Кулоновское взаимодействие и экситоны Ванье-Мотта в полярных полупроводниковых квантовых нитях Текст научной статьи по специальности «Физика»

УДК 538.975

КУЛОНОВСКОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ И ЭКСИТОНЫ ВАНЬЕ-МОТТА В ПОЛЯРНЫХ ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ

КВАНТОВЫХ НИТЯХ

С.И. Верил*', Е.П. Покатилов"», A.C. Старчук*»

Теоретичесжи исследовано жулоновсжое взаимодействие и эжситонные состояния Ванье-Мотта в полярных полупроводнижовых жвантовых нитях в диэлежтричесжой среде. Пожазано, что наряду с эффежтами размерного (геометричесжого) и диэлеж-тричесжого усиления жулоновсжого взаимодействия элежтрона и дыржи имеет место дополнительный эффежт роста энергии связи эжситона, обусловленный «потерей» части инерционной эжранировжи. Проведены оденжи обусловленного этим эффежтом смещения эжситонных пижов в оптичесжом спежтре для жвантовых нитей селенида жадмия и арсенида галлия в прозрачной диэлежтричесжой матрице.

Введение

Квантовые полупроводниковые и полуметалличе-екне нити (квазиодномерные структуры) представляют большой интерес среди структур пониженной размерности в связи с возможностью их использования для создания новых электронных и опто-электронных устройств. В работах [1-9] экспериментально исследованы некоторые свойства таких структур.

В работах [10, 11] показано, что кулоновское взаимодействие в тонкой нити может значительно возрастать в результате понижения размерности среды (геометрический эффект), а также в результате диэлектрического усиления, обусловленного «вытеснением» силовых линий кулоновского поля в соседние области с малой диэлектрической проницаемостью.

В работе [12] развита теория экеитонных состояний Ванье-Мотта для полупроводниковой квантовой нити (КН) с учетом обоих эффектов, использованная для анализа и интерпретации экспериментальных спектров квантовых нитей из селенида кадмия, иодида свинца и арсенида галлия в диэлектрической матрице [13, 14].

В работе [15] было установлено, что для пленарной структуры из полярного полупроводника наряду с установленными в [11, 12] эффектами геометрического и диэлектрического усилений электрон-дырочного взаимодействия (ЭДВ) может иметь место еще один эффект, обусловленный потерей части инерционной экранировки кулоновского взаимодействия электрона и дырки вследствие перекрытия их поляризационных облаков.

Поскольку в экспериментах [12, 13] КН были изготовлены из полярных полупроводников, то при расчете энергии связи экситона Ванье-Мотта необ-

ходимо учитывать также и влияние экранировки ЭДВ полярными оптическими фононами.

В настоящей работе рассчитан вклад в энергию связи экситона от размерного эффекта потери инерционной экранировки с учетом принятых в работах [10-12] приближений:

1) континуальное приближение

Л >ао, (1)

где /? — радиус нити, ао — межатомное расстояние;

2) приближение эффективной массы;

3) адиабатическое приближение, позволяющее разделить поперечное и продольное движения электрона и дырки

Е*ч » Уе_н, (2)

Ещ — энергия размерного квантования, средняя энергия ЭДВ;

4) приближение бесконечного потенциального барьера на поверхности нити и окружающей среды.

В разделе 1 обсуждается гамильтониан системы, на основе которого в разделе 2 производится обобщение теории поляронного экситона для трехмерного [16-18] и двумерного [19] кристаллов на случай полярной полупроводниковой нити.

В разделе 3 вариационным методом рассчитаны энергия связи поляронного экситона и поляронные вклады в перенормировку ширины запрещенной зоны в КН.

В разделе 4 проведено сравнение теории с экспериментом для квантовых полярных нитей селенида кадмия и арсенида галлия в диэлектрической матрице из хризотиласбеста [13, 14].

1. Гамильтониан

Гамильтониан системы, состоящей из двух зарядов (электрона и дырки), движущихся в зоне проводимости и валентной зоне соответственно,

Приднестровский государственный университет им. Т. Г. Шевченко, г. Тирасполь, Республика Молдова. **) Государственный университет Молдовы, г. Кишинев, Республика Молдова.

