам трех измерений, составляет 17 646,7 Бк/кг. После получения часть пасты (400,2 г) распределена в 4 емкости объемом 1 дм3 в среднем по 100 г и герметизирована с целью последующего измерения коэффициента эманирования радона.
Для определения плотности потока радона (ППР) из образцов пасты измерения проводились 5 раз в неделю. Для определения коэффициента эманирования радона измерения объемной активности радона (ОА Rn222) проводились через 8, 14 суток и т.д. с недельной периодичностью.
Полученная паста имела исходное соотношение Ж:Т = 48:53. Паста продолжала уплотняться, с уплотнением пасты и выделением воды на поверхности соотношение изменялось, Ж:Т = = 42:58, и 38:62. Измерения ОА Rn222 и ППР производились измерительным комплексом «Альфарад+». Комплекс прошел испытания с целью утверждения типа средства измерения (свидетельство об утверждении типа средства измерения RU.C.38.002.A № 45439 от 08.02.2012 г.), занесен в Государственный реестр средств измерений под № 49013-12 и допущен к применению в РФ.
Измерение удельной эффективной активности радионуклидов выполнено на спектрометре-радиометре гамма-, бета-излучения МКГБ-01 «Радэк», в составе: блоки детектирования БДЕГ-63 № 251/G, БДЕБ-70 № 251/B, АЦП MD198 № 300/251, программное обеспечение ASW, VER: 12.11.3, CRC32:7E7FBE4D.
Измерения ОА Rn222 с целью расчета коэффициента эманирования радона производились через 8, 14 суток и т.д. из двух герметизированных емкостей, в каждом случае после отбора пробы воздуха измерения проводились не менее 10 раз.
Результаты расчета коэффициента эманирования радона из исходной пасты.
Образцы, взятые для измерения коэффициента эманирова-ния радона, составляли вес 0,08^0,12 кг. При данном незначи-
№ измерения Дата измерения Масса пасты в емкости, кг Содержание радия радия-226*, Бк Измеренная активность /■ч радона-222 , Бк Коэффициент эманирования*** Время экспонирования, ч № емкости
1 23.12.15 г. 0,122 2149,7 487,79 0,386 142,72 1
2 29.12.15 г. 0,086 1511,8 455,47 0,354 283,55 2
3 12.01.16 г. 0,088 1548,3 259,73 0,169 620,15 3
4 20.01.16 г. 0,122 2149,7 614,78 0,289 668,80 1
5 25.01.16 г. 0,105 1852,4 295,26 0,159 931,75 4
6 03.02.16 г. 0,086 1511,8 398,27 0,264 863,42 2
7 11.02.16 г. 0,088 1548,3 285,85 0,185 718,77 3
* — на основании данных ЦНИЛ ПАО «ППГХО»; ** — накопленная активность радона-222 в герметизированных емкостях; *** — с учетом поправочных коэффициентов, так как измерения производились раньше момента полного установления равновесия между радоном-222 и радием-226.
тельном весе и объеме выделение воды и, следовательно, изменение плотности материала, происходило интенсивно. В период времени 4 недели коэффициент эманирования изменился от 0,386 до 0,289 (емкость № 1), что отражает общую закономерность изменения радоновыделения во времени. По результатам измерений построена сводная диаграмма динамики изменения коэффициента эманирования радона из материала исходной па-стовой закладки (рис. 2).
Как следует из диаграммы, имеется тенденция к уменьшению коэффициента эманирования радона из исходной пасто-вой закладки во времени, что является следствием увеличения плотности материала пасты при усадке, вытеснении воды.
