(α, n)-реакции и поле нейтронного излучения облученного керамического ядерного топлива Текст научной статьи по специальности «Химические науки»

УДК 621.039.543.6

(а, п)-РЕАКЦИИ И ПОЛЕ НЕЙТРОННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ ОБЛУЧЕННОГО КЕРАМИЧЕСКОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

И.В. Шаманин, П.М. Гаврилов*, С.В. Беденко, В.В. Мартынов*

Томский политехнический университет *ФГУП «Горно-химический комбинат», г. Железногорск E-mail: [email protected]

Рассмотрены основные каналы формирования поля нейтронного излучения облучённого керамического ядерного топлива. Показано, что значимым источником нейтронов в облученном топливе является (а, п)-реакция, вызываемая альфа-частицами от распада Pu, Am и Cm, протекающая на легких ядрах, входящих в состав топлива. Получены количественные результаты по вкладам (а, п)-реaкций в общую интенсивность нейтронного излучения облученных керамических топлив UO2, UC и UN. Проведен сравнительный анализ радиационных характеристик (нейтронной составляющей) этих видов топлива.

Ключевые слова:

(а, п)-реaкции, источники нейтронов в облучённом керамическом ядерном топливе, интенсивность нейтронного излучения. Key words:

(а, n)-reactions, neutron source in irradiated ceramic nuclear fuel, neutron radiation intensity.

Состояние исследований

Ввод в эксплуатацию новых видов топлива (и,Ри)02, Ш/(и-Ри}^ иС/(и-Ри)С потребует разработку новых конструкций не только твэлов и тепловыделяющих сборок, но и транспортных контейнеров (ТУК) для транспортировки керамического облученного ядерного топлива (ОЯТ), имеющих иные защитные характеристики. Это вызвано тем, что радиационные характеристики облучённых перспективных керамических урановых и уран-плутониевых соединений значительно отличаются от таковых для широко используемого в настоящее время оксидного уранового топлива. Последующее долговременное хранение и переработка ОЯТ требуют выработки рекомендаций по обращению с этими видами ОЯТ [1].

В связи с этим целью работы являлось определение нейтронной составляющей радиационных характеристик облученных и02, иС и ЦК

Поле ионизирующего излучения ОЯТ формируется 7-квантами, нейтронами, возникающими в результате спонтанного деления ядер актиноидов, и нейтронами, образующимися в результате протекания (а, п)- и (у, п)-реакций. При обращении с ОЯТ для обеспечения радиационной безопасности в первую очередь решались задачи защиты от потоков высокоэнергетических 7-квантов, так как интенсивность /-излучения на несколько порядков выше интенсивности нейтронного излучения. По этой причине возможности транспортных средств, обеспечить защиту от 7-излучения для ОЯТ с повышенным уровнем выгорания пока не вызывают сомнений, так как согласно действовавшим нормативным требованиям [2] их проектирование выполнялось с коэффициентом запаса по защите от ионизирующего излучения, равным 2.

В современной ядерной технике, например, при производстве изотопных источников энергии

на основе а-активных веществ, контроле плутония в водных растворах делящихся материалов или урана во фторидных соединениях, необходимо знать интенсивность, энергетический спектр нейтронов испускаемых в реакциях (а, п), и в ряде случаев проектировать биологическую защиту для снижения уровней дозовой нагрузки по нейтронам. Таким образом, несмотря на то, что (а, п)-реакциях и является очень полезной при решении задач аналитического контроля делящихся веществ, она значительно усложняет радиационную обстановку при обращении с а-активными материалами и в том числе с ОЯТ.

Анализ работ посвященных источникам нейтронов на различных стадиях ядерно-топливного цикла [3-7] показал, что дополнительным и значимым источником нейтронов в керамическом ОЯТ являются а-п-нейтроны от реакции (а, п) на ядрах кислорода и на некоторых легких ядер-продуктах деления, вызываемые а-частицами Ри, Ат и Ст. В облучённых ядерных топливных композициях Ц^Ц-Ри^ и ЦС/(Ц-Ри)С наиболее вероятно протекание (а, п)-реакции на ядрах N и С.