в полярной полупроводниковой нити радиуса 7?, граничащей с полубесконечной полярной средой (рисунок), имеет вид

Н = ке+кн+ НЦ;2 + ЯрЬ + яехр11 + +

+ Яйх_р1] + Уе_к + У5а (Ре) + УЗА(рн) + У0, (3)

где

Р2,

+

Р2

2ти . 2т

(4)

-Ц/

— операторы кинетическои энергии электрона {1 = е) и дырки (1 = Н); — продольная

и поперечная компоненты эффективной массы электрона и дырки;

(5)

х\

— гамильтонианы поверхностных (/ = £) и объемных (/ = и) оптических фононов =ш\о — частота продольных оптических фононов, П/=8 = — частота поверхностных оптических фононов);

XI'П

(6)

— гамильтонианы взаимодействий электрона и дырки с поверхностными (/ = 5) и объемными (/ = и) оптическими фононами, полученные в работах [21, 22]. Здесь

Хг

(т, ^1,7/) при / = (т, г]) при / = 5

(7)

— полные наборы квантовых чисел для объемных и поверхностных мод: — радиальное квантовое число; т — квантовое число для проекции момента на ось г; г] — волновое число движения вдоль г;

, аХ] — операторы рождения и уничтожения поверхностного (/ = 5) и объемного (/ = и) фононов в полярной нити;

г*/ =

УхЛ\(рд ПРИ / = пРи ! = ^

(8)

где ]/Хг) — амплитуда ЭФВ для объемных полярных оптических фононов в нити [21]:

1

4-Лсо

ФЛрд =

Ни

ю

ею/ (<7? + <72)Д2' 14+1(^1^)1'

(9)

(10)

е\, £\о — высокочастотная и статическая диэлектрические проницаемости нити, 1т(х) — функция Бесселя и величина находится из уравнения

4Ыг) = о.

(И)

Далее, ]/Хз в выражении (8) — это амплитуда ЭФВ для поверхностных фононов в нити:

2тге0??Я(Х1 + Х2)3/2(£1Х2 ~ £ЮХ01/2'

XI =£1

РЦр1) =

1\т\(г1Ю'

1т(т)

1тШ '

Х2 = 2

(12)

(13)

(14)

£2 — диэлектрическая проницаемость окружающей среды; 1т(х) и Кт(х) — модифицированные функции Бесселя и Макдональда соответственно, — потенциальная энергия взаимодействия электрона и дырки, полученная в [11-13] и имеющая вид

+оо

Уе_н = —е

¿¿¿Цге-гн) ^ б'^Ф п(к,ре,рН).

(15)

Поскольку 14не зависит от угла 7, в выражении (15) остается только одно слагаемое с п = 0, причем

Фо (Кре,рн) =

{е\ - е2ШкН)ЩкЯШкреШкрн)

+

\ £210(кЮЦ(кЯ) - £1фЯ)Ко(кЮ

+ в(рН < ре)1о{крк)К(){ре) + в(рН > ре)10(кре)К0(рк)^,

(16)

р, ре < R, в(р) = 1 при р > 0, в(р) = О при р < О.

В гамильтониане (3) VsaÎPî) — это потенциальная энергия еамовоздейетвия электрона (дырки), обусловленная взаимодействием носителя с индуцированной им самим безынерционной поляризацией среды [12, 13]:

1 Г °°

dk J2 *m(k,Pi), (17)

п=—ос

VsAÎPi

т

где

Фо {k,pù =

(е, -e2)K0(kR)K'(kR)I2(kPi

(18)

и, наконец, V® — потенциальный барьер на границе нити и окружающей среды:

Уо —> ос при р^Я; 1^0 = 0 при р<Й. (19)

2. Вывод эффективного потенциала электрон-дырочного взаимодействия

Рассматривая как затравочный потенциал,

учитывающий экранирование ЭДВ быстрой поляризацией (плазмоны валентных электронов), применим метод [22-23] для вывода эффективного потенциала ЭДВ, включающего экранировку медленной поляризацией (поверхностные и объемные оптические фононы полярной нити).