В емкостях объемом 8 дм3, из которых велись измерения ППР, отделение воды на единицу объема происходило медлен-
ен
од
О Н-1-1-1-1-1-1-1
1 2 3 4 5 6 7
Рис. 2. Сводная диаграмма динамики изменения коэффициента эманирования радона из материала исходной пастовой закладки, во времени
2500
1 —Емкость №1
2 —Емкость №2
— Линейная (Емкость №1)
— Линейная (Емкость №2)
0
I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I
Измерение №
1 3 5 7 9 11131517192123 25 2729
Рис. 3. Диаграммы изменения плотности потока радона (ППР) во времени
нее. Поэтому изменение плотности материала во времени так же происходит медленнее. В дальнейшем большие емкости, использующиеся для определения ППР, покажут аналогичную динамику. На основании проведенных измерений построены диаграммы изменения величины ППР во времени для емкостей № 1 и № 2 (рис. 3).
На диаграммах (рис. 3) представлена динамика изменения ППР за 7 недель наблюдений от момента изготовления пасты. Общая тенденция — к снижению ППР до величины 500 мБк/с*м2.
Для установления возможных значений ППР с поверхности образцов разной толщины проведены опыты, в которых образцы толщиной в среднем по 1 см последовательно увеличивались такими же по толщине слоями, с получением слоев в 2, 3, 4, 5, 6 см, с которых снимались показания плотности потока радона ППР (рис. 4). Показания радоновыделения образцов разной толщины сравнивались, определялась диффузионная активность участков, близких к поверхности образца, и нижних, внутренних участков.
Для измерения коэффициента диффузии радона использован «Полевой метод измерения коэффициента диффузии ра-
Рис. 4. Схема измерения ППР с поверхности образца разной толщины
радоновыделение
10 мм ^
дона и торона в грунте» В.С. Яковлевой [4]. В соответствии с методикой измерительного комплекса «Альфарад+» пробоотборник был помещен в пасту на несколько суток. ОА Rn по результатам 10 измерений составила 957 727,7 Бк*м-3; пористость, по данным ЦНИЛ ПАО «ППГХО», составляет 0,35, которая во времени (выделения воды, 1 месяц) достигает 0,20; постоянная распада радона составляет 2,1*10-6 с-1.
Коэффициент диффузии радона D определяется по формуле [4]: ( п у 1
D =
q
*_
х
кп * А
где q — ППР с поверхности образца, мБк/с*м2; А — ОА радона в воздухе емкости с пастой, Бк*м-3; D — коэффициент диффузии радона, м2*с-1; п — пористость материала пасты, отн. ед.; X —
постоянная распада радона, с-1.
Коэффициент диффузии на 15.02.2016 г. составил 3,45*10-6 м2*с-1. Диффузионная длина (Ь) вычислена по формуле:
L =
D
1П * X
где D — коэффициент диффузии, п — пористость, X — постоянная распада радона. При подставлении соответствующих значений она составила 2,17 см.
Измерение ППР проводились в герметично закрываемой в перерывах между измерениями ППР емкости диаметром 20 см на адсорберы СК-13 (активированный уголь СКТ-3) и использованием накопительных камер НК-32. Проведено 8 измерений каждого образца. Результаты измерений представлены в табл. 2.
Коэффициент диффузии радона из пастовой закладки можно также рассчитать по формуле [1]: О = п * X * }2 , где D — коэффициент диффузии, п — пористость, X — постоянная распада радона. Пористость материала составляла от 0,35 до 0,20; постоянная распада радона составляет 2,1*10-6 с-1; при этом максимальная диффузионная длина Ь = 4,5 см. С учетом перечисленных исходных данных коэффициент диффузии составил 1,49*10-5 см2*с-1.
Измерения ППР слоя пасты толщиной 10 мм выявили, что эта величина составляет в среднем 219 мБк/м2*с. Для образцов, сформированных от 1 до 8 слоев по 10 мм величины ППР приведены в табл. 2.