Вклад (а, п)-реакции в интенсивность нейтронного излучения облучённого Ц02 определен, например, в работах [6, 7]. Определен он также в работе [5] для облученной двуокиси плутония (Ри02). Опираясь на результаты этих экспериментально полученных данных [5], будет обоснован подход, предлагаемый в настоящей работе.

Интенсивность нейтронного излучения,

обусловленная протеканием (а, ^-реакций

Протекание (а, п)-реакции наиболее вероятно на легких ядрах керамического топлива (О, С и К) и на некоторых легких ядер-продуктов деления. Удельная интенсивность нейтронного излучения в результате (а, п)-реакций определяется соотношением:

да'п (Е) = т1 с£ п (Е), нейтр./с,

где - масса а-активного актиноида, г; д;ац - выход нейтронов из /-го актиноида, нейтр./(ст).

Выход нейтронов да,п(Е) [3, 7]: Е о](Е)

сГ (Е) = са • ■] , нейтр./(с • г), (1)

( /,(Е)

где да - удельная интенсивность а-частиц, испускаемых /-м актиноидом, а-частиц/(ст); пу - концентрация у-х ядер в соединении, см-3; оап - микроскопическое эффективное сечение (а, п)-реак-ции на ядрах кислорода, см2; /(Е)=(-йЕ/йх) - ионизационные потери энергии а-частицы на атомах /-го соединения, МэВ/см; Е - средняя энергия а-частиц /-го актиноида, МэВ; Ву - порог (а, п)-ре-акции, МэВ.

При расчете сечения (а, п)-реакций применялась модель, учитывающая зависимость выхода ядерных реакций и массовой тормозной способности (ионизационные потери в среде) от энергии а-частиц [8, 9]:

1 (Е) | |

■(Е)=N ■ ~1Г •!(Е >1'

см

(2)

где N - концентрация ядер на которых идет (а, п)-реакция, см-3; У(Е) - выход нейтронов на одну а-частицу; йУ(Е)/йЕ- производная от полуэмпирической функции У(Е), МэВ-1; /(Е)=(-йЕ/йх) - ионизационные потери энергии а-частицы легких ядрах, МэВ/см.

Выход нейтронов Уу(Е) определяется в соответствии с полуэмпирической формулой Г.В. Горшкова [10]. Для азота в доступных источниках такой зависимости найдено не было, поэтому функция У(Е), а также первая производная от этой функции определена путем аппроксимации имеющихся в библиотеке экспериментальных ядерных данных EXFOR значений о выходе нейтронов.

Средняя энергия а-частиц /-го актиноида:

п

У Е • I

/ ! а. а.

Е. = -, МэВ,

I п > >

У а

.=1

где п - полное число энергетических групп а-ча-стиц для данного актиноида; Ел - средняя энергия а-частиц /-ой группы; 1а1 - абсолютная интенсивность а-частиц /-ой группы.

Ионизационные потери (релятивистские эффекты отсутствуют) энергии а-частицы в простом веществе, состоящем из одного химического элемента (формула Бете-Блоха) [9]:

ёЕ

ёх

= 0,30711-

• 2 л 2 • т и -1п-

I

МэВ • см 2/г, (3)

Р2 • А

где Z- порядковый номер атомов вещества; г - порядковый номер падающей частицы; те - масса

электрона; с - скорость света; в=и/с (и - скорость частицы); 1*13,5 Z эВ - средний потенциал ионизации атомов вещества с порядковым номером 7, эВ.

Для расчета ионизационных потерь в сложном веществе/¡(Е) необходимо в (3) вместо среднего потенциала ионизации I подставить его усредненную величину, равную

1п I = 1п ^'

где а ¡=п7/Еп7, (ц - концентрация атомов /-го элемента), и вместо Z/А - Еп 7/Еп Д..