Волновая функция системы с учетом принятых приближений может быть представлена в мультипликативном виде

■ф(Ре, Рь Фе, Фь,г) = Ф(г) ф(ре, фе) ф{рк, фк), (20)

где 'ф(г) — волновая функция, описывающая относительное движение электрона и дырки вдоль оси г; 'ф(р(,фд — волновая функция, описывающая движение электрона (1 = е) и дырки (г = /г) внутри нити перпендикулярно ее оси (в цилиндрической квантовой яме с бесконечными барьерами) и удовлетворяющая уравнению Шрёдингера

Л'

р dp \ др В области р < R

+ Ф(Р«) = 0. (21)

e=02-k2, 0

,2 _ 2т1 А h2 '

(22)

Решение уравнения (21) приведено в работе [20]. Волновая функция ф(р{,фд может быть представлена в виде

'ф(Р1,фд = ^=Ф(рдеш^. (23)

у2тт

Считая движение электрона и дырки перпендикулярно оси г быстрым, усредним гамильтониан

(3)-(18) на волновой функции (20), (23) и, перейдя в систему центра масс для движения вдоль г, получим

Н\ = (Ф(ре) Нрк)ЩЩ(ре) ФЫ) =

Рг . Р1 , П2в(т,к) П2ек(т,к)

2Мц 2щ\ 2т*е± 2т1±

ап11 ч^

1<7\цгМтфе _e—iG24z+<-m4>h \ + С С

к(ПА\)

У

^ ^ у girjZ ^ ^gi/jiîjz+imtfie _g-гсгъцг+Шфь

Ojj + С. С

(24)

где

+оо

17e_h(R,z) = -e

dkelkz х

RR

X

NPe)|2 ЫРк)\2 Ре, Ph) Ре dpe phdph, (25)

0 0

+oo

Vsa(R) =

i=e,h

dk x

RR

MPe)\2 MPh)f Pi) Pe dpe Ph dph. (26)

0 0

Здесь введены обозначения

y/2VXvj\ip(pi)\2Jm(q\pi) pi dpi

vx.=

Vx.=

Jm+\{q\R)

r

л/2 VXs $\<p(pi) |2 ImiVPi) Pi dPi 0_

¡m+1 iXlR)

(27)

(28)

Z Ze Zfo,

* -1 n = m%e -

mih

mT, ze + mT, hzh Z = ll" ,. —F—, (29)

mT + mT ,

К h , M»=mtïp + mtïh ,

mT,

M y '

Mil

(30)

(31)

В пределе тонкой нити (кй <С 1) волновые функции Ф(рг) в (23) могут быть взяты в виде [12]

Ф (pô = ifR' Р

0, Pi>R.

В этом случае интегралы (25), (26) вычисляются аналитически:

+оо

9е.н(Я,г) =--=-

7Г £()£1

йк е—7Г х

х

(£1 -е2)ЩкЙ)К0(кЙ)12(кЙ) емктщкт-е^тшкй)

-1л№Шкй)+1-

(33)

£1 — е2

47Г2£О£1 7Г/?2

н

+оо к>тж0т)$12(крдр1йр,

о

<1к

е2к№)К'0№)-е\Гп№)Ко№У

(34)

о ^

Следуя методу Хакена [16], усредним гамильтониан (24) на волновой функции

ф(г, {ак }, {ап }) = ф(г) е^|0>о |0)

(35)

где 0\ и (¡2 — операторы унитарных преобразований, определяющиеся выражениями

. * (36)

и2 = ¿2 {ЫцМ " '

Ц

|0>8 |0>о — волновая функция основного состояния фононной подсистемы.

В системе центра масс X = О для вариационных амплитуд смещений операторов фононных мод /к(г). /4(2) получаем следующие выражения:

л/2 V* е'а11г

л/2 V* е-^ч2

»У

2т* „

¿V

2т*: и

у* ешущ ^/2 У* е-М2П*

ш =

Ш,

2 тТ,

к = к{г!,ц\), (37а) (37Ь)

2.„2

Н ц 2 тТ,

Эффективный потенциал ЭДВ пред-

ставляет собой сумму затравочного кулоновского потенциала и вкладов от экранировки

кулоновского взаимодействия объемными и поверхностными фононами:

№. ^ = г) + г) + Щ/?, г), (38)

где

Рв_А(/г, г) = ——^ (Л, г),

ИУЯ.г)-

7Г2/?£о£1 е2 ( 1

1

7г3/?£0 \ео ею/ |/и+1 Л)

(39)

х (40)

х {Р3(г, %в) Д±,е) - р3(г, яи, Я±л)},

(41)

е2(с — П

Щ/?, г) = Р\ (Л, г).