При увеличении толщины образца с 10 мм до 20 мм не следует удвоения ППР с поверхности образца. Верхний слой является
Таблица 2
Результаты измерений ППР с поверхности образцов толщиной 1—8 см
Слой пасты, см 1 2 3 4 5 6
1 см 301,17 253,81 198,27 223,18 196,71 215,3
2 см 278,80 308,26 312,82 277,17 250,76 232,02
3 см 322,47 405,89 312,53 348,04 345,68 489,51
4 см 488,32 427,54 346,15 399,21 414,3 506,16
5 см 538,01 556,27 403,08 466,19 510,09 410,05
6 см 388,58 391,74 489,14 445,38 563,47 362,47
7 см 289,53 338,08 327,75 450,08 384,34 335,12
8 см 320,24 378,18 371,89
Слой пасты, см 7 8 9 Среднее значение Станд. откл СКО
1 см 164,17 268,35 151,02 219,11 48,71 45,93
2 см 334,96 266,81 281,10 282,52 31,98 30,15
3 см 291,96 342,93 348,93 356,44 58,97 55,60
4 см 370,96 586,06 404,77 438,16 75,26 70,95
5 см 393,43 376,22 378,79 448,01 71,05 66,99
6 см 379,63 328,15 375,61 413,80 73,14 68,96
7 см 487,18 392,68 341,03 371,75 63,41 59,79
8 см 356,77 31,79 25,96
частичным препятствием для ППР с нижнего слоя. На поверхность образца толщиной 20 мм проникает около 100 мБк/м2 с от нижнего слоя, что составляет треть выделяемой ППР с поверхности. При толщине образца 50 мм получено экстремальное значение ППР. В формировании плотности потока радона
Рис. 5. Изменение плотности потока радоновыделения (ППР, мБк/м2х) при увеличении толщины слоя пастовой закладки
Рис. 6. Изменение величины ППР из образца пастовой закладки, во времени
(ППР) с поверхности образца внутренние слои образцов оказывают лишь частичное влияние. В формировании величины ППР участвуют лишь верхние 45 мм толщины пастового материала. Зависимость изменения плотности потока радоновыде-ления от толщины слоя образца приведена на рис. 5. Полученная в результате проведенных измерений толщина активного слоя радоновыделения из пастового материала в размере 45 мм полностью совпадает с расчетной максимальной диффузионной длиной в 45 мм.
Ниже приведены результаты второй серии измерений ППР пасты, проведенной в ноябре-декабре 2016 г. (рис. 6) для подтверждения изменения величины коэффициента диффузии
Рис. 7. Схема распада атомов радона и его выделения из пастовой закладки, размещенной в отработанной камере
Кд , плотности потока радона ППР, полученные в начале 2016 г. Механизм распада атомов радона, в пастовой закладке, приведен на рис. 7. Вновь полученные результаты полностью подтверждают выводы, сделанные в начале 2016 г.
Выводы
• Значения коэффициента эманирования радона из материала пасты получены на уровне Кэм = 0,39—0,18, с трендом в сторону снижения, за период времени наблюдений (7 недель), достигнув и опустившись за это время ниже уровня эманирования радона из забалансовых руд (Кэмзаб = 0,18).
• ОА Rn по результатам 10 измерений составила 957 727,7 Бк*м-3; постоянная распада радона — 2,1*10-6 с-1. Коэффициент диффузии радона изменялся во времени от значений 1,49*10-5 см2*с-1 при первоначальной пористости материала до 0,85*10-6 см2*с-1.
• На внешнюю поверхность закладки выделяется радон с ППР на уровне 450—500 мБк/м2 с. Паста сама является в большой мере материалом, ограничивающим радон, образуемый внутри закладки, при размещении в отработанных камерах. Полученная в результате проведенных измерений толщина слоя активного радоновыделения из пастового материала в размере 45 мм совпадает с расчетной максимальной диффузионной длиной выделения радона в 45 мм.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Павлов И. В., Покровский С. С., Камнев Е. Н. Способы обеспечения радиационной безопасности при разведке и добыче урановых руд. -М.: Энергоатомиздат, 1994.
2. Павлов И. В. Теоретический расчет выделения радона из трещиноватого скального массива в рудничную атмосферу // Вопросы атомной науки и техники. Серия Геология и горное дело. — 1988. — вып. 2.
