УДК 538.9
МЕТОДЫ УСИЛЕНИЯ ВИДИМОЙ ЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ SiGe/Si ГЕТЕРОСТРУКТУР
С.Н. Николаев, В. С. Кривобок, В. С. Багаев, Е. Е. Онищенко
Исследована возможность увеличения сигнала фотолюминесценции квантовых ям Sii-xGex/Si в видимой области спектра за счет изменения структуры зоны проводимости и взаимодействия многочастичных состояний с плазменными колебаниями металлических наноча-стиц. Для управления зонной структурой была использована одноосная деформация образца на величину ~10-4. Обнаружено, что такой подход позволяет увеличить интенсивность излучения биэкситонов в квантовой яме (x = 9%) в 2.4 раза при температуре 5 К. Металлические наночастицы, нанесенные на поверхность образца с толщиной защитного слоя 20 нм, позволили увеличить интенсивность люминесценции квантовых ям примерно в 2.7 раза.
Ключевые слова: Si, Ge, квантовые ямы, 2Ea-люминесценция, деформация, металлические наночастицы.
В гетероструктурах на основе непрямозонных полупроводников (таких, как Si и Ge) наблюдается излучение, связанное с совместной рекомбинацией двух электронов из противоположных долин и двух дырок. Такое излучение называется 2Eg-люминесценцией [1, 2]. В квантовых ямах Sii-xGex/Si такое излучение наблюдается в видимой области спектра и позволяет исследовать многочастичные состояния в плотной квазиравновесной электронно-дырочной системе пониженной размерности [2-5]. Однако низкая интенсивность 2Eg-люминесценции ограничивает ее применение как в фундаментальных исследованиях, так и в практических применениях. В то же время существенное повышение эффективности 2Eg -люминесценции могло бы представлять значительный интерес с точки зрения развития альтернативных методов кремниевой фотоники. В ФИАН, 119991 Россия, Москва, Ленинский пр-т, 53; e-mail: [email protected].
данной работе опробовано два подхода к увеличению сигнала видимой люминесценции квантовых ям SiGe/Si: плазмонный и деформационный.
Исследования проводились на образцах с квантовыми ямами Sii-xGex/Si толщиной 5 нм с содержанием Ge в квантовой яме x = 5% и x = 9 — 15%. Структуры были выращены методом молекулярно-пучковой эпитаксии на высокоомных подложках Si (001). Для измерения спектров фотолюминесценции излучение структур анализировалось решеточным монохроматором Acton SP2500 и регистрировалось ПЗС-приемником PyLoN 100F. Возбуждение электронно-дырочной системы проводилось с помощью полупроводникового перестраиваемого лазера Toptica с длиной волны 800 нм. Для повышения пространственной однородности и снижения роли диффузии носителей заряда излучение лазера не фокусировалось, размер пятна составлял ~3 мм. Образец помещался в гелиевый криостат Утрекс, позволяющий работать как в парах при температуре 5-300 К, так и в жидком гелии при температуре 2 К. Был разработан и изготовлен специальный пресс, который размещался в криостате и позволял проводить изгиб плоских образцов при гелиевых температурах.
4
и И ё к
5
я я
<и
я
0 и
к =
S
2 Ц
1
Г 00
<N Л i-о о я
я К о X
<D Н П
S
Л
-без частиц ........~ O.INQ 1f \ i '' t \
------N0 f / \ i / ' ¿a\[- / « »vlli f /// \\ J.f V. fig \
--------3N0
j/f \
2.14 2.16 2.18 2.20 2.22 2.24 2.26 Энергия фотона, эВ
Рис. 1: Спектры 2Ед-люминесценции квантовых ям 8г1-х0ех/8г с различной плотностью золотых наночастиц (интенсивность люминесценции последовательно возрастает с увеличением плотности наночастиц). Плотность мощности возбуждения ~ 0.25 Вт/см2, температура 5 К. N ~ 3 ■ 1010 см-2.
Усиление локального поля поверхностными и локальными плазменными колебаниями металлических структур и частиц нашло широкое применение как при фундаментальных исследованиях, так и при создании различных приборов (детекторы, безапер-турные микроскопы и т. д.). В данной работе было исследовано влияние золотых нано-частиц на спектры низкотемпературной фотолюминесценции квантовых ям Si1-xGex/Б1 с тонким покровным слоем кремния. Металлические наночастицы подбирались таким образом, чтобы их плазменный резонанс приходился на область 2Ед-люминесценции исследуемых структур и существенно превосходил энергию фотонов лазерного возбуждения и ИК-люминесценции квантовых ям. На поверхность образца с квантовой ямой Si0.95Ge0.05/Si были нанесены золотые наночастицы с диаметром 11 нм.
Сопоставление ИК-спектров люминесценции квантовой ямы с нанесенными нано-частицами и без нанесенных наночастиц показало нечувствительность спектров к наличию металлических частиц на поверхности образца. В спектре 2Ед-люминесценции проявляется исключительно излучение многочастичных состояний, в квантовых ямах SiGe/Si с малым содержанием Ge доминирует излучение электронно-дырочной жидкости (ЭДЖ), а на коротковолновом краю полосы излучения ЭДЖ наблюдается слабое излучение многоэкситонных комплексов, предположительно, биэкситонов.