7Г2/?£О£1

В формулах (39)—(41) введены обозначения

СОБ

т

(42)

( К0(х)Кх (х)/2(х) ЛЬ

Х 1 /, МВД + /ВДЯ, (х) 11{Х)К1{Х) + 2 |

4(<?1/?х) ¡¿X,

(43)

йх СОБ

(47х)

(х2 + <?2/?2.)(1+х2 + <?2/?2 Л

(44)

^(Л, г) = Л^(х)/,3(х) соб х

Л,?

/?2

"х2

X

X

хъ1о{х){я1л {х)Ых) + к10(х)Кх (х)}

-1 ь>10

П5(х)_

П2

£ш

V 1/2

,2т* П,

£2 К= —, £]

■ «„.,= (

п

йх, (45)

2 \ «/2 (46)

2 т*и}ю.

Для поляронных вкладов в энергию самовоздействия от объемных Ер1=ек(К) и поверхностных фононов получаем следующие выражения:

,/ е2/?ц: ( 1 1 рУ (п\ ___!Ы_ / ____

4тг3£0/?2 ^о ею

х

14+1 (<71 Я) I2

(47)

о „^ю-еи'ут--—^гтд, (48)

тг%0Л 4+1 (<71Ю г

где приняты обозначения

р5(г,щи,йи) =

йх

{х^ + цЩи){\ + х^ + ц^.у

(49)

Я

00

С1х

я

ЯП,!,

Я

Я

511,г

X

— ) (Х1+Х2)3/2(£1Х2-£10Х1)1/2Х

^ю/

X

я

я

БПЛ

^5

Ы\о)

(1+х2 1/2

XI

XI =ег

N1 (х4|)

N {Хщ)

Х2

XI +Х2

кн Ш

(50)

(51)

И

К)

(52)

Л

4 ( п ^ I ^ с1зс.

^11

3. Энергия связи экситона в квантовой нити

Для расчета энергии основного состояния экситона в полярной полупроводниковой КН используем эффективный гамильтониан

к2 й2

=

2щ\ йг2

(53)

где определяется выражениями (38)-(46).

Выберем пробную волновую функцию в виде

Ф(г) =

а

ж

ехр

1

Р2(ге — гкУ

(54)

где ¡3 — вариационный параметр. Матрируя гамильтониан (53) на пробной волновой функции (54), получаем вариационный функционал для расчета энергии основного состояния экситона

Н2в2 2е2(1 — к) -Е0(Я) = ---т-тг-Р1 (Р>

4/Х|| 1Т^Е§Е\Я

->2 п 1

X

7Г3€0Я £10/ \1т+\{Я\Я)\2

х {Р3ф, %е, Д±,в) - Р3ф, яи, Я±л)} , е2{я-\)

27Г2£о£1 Я

Р4(0Я), (55)

где

Р1Ф,Я) =

ехр

ш

х

К0(х)Кх (х)12(х) . , .

/1 (х)К0(х) + кШКх (х) 1{Х) 1 {Х) + 2 | '

р,а.я1и.яи) =

йх ехр | — |

{х2 + ц2Я2.){\ + х2 + ц2Я1.У

(57)

ШЮ =

ёхК2(х)1?(х)ехр{-^}

х310(х) {с/, (х)К0(х) + к10(х)Кх (х)}

я2 \-1 / я2

X

1

Я2

"х2

(58)

В пределе тонкой квантовой нити при выполнении критерия

08Д)21П|)8Д|< 1

из выражений (55)-(58) получаем

(59)

Е0(Й =

Н2(32 2е2 ¡3 —---<—

Ар,\\ 47Г£О£2 л/ТГ

к^и

+ ^(/3)+^(/3). (60)

Здесь

/?е(Г = ехр + 5(оо) - 5(/?) ^ , (61)

¿(х) = (2тг)2

рйр\х\ ^

X

р' йр> {ф2(р)Ф2(рО + ф2(р0ф2(р)} . (62)

Выберем в качестве единиц энергии и длины в формуле (60) величины

йу* =

1Л IIе

2(47г£о)2« £:

2.2'

Го —

4теой £1

Ш\е

(63)

Тогда вариационный функционал (60) может быть представлен в виде

- - в2 т = тг ■ г

2 £2Л/7Г

Ар

(64)

где

р = рг*в, Ё

Ям =

Я

еГГ

(65)

КУ: 'в

В общем случае, когда критерий (59) не выполняется, энергию связи экситона следует рассчитывать используя функционал (55)-(58).

