Том 155, кн. 2
УЧЕНЫЕ ЗАПИСКИ КАЗАНСКОГО УНИВЕРСИТЕТА
Физико-математические пауки
2013
УДК 537.525.7-621.762
МОДЕЛИРОВАНИЕ ВЫСОКОЧАСТОТНОГО ЕМКОСТНОГО РАЗРЯДА ПРИ БОЛЬШИХ МЕЖЭЛЕКТРОДНЫХ РАССТОЯНИЯХ.
I. ПОСТАНОВКА ЗАДАЧИ
И. III. Абдуллип, B.C. Желтухип, В.Ю. Чебакова, М.Н. Шиейдер
Аннотация
В работе построена одномерная математическая модель нестационарной высокочастотной плазмы пониженного давления, позволяющая рассчитать основные характеристики плазмы в высокочастотном емкостном разряде с большим межэлектродпом расстоянием и описать поведение плазмы в ириэлектродпых областях с учетом нагрева газа.
Ключевые слова: математическое моделирование, высокочастотный емкостный разряд пониженного давления, напряженность электрического поля, электронная и газовая температура, концентрация электронов, ионов.
Введение
Интерес к плазме высокочастотных емкостных (ВЧЕ) разрядов пониженного давления вызван возможностями ее применения в технологических процессах, в том числе в задачах модификации материалов органической и неорганической природы. В настоящее время ВЧЕ-разряд при пониженном давлении (р = = 13.3 ^ 133 Па) эффективно применяется для обработки натуральных высокомолекулярных материалов таких, как текстиль, мех [1]. Отличительной особенностью такой обработки является большие размеры образцов ( — 1м2) и партионность, то есть обработка одновременно нескольких образцов (партии). Это требует разработки плазмотронов с большими размерами электродов ( — 0.5 м х 1.4 м) и большим межэлектродным расстоянием ( — 0.2 ^ 0.3 м).
Экспериментальные исследования высокочастотных (ВЧ) разрядов в аргоне показали, что при давлениях р = 13.3 ^ 133 Па, частоте электромагнитного поля f = 1.76 мГц, мощности разряда Р^ = 0.5 ^ 4 кВт, расходе газа О < 0.2 г/с плазма обладает следующими характеристиками: концентрация электронов пе — — 1015 ^ 1019 м -3, электронная температура Те — 1 ^ 4 эВ и температура атомов и ионов Та - 300 ^ 700 К [1].
В настоящее время создано достаточно много моделей ВЧ-разрядов, которые качественно и количественно удовлетворительно описывают процессы, протекающие как в области квазинейтральной плазмы, так и в приэлектродной зоне, на микро- и макро- уровнях [1 4]. Однако эти модели, как правило, описывают свойства плазмы, генерируемой в плазмотронах с межэлектродным расстоянием 3 ^ 5 см. Разряд в таких устройствах отличается от разряда в плазмотроне при межэлектродном расстоянии с! = 25 ^ 50 см. В частности, при небольших межэлектродных расстояниях ! = 3 ^ 5 см нагрев газа не играет существенной роли в балансе рождения и гибели заряженных и метастабильных частиц в разряде. Это не позволяет использовать указанные модели для расчета технологических
процессов плазменной обработки в плазмотронах с большим межэлектродными расстояниями.
Свойства ВЧЕ-разряда при больших межэлектродных расстояниях (d > 10 см) практически не исследованы. В связи с этим в настоящей работе для определения диапазона устойчивого горения ВЧЕ-разряда пониженного давления в плазмотроне с большим межэлектродным расстоянием построена математическая модель в одномерном приближении, учитывающая перепое энергии электронами и нагрев газа.