3. Шумкова Н. Н. Выделение радона из отдельностей рудного массива и кусков отбитой руды // Технический прогресс в атомной промышленности. Серия Горно-металлургическое производство. — 1992. — № 3.
4. Яковлева В. С. Полевой метод измерения коэффициента диффузии радона и торона в грунте // Вестник КРАУНЦ. Физ.-мат. науки. — 2014. — № 1 (8). — C. 81—85. ЕИЗ
КОРОТКО ОБ АВТОРАХ
Святецкий Виктор Станиславович — первый заместитель генерального директора —исполнительный директор, АО «Атомредметзолото» ГК «Росатом», e-mail: [email protected], Кузьмин Евгений Викторович1 — доктор технических наук, профессор, начальник лаборатории, e-mail: [email protected],
Морозов Александр Анатольевич2 — кандидат технических наук, начальник ЦНИЛ, e-mail: [email protected], Марковец Василий Васильевич2 — начальник лаборатории, Калакуцкий Алексей Васильевич1 — зам. директора науке и инновациям,
1 АО «ВНИПИпромтехнологии»,
2 ПАО «Приаргунское производственное горно-химическое объединение».
Gornyy informatsionno-analiticheskiy byulleten'. 2017. No. 5, pp. 5-15.
V.S. Svyatetskiy, E.V. Kuz'min, A.A. Morozov, V.V. Markovets, A.V. Kalakutskiy
DETERMINATION OF RADON EMANATION AND DIFFUSION COEFFICIENTS IN PASTE BACKFILL MADE OF TAILINGS OF PRIARGUNSKY MINING AND CHEMICAL WORKS
The article is prepared based on measurements of radon emission from paste backfill prepared using uranium ore processing tailings at Priargunsky Mining and Chemical Works. It is found radon mainly emanates from the subsurface layer of the paste backfill with a thickness of 45 mm. Consequently, the radon emission flow is independent of the volume of the paste backfill placed in a stope but depends on the surface of the stope. The most expedient approach to using paste backfill made of uranium ore processing tailings is placement in large stopes with the matched length, width and height dimensions. The total surface of contact with the enclosing rocks is minimal in this case, and the radon emission is also minimal as against the volume of placed backfill.
Key words: radon, radon flow density, emanation coefficient, diffusion coefficient, paste backfill, uranium ore processing tailings.
AUTHORS
Svyatetskiy KS., First Deputy General Director—Executive Director, e-mail: [email protected],
ARMZ Uranium Holding Co. (JSC «Atomredmetzoloto»), 109004, Moscow, Russia,
Kuz'min E.V.1, Doctor of Technical Sciences, Professor,
Head of Laboratory, e-mail: [email protected],
Morozov A.A.2, Candidate of Technical Sciences,
Head of Central Research Laboratory, e-mail: [email protected],
Markovets V.V.2, Head of Laboratory,
KalakutskiyA.V.1, Deputy Director of Science and Innovation,
1 JSC «VNIPIpromtechnologii», 115409, Moscow, Russia,
2 «Priargunsky Industrial Mining and Chemical Union» JSC, 674673, Zabaykalsky region, Krasnokamensk, Russia.
REFERENCES
1. Pavlov I. V., Pokrovskiy S. S., Kamnev E. N. Sposoby obespecheniya radiatsionnoy bezopasnosti pri razvedke i dobyche uranovykh rud (Methods to ensure radiation safety in uranium ore exploration and mining), Moscow, Energoatomizdat, 1994.
2. Pavlov I. V Voprosy atomnoy nauki i tekhniki. Seriya Geologiya igornoe delo. 1988, issue 2.
3. Shumkova N. N. Tekhnicheskiy progress v atomnoy promyshlennosti. Seriya Gorno-metallurgicheskoe proizvodstvo. 1992, no 3.
4. Yakovleva V. S. VestnikKRAUNTs. Fiz.-mat. nauki. 2014, no 1 (8), pp. 81-85.
UDC 622.273.2: 550.835.2