CdSe-XA (ei =5.8, е2 = 2.2)

Таблица 1

i?, Ect(R), E%(R), EP „(Я), ao ' • a~\

rfi Ry* Ry* Ry* Ry* rfi rfs

0.01 116.87 114.5 114.63 109.6 0.0959 0.0964

0.03 61.42 59.62 60.00 55.67 0.151 0.154

0.1 26.15 25.84 25.42 23.45 0.293 0.274

0.3 10.47 10.98 10.13 9.74 0.644 0.496

1 3.439 3.973 3.322 3.457 1.812 0.990

3 1.182 1.493 1.141 1.282 5.123 1.922

10 0.359 0.489 0.346 0.416 16.69 4.218

GaAs-XA (ei = 10.9, е2 =2.2)

Таблица 2

i?, Ect(R), E%(R), EP „(Я), % a~\

r*s Ry* Ry* Ry* Ry* rfi rfs

0.01 282.0 261.2 280.6 255.2 0.06637 0.07394

0.03 137.1 123.5 136.3 119.4 0.1136 0.1264

0.1 53.33 48.73 52.95 46.64 0.2476 0.2435

0.3 20.01 19.35 19.85 18.39 0.5987 0.4605

1 6.323 6.631 6.271 6.266 1.812 0.9596

3 2.143 2.403 2.125 2.263 5.267 1.912

10 0.6467 0.7665 0.6412 0.7199 17.36 4.237

Таблица 3

Значения рассчитанных параметров экситонов в квантовых нитях ваАв и Сс^е А, кристаллизованных в хризотил-асбестовых нанотрубках, и экспериментальные значения энергии экситонных переходов

(йШех — величина энергии кванта, генерирующего экситон, рассчитанная в настоящей работе, йш^ — в работе [13]. Остальные величины также взяты из работы [13])

Параметры модели Теория Эксперимент

Тип нити и экситона «>± ,h щ «и л ш0 ш0 El эВ £1 £2 d, нм Йбо'ех, ЭВ ЙШех, ЭВ ЙШех, ЭВ

GaAs e-hh 0.067 0.050 0.034 1.426 10.9 2.2 4.8 1.840 1.824 1.82 ±0.04

6.0 1.710 1.693 1.69 ±0.04

GaAs e-lh 0.067 0.068 0.059 1.426 10.9 2.2 4.8 2.118 2.111 2.11 ±0.05

6.0 1.910 1.899 1.89 ±0.05

CdSe A 0.12 0.45 0.107 1.751 5.8 2.2 4.8 1.992 1.995 1.98 ±0.08

6.0 1.905 1.908

В табл. 1 и 2 приведены результаты численного расчета энергии связи экситона для квантовых нитей СёЭе и ОаАэ в диэлектрических матрицах из хризотиласбеста без учета и с учетом вклада от фо-нонов, рассчитанные по приближенной формуле (60) (столбцы 2 и 4) и по точным формулам (55)-(58) (столбцы 3 и 5) в зависимости от радиуса КН. Как видно из табл. 1, для более полярного полупроводника СёЭе вклад фононов составляет от 4 до 15% в интервале /? от 0.01г| до Югд, в то время как для менее полярного ОаАэ в этих же интервалах радиуса КН фононы вносят вклад от 2 до 6%.

4. Сравнение теории и эксперимента

В эксперименте [13-14] непосредственно измеряемой величиной является энергия фотона, генерирующего экситон:

йШех =£Ц+Е (Еи + 4а + 1Щ) -Еь- (66)

г=е,/г

Здесь Ед — ширина запрещенной зоны массивного кристалла полупроводника (вещество нити).

Второе слагаемое в (66) определяет вклад в перенормировку ширины запрещенной зоны, обусловленный размерным квантовым эффектом, эффектом самовоздействия и поляронным эффектом соответственно, Еь — энергия связи экситона.