Оценки элементарных процессов в плазме ВЧ-разрядов пониженного давления показывают, что длина свободного пробега электронов /е < 10 -3 м, толщина дебаевского слоя А^ « 10-5 м, толщина колебательной части слоя положительного заряда (СПЗ), определяемая амплитудой колебаний электронов относительно центра равновесия, А « 10-2 м [1]. Это означает, что математическая модель ВЧЕ-разряда пониженного давления может быть удовлетворительно описана в приближении сплошной среды [6]. Существенным для построения математической модели является тот факт, что в указанном режиме поддержания ВЧ-разряд является диффузным. При изучении процессов взаимодействия низкотемпературной плазмы пониженного давления с материалами предполагается, что рабочий газ является инертным (в нашей модели Аг) и плазма состоит из частиц четырех сортов: нейтральные атомы, электроны, положительные однозарядные ионы, ме-тастабильные атомы. Так как массы атома и иона практически совпадают и при их столкновениях в случае одноатомного газа не происходит преобразования кинетической энергии во вращательную или колебательную, то можно считать, что температура ионов и метастабилей совпадает с температурой атомов в основном состоянии. Таким образом, уравнения переноса тепла ионами и метастабилями можно не рассматривать.
При небольших межэлектродных расстояниях математическая модель ВЧЕ-разряда пониженного давления описывается следующей системой начально-краевых задач [2, 5]:
• уравнение Пуассона для распределения потенциала электрического поля <
где / - расстояние между электродами, пе и п+ - концентрации электронов и положительно заряженных ионов соответственно, е - заряд электрона, £0 - электрическая постоянная, ш - круговая частота электромагнитного поля, Уа - амплитуда колебания напряжения, точка х = 0 соответствует заземленному электроду,
х = / - нагруженному; •
1. Постановка задачи
2. Классическая модель
с граничными условиями
<(0,*)=0, <(М) = Уа 8ШМ),
(2)
0 < х < /, г> 0, (з)
с граничными условиями
Ге = —7Г+, если поле направлено в электрод
(Е < 0 при х = 0 Е > 0 при х = 1), дГе п (4)
0, если поле направлено от электрода
dx
(E > ^и x = 0 E < ^и x = /),
где и - подвижности электронов и ионов, Ее = Ее (Те) - коэффициент диффузии электронов, в = в(пе, Те) - эффективный коэффициент рекомбинации, V = ^(Е/р) - частота ионизации, 7 - коэффициент вторичной эмиссии, Ге = —пе Е — (дпе/дх) - плотность потока электронов, Г+ = п+ Е — — (дп+/дх) - плотность потока ионов, = Е+(Та) - коэффициент диффузии ионов, Е = — д^/дх - напряженность электрического поля, Те - электронная температура, Та - газовая температура;
• уравнение непрерывности для ионного газа
д п д ( д п \
п+ + ^ ( п+ М+ Е — ) = Пе V — вп+ Пе, 0 < х < 1, ¿> 0, (5)
dt ' dx dx
с граничными условиями дГ
0, если поле направлено в электрод
dx
(E < 0 щи x = 0 E > 0 щи x = /), ^g-j
Г+ = 0, если поле направлено от электрода (E > 0 прhX = 0 E < 0 прnx = /).
В качестве начальных условий для уравнений (3) и (5) берутся постоянные значения
ne(x, 0) = n+(x, 0) = const, 0 < x </.
Отметим, что в приведенной выше постановке считается, что электронная Te и газовая Ta температуры от времени t не зависят.