Расчётные значения эффективных сечений (а, п)-реакций найденные по соотношению (2) удовлетворительно согласуются (~18...20 %) с экспериментально определенными значениями. Например, для углерода зависимость выхода от энергии а-частиц имеет вид: У(Е)=3,32.10-11.ЕМ!6 [10]. При Еа=5,304 МэВ (210Ро) У=11,3 нейтрон на 106 а-частиц, йУ(5,304)/йЕ=1,0Н0-7, а, значит, расчётное значение эффективного сечения (а, п)-реак-ции на ядрах углерода равно оа,п=1,56 мб. Экспериментальное значение:

оа,п=125оац(12С)+135о,п(13С) =

=0,9889.0+0,011.156 мб=1,72 мб [11].

Образование нейтронов

по каналу спонтанного деления

Спонтанное деление ядер актиноидов, сопровождающееся испусканием нейтронов. Удельная интенсивность нейтронного излучения при спонтанном делении ядер актиноидов:

Q¡п=m¡•А¡:п•v¡п, нейтр./с, где Дсп - интенсивность распада, дел./(гс); V™ -число мгновенных нейтронов, которые образуются по каналу спонтанного деления.

Образование нейтронов в ОЯТ

при протекании (а, ^-реакций

Для образования нейтронов по этому механизму необходимо наличие /-излучения высоких энергий (от 4 до 14 МэВ). Источниками /-излучения в ОЯТ являются процессы в-распада продуктов деления и активации, а также а-распада и спонтанного деления ядер урана и образующихся в ходе облучения изотопов актиноидов.

Удельная интенсивность нейтронного излучения, обусловленная протеканием (/, п)-реакции определяется соотношением вида:

Qr(Z)=Аk'(Z).оrN¡(Z)/ц(Z), нейтр/(с.г), где Акг(7) - удельная интенсивность генерации /-квантов, испускаемых к-м нуклидом, /-квант/(ст); N¡(7) - концентрация ядер /-го актиноида в соединении, см-3; о/п(Е) - микроскопическое эффективное сечение (/, п)-реакции на /-м актиноиде, см2; ¡¡(7) - полный коэффициент взаимодействия /-квантов для у-го соединении, включающий фотоядерное взаимодействие, см-1.

сг

Расчет сечения (у, п)-реакций основан на использовании боровского механизма при описании образования промежуточного ядра с последующим вылетом частиц-продуктов [12-14].

ЛГ/2)Ш£Г/((Д-Е) + (Г/2)2), где о-0г - максимальное значение сечения резонанса г-го актиноида; Г; - полуширина резонанса г-го актиноида; Еш - энергия максимума резонанса г-го актиноида.

Положение максимума может быть удовлетворительно описано соотношением [13]:

Е0;«31,2.Д.-1/3 + 20,6.Д.-1/6, МэВ, где Аг - атомная масса г-го нуклида.

Полуширина резонанса удовлетворительно описывается с помощью соотношения [13, 14]:

Г=0,026.Е0/'91, МэВ.

Ниже на рисунке приведены расчетные (авторы) и экспериментальные [14] значения сечений.

Точность определения сечения (у, п)-реакций вблизи резонанса находится в пределах от 3 до 40 %.

Результаты расчетов

Расчет проводился для ОЯТ реактора ВВЭР-1000, работающего на перспективных урановых то-пливах. Результаты расчета нейтронной составляющей приведены для трех основных режимов облучения ОЯТ (табл. 1) и нормированы на одну тонну топлива. Для определения значения в расчете на тонну урана начальной загрузки значения в табл. 1 необходимо разделить на массовую долю урана шс в топливе. Для оксидного топлива Юи=0,88, для карбидного и нитридного - 0,95 и 0,94 соответственно.