Рис. 2: Спектральная зависимость плазмонного усиления (сплошная линия) и логарифм интенсивности 2Ед-люминесценции (точки).
Как видно их рис. 1, интенсивность 2Ед-люминесценции возрастает во всем спектральном диапазоне. При этом коэффициент увеличения 2Ед-люминесценции растет по мере увеличения поверхностной плотности золотых наночастиц, достигая величины ~2.7 (см. рис. 2). Таким образом, полученные данные определенно указывают на плазмонное усиление наночастицами золота интенсивности 2Ед-люминесценции при отсутствии заметных изменений в ИК-спектрах.
Как видно из рис. 2, коэффициент плазмонного усиления существенно зависит не только от типа многочастичного состояния, но и заметно меняется для различных областей линии ЭДЖ. Помимо основной биэкстионной линии В^ в спектре 2Ед-люминесценции SiGe/Si квантовых ям наблюдается также дополнительная линия люминесценции Bi2, сдвинутая на 12 мэВ в сторону высоких энергий по отношению к линии В^. Данный пик может быть связан с биэкситонными состояниями с участием легкой дырки.
При увеличении содержания Ge в слое твердого раствора до 9% происходит подавление образования ЭДЖ, а основным состоянием электронно-дырочной системы оказывается биэкситон с энергией связи 2-2.5 мэВ [3, 4]. Его степень вырождения определяется структурой зоны проводимости и валентной зоны. Наличие встроенной деформации в квантовых ямах приводит к расщеплению состояний легкой и тяжелой дырок в центре зоны Бриллюэна, поэтому биэкситоны в квантовых ямах содержат две тяжелые дырки с противоположными спинами. Зона проводимости при этом остается четырехкратно вырожденной (±х и ±у долины являются основным состоянием, ±г - возбужденным). При такой конфигурации долин степень вырождения биэкситона составляет 8 -7/2 = 28, однако излучающими в 2Ед-спектре являются только биэкситоны с участием двух электронов из противоположных долин, число таких состояний равно 8 • 2/2 = 8, то есть "светлыми" являются 2/7 от общего числа биэкситонных состояний.
Повысить долю "светлых" в 2Ед-спектре биэкситонов можно, если снять вырождение долин, лежащих в плоскости квантовой ямы. В данной работе для понижения степени вырождения основного состояния в квантовых ямах SiGe/Si использовалась анизотропная деформация образцов. Для этого образцы подвергались изгибу относительно различных кристаллографических направлений ([110] и [100]). При деформации структур относительно направления [110] обнаружено монотонное тушение биэкситонной ИК- и 2Ед-люминесценции по мере увеличения деформации, а также синий сдвиг биэкситон-ной полосы (в ИК-спектре на ~4 мэВ, в 2Ед - на ~8 мэВ при деформации 1 • 10-4). Обнаруженный эффект объясняется увеличением энергии ±х, ±у долин и уменьшением
энергии ±г долин. В экспериментах было также обнаружено, что 2Ед-люминесценция затухает заметно быстрее ИК-излучения, что указывает на уменьшение стабильности биэкситонов, предположительно, за счет увеличения дипольного момента экситонов.
Рис. 3: Зависимость спектров 2Ед-люминесценции от величины приложенной деформации £ при плотности мощности возбуждения ~ 50 мВт/см2 и температуре 5 К.
Существенно отличное поведение спектров люминесценции наблюдается при изгибе структур Б11-жОех/81 с х = 12 — 15% относительно направления [100] (рис. 3). Полоса 2Ед-люминесценции биэкситонов почти не меняет спектрального положения с ростом деформации, при этом увеличивается интенсивность излучения вплоть до насыщения (интенсивность увеличивается примерно в 2.4 раза). Насыщение регистрируется при деформациях ~ 0.6 • 10-4. Измеренное увеличение интенсивности приблизительно соответствует отношению долей "светлых" состояний в общем количестве биэкситонных состояний после и до деформации структуры (4/6 против 8/28). Соответственно, обнаруженный эффект указывает на снятие вырождения биэкситонных состояний (с 28 до 6), при котором основное состояние системы формируют "светлые" биэкситоны.
Таким образом, в данной работе успешно продемонстрированы два подхода к повышению интенсивности видимой люминесценции 81Се/81 квантовых ям: плазмонное усиление люминесценции металлическими наночастицами и увеличение доли "светлых"
состояний биэкситонов за счет изменения зонной структуры при анизотропной деформации.
Работа выполнена при поддержке гранта № 14-22-00273 Российского научного фонда.
ЛИТЕРАТУРА
[1] T. Steiner, L. Lenchyshyn, M. Thewalt, et al., Solid State Commun. 89, 429 (1994).
[2] V. S. Bagaev, V. S. Krivobok, S. N. Nikolaev, et al., Phys. Rev. B 82, 1153131 (2010).
[3] В. С. Багаев, В. С. Кривобок, С. Н. Николаев и др., Письма в ЖЭТФ 94(1), 63 (2011).
[4] В. С. Багаев, Э. Т. Давлетов, В. С. Кривобок и др., ЖЭТФ 148(6), 1198 (2015).
[5] С. Н. Николаев, В. С. Кривобок, В. С. Багаев и др., Письма в ЖЭТФ 104(3), 161 (2016).
Поступила в редакцию 5 декабря 2017 г.