3. Модель с учетом переноса энергии электронами и нагрева газа
При 3 ~ 10 см и более существенную роль в поддержании разряда играет нагрев газа. В связи с этим для определения диапазона устойчивого горения ВЧЕ-разряда пониженного давления в плазмотроне с большим межэлектродным расстоянием математическая модель должна быть дополнена следующими уравнениями,
учитывающими перенос энергии электронами и нагрев газа: •
2 Пе кТе) + 5 Пе ^^ ^ — Ае ^
3
= —епе( ЕУе) — 2 Пе к ( Те — Та) ^ — /Дщ^ (7)
с граничными условиями
Те(0, ¿) = Т9Л(0), Те(1, *) = Тл(1), (8)
где I - потенции ионизации, V = Ге/пе - электронная скорость дрейфа, Ае -коэффициент электронной теплопроводности, = е/(^е т) - эффективная чаТ
k - постоянная Больцмана, 5 = 2 m/M, m - масса электрона, M - масса атома аргона:
• уравнение теплопроводности атомно-ионного газа д / dT \ 3
- дХ(Аа ~di) = j Е) + 2 Пе k5v™{ (Te)- To) (9)
с граничными и начальными условиями
To(0,t) = T9J1(0), Ta(l,t) = T9J1(l), Te(x, 0) = Ta(x, 0) = Tл(x, 0), (10)
где j i = e Г+ - ионный ток, Aa = 1.7840"2 (T/300)0'66 Дж/( м • с • К) - коэффициент теплопроводности атомно-ионного газа [7, с. 61], через (•) обозначено усреднение соответствующей величины за период времени, равный 2 п/ш.
Коэффициенты переноса De, D+ и частота ионизацпн vi аппроксимировались аналитическими зависимостями
k^eTe kBM+ Ta ,
De =-, D+ = -, Vi = a^e |E|,
ee
где a = a(E/p) - коэффициент Таунсенда.
В выражении для коэффициента рекомбинации учитывались фоторекомбинация и тройная ударно-радиационная рекомбинация [5]
в = 2.7 • 10 -19 Te-0'75 + 8.75 • 10 -39 Te-4'5 ne ,
Te
Построенная математическая модель позволяет оценить в первом приближении основные характеристики положительного столба и СПЗ в плазмотроне с большим межэлектродным расстоянием: концентрации электронов, ионов и метастабильных атомов, электронную и газовую температуру, напряженность электрического поля.
4. Модель ВЧЕ-разряда с большим межэлектродном расстоянием
Описанная система краевых и начально-краевых задач не учитывает в полной мере особенности ВЧЕ-разряда. В частности, таунсендовский режим ионизации, согласно [8, 9], не учитывает потери энергии на возбуждение атомов и нагрев газа. Кроме того, эта модель неприменима в случае сильных полей, так в этом случае частота ионизации монотонно нарастает с ростом E/p, тогда как в очень сильных полях ионизационная способность с ростом поля падает.
В достаточно сильно ионизированной плазме с максвелловской функцией распределения электронов по энергиям частоту ионизации в плазме аргона можно задать в виде [2]
Vim = Na VCi (15.76 + 2kTe • 6.2 • 1018) exp (-2.4 • 10-18)/(kTe)) T-4'5ne,
где Na = p/(kTa) - концентрация нейтральных атомов, v = (8kTe/(nm))1/2 - сред-
Ci
ции у порога (для аргона Ci = 2 • 10-21 м2/эВ [5, с. 59]).
В области, где действуют неупругне столкновения, спектр значительно обедняется по сравнению с максвелловским, и фактически частота ионизации является значительно меньшей [10]:
/\ 1/3 / \ 2/3
Vi = 0.89 • - • —- 52/3Vim, где 0 = Ci/, Vm = \ —.
\2 \ NaViai V m
Табл. 1
Коэффициенты Яд
Номер д Процесс Коэффициент скорости Источник
процесса процесса Яд
1 Аг* + е ^ Аг+ +2 е 10 -13 см3- с-1 [13]
2 Аг*+ А г* ^ А г++ А г* + е 10-9 см3^ с-1 [13]
3 Аг+е ^ Аг* + е 3.1 • 10-11 см3^ с-1 [13]
4 Аг*+ Аг ^ 2 Аг 3 • 10-15 см3^ с-1 [12]
5 Аг*+2 Аг ^ АГ2+ Аг 1.1 • 10-31 см6^ с-1 [12]
6 Аг* ^ Ат+Ни (2.5 • 105 +5 • 104) с-1 [14]
7 Аг* + е ^Агг + е 2 • 10-7 см3- с-1 [12]
8 Диффузия метастабилей Вт 1.9 • 1018/Ж см2^ с-1 [15]
Здесь Агг, Аг*, Аг+, Аг2 — резонансный и метастабнльный атомы, положительный и молекулярный ноны аргона соответственно, е — электрон, N - концентрация нейтральных атомов, рассчитываемая из уравнения р = NTak, ^ - энергия испущенного атомом кванта.