Для обоснования применимости предложенной расчетно-экспериментальной методики, а также для оценки точности полученных в работе результатов, была определена доля выхода а-п-нейтро-нов (0ап/бш) из Ри02. Методика экспериментального определения 0а,п/0сп, разработанная в ФЭИ им. А.И. Лейпунского, г. Обнинск, основана на ис-

пользовании метода Росси-а (метод нейтрон-нейтронных совпадений) [6]. Измерения проводились на двух различных установках. В одной установке использовалось два высокоэффективных счетчика медленных нейтронов (3Не-счетчик), а в другой установке - три сцинтилляционных детектора быстрых нейтронов на основе кристаллов стильбена. Доля выхода а-п-нейтронов определялась для Ри02 с тремя различными изотопными составами. Ниже приведены результаты расчетов 0а,п/0сп (по предложенной в настоящей работе процедуре расчета) для одного из образцов Ри02 массой 28,37 г и обогащением 67,59 % по 239Ри, изотопная композиция которого приведена в табл. 2 [6].

Таблица 1. Интенсивность нейтронного излучения керамического ОЯТ О, нейтр./(с т)

Режимы облучения, МВт.сут/ти Оап Осп Вклад (а, п)-реакций, % Вклад (у, п)- реакций, %

и02

13420 1,14106 5,98106 6,85104 7,19106 15,86 0,95

26940 1,02.107 1,10108 1,45106 1,22108 8,38 1,19

40480 3,10107 5,69108 8,26106 6,08106 5,10 1,36

ис

13420 7,95105 6,45106 8,12104 7,92106 9,58 1,08

26940 7,48106 1,19108 1,56.106 1,28108 5,84 1,22

40480 2,32107 6,11108 1,18107 6,46108 3,59 1,83

UN

13420 5,51104 6,40106 7,80104 6,53106 0,84 1,19

26940 4,01105 1,18108 1,52106 1,20108 0,33 1,27

40480 1,24106 6,09108 1,12107 6,21108 0,20 1,80

Таблица 2. Изотопная композиция образца двуокиси плутония в пересчете на металл

Изотопы 238Ри 239Ри 240Ри 241 Ри 242Ри 24,Ат

Содержание, мас. % 0,59 67,59 21,32 4,29 2,67 3,54

В табл. 3 приведены массы актиноидов в образце Ри02, удельный выход нейтронов из актиноидов по реакции (а, п); выход нейтронов по каналу спонтанного деления; доля выхода а-п-нейтронов.

5" 0,6 О»

и

Г

// 4 N

«1 \\

✓ г"' V - _

у. «ч _

Е, МэВ

•— экспериментальные значения сечений реакции (у, п); ■ - результаты первого варианта расчета сечений реакции (у, п); результаты второго варианта расчета сечений реакции (у, п).

Е, МэВ

-экспериментальные значения сечений реакции (у, п); - результаты первого варианта расчета сечений реакции (у, п); ■ результаты второго варианта расчета сечений реакции (у, п).

а б

Рисунок. Расчетные (авторы) и экспериментальные значения сечений реакции (у, п) на ядрах: а) 235и и б) 238и

Авторами работы по экспериментальному определению Qan/Qсп показано, что результаты, полученные с помощью 3Не-счётчика, более надежны. Поэтому в качестве результирующих экспериментальных данных, с которыми сравнивались полученные в работе расчетные значения, взяты значения методики с 3Не-счетчиками.

Полученные по представленной в работе расчетной методике данные с точностью не хуже 16...18 % совпадают с экспериментальными значениями (см. табл. 3, [3]), а также с результатами расчётов с помощью прецизионных программ, таких как CARE и ORIGEN(SCALE) и являются основой для дальнейших исследований.

Таблица 3. Радиационные характеристики двуокиси плуто- Выводы

ния (по данным табл. 2) . тт

1. Исследованы радиационные характеристики

облучённых керамических урановых топлив

ио2, ис, Ш.

2. Предложена методика определения значений микросечений (а, п)-реакций на легких ядрах с погрешностью не выше 18...20 %.

3. Показано, что значимым источником нейтронов в исследованных материалах является (а, п)-реакция на ядрах О, С и N вызываемая а-частицами от распада Ри, Ат и Ст.