В соответствии с подходом, развитым в работе [13], в йшцх учтены эффекты непараболичности

зон, а также расщепление валентной зоны на зоны легких и тяжелых дырок и образование «легких» и «тяжелых» экситонов, которые наблюдаются в оптическом спектре КН из CdSe и GaAs независимо.

В табл. 3 представлены размерные зависимости теоретическое и экспериментальное значения, рассчитанные для КН GaAs (e-hh), GaAs (e-lh), CdSe (подзона легких дырок Ä).

Как видно из сравнения теоретических и экспериментальных данных, приведенных в табл. 3, учет вкладов оптических фононов улучшает согласие теории и эксперимента. При этом необходимо учесть, что на значении йшех это сказывается слабее, поскольку вклады входят с противоположными знаками.

Авторы выражают благодарность В. С. Днепровскому, П. К. Кашкарову и участникам семинара кафедры общей физики и молекулярной электроники физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова за плодотворное обсуждение и поддержку работы.

Литература

1. Кароп Е., Kash Е., Clausen EM. et al. 11 Appl. Phys. Lett. 1992. 60, N 4. P. 477.

2. Nagamune Y., Arakawa Y., Tsukamoto S. et al. 11 Phys. Rev. Lett. 1992. 69, N 20. P. 2963.

3. Кароп E. 11 Proc. IEEE. 1992. 80. P. 398.

4. Weigscheider W., Pfeiffer L.N., Dignam MM. et al. 11 Phys. Rev. Lett. 1993. 71, N 24. P. 4071.

5. Tsukamoto S., Nagamune Y., Nishioka M., Arakawa Y. // Appl. Phys. Lett. 1993. 63, N 3. P. 355.

6. Schooss D., Mews A., Eychmüller A., Weller П.. // Phys. Rev. B. 1994. 49, N 24. P. 17072.

7. Someya Т., Akiyama П., Sakaki H. // Phys. Rev. Lett. 1996." 76, N 16." P. 2965.

8. Weman П., Potemski M., Lazzouni M.E. et al. // Phys. Rev. B. 1996. 53, N 11. P. 6959.

9. Glutsh S., Bechstedt F., Wegscheider W., Schedel-beck G. // Phys. Rev. B. 1992. 56. P. 4108.

10. Бабиченко B.C., Келдыш Jl.В., Силин А.П. 11 ФТТ. 1980. 22, № 4. С. 1238.

11. Андрюшин Е.А., Силин А.П. // ФТТ. 1993. 35, № 7. С. 1947.

12. Муляров Е.А., Тиходеев С.Г. // ЖЭТФ. 1997. 111, № 1. С. 274.

13. Днепровский B.C., Жуков Е.А., Муляров Е.А., Тиходеев С.Г. Ц ЖЭТФ. 1998. 114, № 2(8). С. 700.

14. Muljarov Е.А., Zhukov Е.А., Dneprovskii V.S., Ма-sumoto Y. Ц Phys. Rev. В. 2000. 62, N 11. Р. 7420.

15. Верил С.И., Покатилов Е.П., Чебан И.С. // ФТТ. 1986. 26, № 12. С. 3698.

16. Haken Н. 11 Zeitschrift für Physik. 1956. 146, N 5. S. 527.

17. Meyer H.l.G. // Physica. 1956. 22. P. 109.

18. Bednarek S., Adamowski I., Suffczynsky M. 11 Sol. St. Com. 1977. 21. P. 1.

19. Верил С.К, Покатилов ЕЛ. // ФТП. 1980. 14, № 1. С. 37.

20. Pokatilov Е.Р., Klimin S.N., Balaban S.N., Fomin V.M. 11 Phys. Stat. Sol. (b). 1995. 191. P. 311.

21. Klimin S.N., Pokatilov E.P., Fomin V.M. 11 Phys. Stat. Sol. (b). 1994. 184. P. 373.

22. Покатилов Е.П., Верил С.П., Фомин В.М. Колебательные возбуждения, поляроны и экситоны в многослойных системах и сверхрешетках. Кишинев, 1990.

23. Pokatilov Е.Р., Beril S.I., Fomin V.M., Riabukhin G.Yu. Ц Phys. Stat. Sol. (b). 1992. 169. P. 429; Phys. Stat. Sol. (b). 1992. 171. P. 437.

Поступила в редакцию 01.07.05