В процессе (6) учитываются переходы электронов как с резонансных, так и с метастабильпых уровней, поэтому в третьем столбце указана сумма двух констант.
Концентрация метастабильпых атомов аргона играет важную роль в кинетике разряда. Энергии данных состояний достаточно для того, чтобы через различные процессы возбуждения и девозбуждения метастабильпых атомов, а также через процессы ступенчатой и пеннннговой ионизации влиять на нагрев газа и электронную температуру, что, свою очередь, может привести к изменению остальных параметров плазмы. Коэффициенты Кч скорости соответствующих процессов (с номером д) приведены в табл. 1.
С учетом сделанных замечаний относительно частоты ионизации и вклада столкновительных процессов математическая модель нестационарной высокочастотной плазмы пониженного давления в плазмотроне с большим межэлектродным расстоянием включает в себя следующие начально-краевые задачи.
1. Краевая задача для уравнения Пуассона (1), (2), описывающая распределение потенциала электрического поля.
2. Модифицированное уравнение непрерывности для электронного газа
дпе , д ( 771 т-л дпе
+ -Пе^еЕ - Ое ——
дЬ дх \ дх
г2
= 'neVi - в'П+'Пе + Е\ПтПе + Я^'П
с граничными условиями (4).
3. Модифицированное уравнение непрерывности для ионного газа
0 <х<1, Ь> 0 (11)
дп+
д
+ дхх I п+^+Е - ^
дп+
г2
о <х <1, ь> о (12)
дЬ дх \ дх
= ПеЩ - в'+Пе + Й1ПтПе + Д2П^
с граничными условиями (6).
4. Уравнение (7) заменяется на уравнение относительно скорости нагревания движущейся частицы электронного газа
3 , АТе
- пек-
2 е А
д_
дх
Ае
дТЛ д(реУе)
дх
дх
33 - впе(ЕУе) - - пек(Те - Та)6^т - I - - кТА пеЩ + Тп^е (13)
с граничными условиями (8).
Здесь —- = —" + V" дг" _ субстанциональная производная, ре = кпеТе -от дх
электронное давление, /1 — энергия возбуждения первого уровня.
5. Уравнение теплопроводности атомно-ионного газа (9) с граничными и начальными условиями (10).
6. Уравнение баланса метастабильных атомов
дПт д = ДзЖП" - Й4Жпт-
dt dx V dx
- R5N2nm - Двпт - R1nmne - R2nm - Rrnmne 0 < x < l, t > 0 (14) с граничными условиями
nm(0,t)= nm(l,t)=0. (15)
В качестве начального условия берутся постоянные значения
nm(x, 0) = const, 0 < x < l.
Константа для начального приближения концентрации ионов и электронов рассчитывается из предположения, что в начальный момент времени амбиполярная область примкнула к нагруженному электроду, напряженность электрического поля задается линейно и на нагруженном электроде равна нулю.
5. Особенности математической модели
Построенная система краевых и начально-краевых задач характеризуется несколькими особенностями, осложняющими разработку алгоритма и численного метода ее решения.
Во-первых, она состоит из задач разного типа: начально-краевых задач для уравнений с частными производными параболического типа, к которым относятся задачи (11), (4) и (12), (6), а также (14), (15), и краевых задач для обыкновенных дифференциальных уравнений второго порядка, то есть задач (1), (2) и (9), (10), в которых время входит как параметр. Причем если в уравнении Пуассона (1) решение осциллирует с частотой ш, то газовая температура характеризуется очень медленным изменением во времени.