4. Показаны преимущества использования в ядерно-топливном цикле смешанного нитридного топлива (и-Ри)К

) и

et и р.

Н £ с? à- е X C? >s е X Ф X Ö

238Pu 0,06 1,35104 7,66102 1,45102

239Pu 19,22 3,40101 6,53102 0,538

240Pu 4,14 1,27102 5,25.102 0,365

241 Pu 0,56 1,10 0,614 0,00

242Pu 0,25 1,63 0,410 4,29102

241Am 0,46 2,66103 1,23103 0,665

Сумма 24,68 - 3,17103 4,23103

о

- / Cr

0,65±0,02 - 3Не-

ш О

=Г ^ u S

£ С?

0,75 (авторы) 0,816 -CARE 0,872 -ORIGEN

счетчик

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Ма Б.М. Материалы ядерных энергетических установок. Пер. с англ. - М.: Энергоатомиздат, 1990. - 408 с.

2. Правила безопасности при транспортировании радиоактивных материалов НП-053-04. Введено в действие 5 января 2005.

3. Фролов В.В. Ядерно-физические методы контроля делящихся веществ. - М.: Атомиздат, 1980. - 128 с.

4. Буланенко В.И., Фролов В.В., Центер Э.М. Расчетная оценка выхода нейтронов (а, п)-реакции для многокомпонентных сред // Атомная энергия. - 1982. - Т. 53. - № 3. - С. 160-168.

5. West D., Sherwood A.C. Measurements of Thick-Target (a, n) Yields from Light Elements. Ann. // Nucl. Energy. - 1982. - V. 9. -P. 551-577.

6. Дулин В.В., Забродская С.А. О вкладе (a, n) реакции в интенсивность нейтронного излучения двуокиси плутония // Известия вузов. Ядерная энергетика. - 2005. - № 4. - C. 18-24.

7. Буланенко В.И. О выходе нейтронов (а, nj-реакции на кислороде // Атомная энергия. - 1979. - Т. 47. - № 1. - С. 28-30.

8. Шаманин И.В., Беденко С.В., Мартынов В.В. Оценка вклада реакции (a, n) в нейтронную активность ОТВС реактора ВВЭР-1000 // Известия вузов. Ядерная энергетика. - 2007. -Т. 3. - № 2. - C. 40-47.

9. Сегре Э. Экспериментальная ядерная физика. Т. 2. - М.: Изд-во иностр. лит-ры, 1955. - 493 с.

10. Немец О.Ф., Гофман Ю.В. Справочник по ядерной физике. -Киев: Наукова думка, 1975. - 415 с.

11. Bair J.R., Haas F.X. Total Neutron Yield from the Reaction 13C(a, n)16O and 17,18O(a, n)20,21Ne // Phys. Rev. C. - 1973. - V. 7. -№ 4. - P. 1356-1364.

12. Беденко С.В., Мельников К.В., Шелепов Е.Н. Расчетно-экс-периментальное определение сечений (у, nj-реакций, протекающих в ОЯТ // Современные техника и технологии: Труды XIII Междунар. научно-практ. конф. студентов, аспирантов и молодых ученых. - Томск, 26-30 марта 2007. - Томск: ТПУ, 2007. - С. 16-18.

13. Горбачев В.М., Замятнин Ю.С., Лбов А.А. Взаимодействие излучений с ядрами тяжелых элементов и деление ядер. Справочник. - М.: Атомиздат, 1976. - 464 с.

14. Шаманин И.В., Беденко С.В., Гуменных Э.А., Белошиц-кий К.А. Разработка концепции универсального транспортного контейнера для облученного ядерного топлива, обеспечивающего возможность изменения массогабаритных и защитных параметров под конкретные условия // Ядерная энергетика республики Казахстан. ЯЭ-2008: Матер. Междунар. конф. -Курчатов, 11-13 июня, 2008. - С. 119-120.

Поступила 30.06.2009 г.