Во-вторых, установившиеся состояние ВЧ-разряда пониженного давления в данной модели характеризуется периодическим быстро осциллирующим решением в области СПЗ для задач (1), (2) и (11), (4).
В-третьих, характерной особенностью задачи является большие градиенты плотности заряженных частиц и напряженности электрического поля в приэлек-тродных слоях на границах расчетной области, то есть если в квазинейтральной области для задач мы имеем процесс с доминированием диффузии (регулярно возмущенная задача), то в приэлектродиых областях наблюдается случай сильного доминирования конвекции (сингулярно возмущенная задача).
В-четвертых, представленная система задач является нелинейной как по отдельным входящим в нее уравнениям, так и в целом. Например, началыго-краовыо задачи (13), (8), (9), (10) сильно нелинейны, поскольку коэффициенты при главных членах Ае, Аа зависят от искомых функций Те, Та. Диффузионно-дрейфовые уравнения для пе, пт являются нелинейными по правой части. Это накладывает определенные ограничения на выбор начального приближения из-за отсутствия гарантии глобальной сходимости.
Алгоритм и численный метод решения должны учитывать эти особенности.
Заключение
Таким образом, в результате анализа математических моделей ВЧЕ-разряда пониженного давления в классической постановке (учитывающей потенциал электрического поля, концентрацию электронов и ионов) и с учетом переноса энергии электронами и нагрева нейтральных атомов установлено, что они не дают адекватного описания состояния плазмы в плазмотроне с большим межэлектродным расстоянием. В связи с этим построена математическая модель высокочастотного емкостного разряда пониженного давления, в которой, в отлично от предложенных ранее, учитываются процессы ступенчатой ионизации, передачи энергии от электронов атомам в основном и возбужденном (метастабилыгом) состояниях, а также влияние метастабильных атомов на распределения заряженных частиц и электронной температуры, поскольку изменение последней оказывает существенное влияние на остальные характеристики плазмы.
Построенная модель характеризуется большим количеством специфических особенностей: наличием областей медленного и быстрого изменения решения как по пространству, так и во времени, сильной нелинейностью и наличном уравнений разного типа (параболических и эллиптических, с параметрической зависимостью от времени). Численные методы решения задачи должны разрабатываться с учетом этих особенностей.
Следует отметить, что предложенная модель актуальна и в случае плазмотронов с небольшим межэлектродным расстоянием, так как позволяет провести более точные расчеты и с различной степенью приближения:
а) при отсутствии физической диффузии:
б) без учета нагрева электронного и атомно-ионного газов (классическая диффузионно-дрейфовая модель):
в) с учетом изменяющихся по пространственной переменной электронной и газовой температур:
г) с учетом процессов нагрева газа и образования возбужденных атомов, процессов ударной и ступенчатой ионизации.
Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ (проекты Х- 13-01-00908а, 11-01-00864а) и Министерства образования РФ (соглашение Х- 14.В37.21.1948).
Summary
I.Sh. Abtlullin, V.S. Zheltukhin, V.Yu. Chebakuva, M.N. Shneider. Modeling of a High-Frequency Capacitive Discharge with a Large Int.er-Elect.rode Distance. I. Statement, of the Problem.
We construct, a one-dimensional mathematical model of a transient, high-frequency low-pressure plasma, which makes it. possible to determine the basic characteristics of the plasma in a high-frequency low-pressure capacitive discharge with a large int.er-elect.rode distance and describe the plasma's behavior in the near-electrode regions taking into account, the heating of the gas.
Keywords: mathematical modeling, high-frequency low-pressure capacitive discharge, electric field strength, electronic and gas temperature, concentration of electrons, ions.
Литература
1. Абдуллии И.Ш., Желтухии B.C., Кашапов Н.Ф. Высокочастотная плазмешю-струй-пая обработка материалов при пониженных давлениях. Теория и практика применения. Казань: Изд-во Казап. уп-та, 2000. 348 с.
130
П.HI. ЛЬДУ. I. Ulli И ДР.
2. Рагшер Ю.П., Шнейдер М.Н., Яценко H.A. Высокочастотный емкостный разряд: Физика. Техника эксперимента. Приложения. М.: Изд-во МФТИ. 1995. 320 с.
3. Леонтович М.А. Вопросы теории плазмы. Выпуск 1. М.: Госатомиздат, 1963. 290 с.
4. Днестровский Ю.Н., Костомаров Д.П. Математическое моделирование плазмы. М.: Наука, 1993. 336 с.
5. Райвер Ю.П. Физика газового разряда. М.: Наука, 1987. 592 с.
6. Митчиер A4., Круге.р Ч. Частично ионизованные газы. М.: Мир, 1976. 496 с.
7. Фастовский В.Г., Ровинский А.Е., Петровский Ю.В. Инертные газы. М.: Атомиз-дат, 1972. 352 с.
8. Лисовский В.А., Харчеико Н.Д. Моделирование зажигания разряда низкого давления в комбинированных электрических полях // Вестп. Харьк. пац. уп-та. Сер. физ.: ядра, частицы, поля. 2010. Т. 887, № 1 (45). С. 81 87.
9. Ткачев А.Н., Фе.деиев A.A., Яковлеико С.И. Коэффициент Таупсепда, кривая ухода и эффективность формирования пучка убегающих электронов в аргоне // Жури, техн. физики. 2007. Т. 77, Вып. 6. С. 22 27.
10. Райвер Ю.П., Шиейде.р А4.Н. Продольная структура катодных частей тлеющего разряда // Теплофизика высоких температур. 1991. Т. 29, Вып. 6 С. 1041 1052.
11. Lauro-Taroni L., Turner M.M., Braithwaite N.St.J. Analysis of t.lie excited argon atoms in the GEC RF reference cell by means of one-dimensional PIC simulations // J. Pliys. D: Appl. Pliys. 2004. V. 37, No 16. P. 2216 2222.
12. Lymberopoulos D.P., Economou D.J. Fluid simulations of glow discharges: Effect of met.a-stable atoms in argon // J. Appl. Pliys. 1993. V. 73, No 8. P. 3668 3679.
13. Вайсова В. Т., Cmpyimu В.И., Струнит H.H., Худайбергеиов Г.Ж. Абсолютные заселенности метастабильпых состояний аргона в плазме высокочастотного разряда // Журп. техп. физики. 2003. Т. 73, Вып. 8. С. 30 33.
14. Дятко H.A., Ноних Ю.З., Мелцаиов A.B., Напартоаич А.П. Исследование «темной фазы» па стадии развития положительного столба тлеющего разряда в аргоне // Физика плазмы. 2005. Т. 31, № 10. С. 939 953.
15. Смирнов Б.A4. Возбужденные атомы. М.: Эпергоиздат, 1982. 232 с.
Поступила в редакцию 03.04.13
Абдуллин Ильдар Шаукатович доктор технических паук, профессор, заведующий кафедрой плазмо-химических и папо-техпологий высокомолекулярных материалов, Казанский национальный исследовательский технологический университет, г. Казань, Россия.
E-mail: abdullin_ iQkstu.ru
Желтухин Виктор Семенович доктор физико-математических паук, заведующий кафедрой математической статистики, Казанский (Приволжский) федеральный университет, г. Казань, Россия.
E-mail: vzheltukhinOginail.com
Чебакова Виолетта Юрьевна ассистент кафедры математической статистики, Казанский (Приволжский) федеральный университет, г. Казань, Россия.
E-mail: vchebakova втай. ги
Шнейдер Михаил Наумович доктор физико-математических паук, профессор-исследователь, Припстопский университет, г. Припстоп, США.
E-mail: shneyderQprinceton. edu