CC BY
17
ACCUMULATION OF LONG-LIVE DAUGHTER PRODUCTS OF RADON IN HUMAN BODY IN DRINKING OF RADON WATERS
S. V. Andreev
The paper deals with assessment of the possibility of accumulation in human body of long-live daughter products of radon as a result of drinking radon waters. Analysis of the data obtained shows that such an accumulation of isotopes is quite insignificant and under ordinary conditions it cannot lead to appearance in human body of RaD, RaE and Po210 in concentrations approaching the maximal permissible values.
УДК 614.73:546.791.02.235
К ВОПРОСУ О КОНТРОЛЕ РАДИОАКТИВНОГО ЗАГРЯЗНЕНИЯ ВОДЫ И ВОЗДУХА УРАНОМ ПРИ ОДНОВРЕМЕННОМ ПРИСУТСТВИИ ЕГО ДОЧЕРНИХ ПРОДУКТОВ
И. Л. Шалаев (Ленинград)
В ряде случаев создается радиоактивное загрязнение воздушной среды и природных вод ураном совместно с его дочерними продуктами. Это происходит, например, при работах с радиоактивными рудами, когда в исходном материале присутствуют практически все члены уранового ряда, а также изотопы актиниевого ряда, родоначальником которых является и235. В таких условиях оценка уровня радиоактивного загрязнения контролируемой среды, исходя только из предельно допустимой концентрации (ПДК) урана, не может правильно отражать действительную радиационную опасность существующего загрязнения.
Для случая равновесного уранового ряда концентрации изотопов, соответствующие ПДК смеси, согласно ПДУ-60 (Санитарные правила 333-60, приложение 2), могут быть вычислены по формуле:
Сравн. = ^-Ц- кюри!Л, 0)
I
где суммирование производится по всем членам ряда.
Результаты расчетов по формуле (1) и ряд вытекающих из них соотношений для изотопов, определяющих ПДК равновесного ряда, приведены в таблице. В расчетах учтены также члены актиниевого семейства, концентрации которых брались в соответствии с природным соотношением и238 ии235. Два члена актиниевого семейства—Ра и Ас—оказывают заметное влияние на ПДК равновесного уранового ряда в воздухе. Наряду с а-активными и, Jo, Иа, Ро и Ра ПДК равновесного ряда определяется также двумя (З-активными изотопами — ИаО (воздух, вода) и Ас (воздух). Однако следует отметить, что ПДК последних двух изотопов практически полностью обусловлены а-излучением дочерних продукте^, накапливающихся в критических органах за время их пребывания в организме человека (Радиационная защита. Рекомендации МКРЗ).
В последнем столбце таблицы приведены «вклады» основных членов уранового и актиниевого рядов в ПДК равновесной смеси. В качестве характеристики «вклада» использовано отношение:
^=^7-100%. (2)
Коэффициент К\ показывает, насколько ПДК равновесного ряда обусловлена величинами ПДК отдельных изотопов. Из этих данных, в частности, следует, что «вклад» урана в ПДК равновесного ряда в воздухе и в воде составляет лишь 2 и 2,8% соответственно.
Соотношения между членами равновесного уранового ряда при ПДК их
равновесной смеси
Символ члена радиоактивного ряда и изотопа
ПДК чистого изотопа С,
Превышение ПДК чистого изотопа при 1 ПДК урана
Концентрация изотопа, соответствующая 1 ПДК равновесной смеси С*
3 .
н -
оо
• я
о «->
« = «
° 5 =
о <°
Воздух производственных помещений
^ест. 0,2 мг/м3 1 0,0040 мг/м3 50 2,0
Л о (ТИ-30) 2 -Ю-15 кюри/л 33,6 1,33 Ю-15 кюри1л 1,5 66,5
Иа (Иа226) 3-10—14 » 2,2 1.33-10-16 * 22 4,4
ИаЭ (РЬ2»°) 3-ю-14 » 2,2 1.3310-15 » 22 4,4
Ро (Ро2'°) 1 -10—14 » 6,7 1,33- ю-15 » 7,4 13,4
Ра (Ра23') 110-15 » 3,1 6,2-Ю-17 » 16 6,2
Ас (Ас227) 2-Ю-15 » 1,6 6,2- Ю-17 » 32 3,1
Вода открытых водоемов и источников водоснабжения
Чет. 0,6 мг/л 1 0,017 мг/л 36 2,8
Л о (ТЬ23») 5. Ю-10 кюри/л 0,4 5,65-Ю-12 кюри/л 86 1,2
И а (И а226) 5-Ю-11 » 4 5,65- Ю-12 » 8,6 11,3
НаЭ (РЬ2'°) МО-» » 20,4 5,65- Ю-12 » 1,7 56,5
Ро (Ро-'Ю) 2-Ю-11 » 10,2 5,65-Ю-12 » 3.5 28,2
Примечания. 1. В 1 мг иест содержится 3,36-10 10 кюри III (и-'3*),
3,36-Ю-10 кюри Ш1 (и231) и 1,55-10-11 кюри Аси (и=за). 2. ПДК отсутствующих в таблице членов уранового и актиниевого семейств значительно выше приведенных в столбце 2 величин, а их «вклад* в ПДК равновесной смеси составляет менее 0,1%. 3. «Вклад» урана в ПДК равновесной смеси для воздуха населенных пунктов составляет 4%. «Вклад» остальных изотопов практически не отличается от приведенного в таблице, уменьшаясь соответственно в сумме по всем изотопам на 2%.
Величины «вкладов» позволяют получить такие соотношения между концентрациями членов уранового ряда, при выполнении которых всегда будет обеспечена ПДК любой смеси. Для воздуха ПДК смеси соответствуют любые концентрации изотопов, удовлетворяющие численному равенству:
6,72 • 10-15,Си + 0,665 ■ С у0 + 0,044 • СКа + 0,044 ■ СКа0 + 0,134 • СРо +
ест.
4- 22 • (0,06 • СРа + 0,03 • САс) = 1,33 • Ю-15, (3)
где Сиест—концентрация урана в воздухе (в мг/м3), СУо, СКа, Ср0, Сра и Сдс—концентрации в воздухе соответственно иония, радия, радия-Э, полония, протактиния и актиния (в кюри/л).
Аналогично для любой смеси изотопов уранового ряда ПДК в воде практически будет обеспечена при соблюдении численного равенства:
9,4.10-".Са +0,012-СЛо+0,113.СКа + 0,565-СКаО +0,282-СРо
= 5.65 • 10-12, (4)
где С иест — концентрация урана в воде (в мг/л), С^, СКа, СКа0 и СРо — концентрации в воде иония, радия, радия -О и полония (в кюри/л).
Другие члены уранового и актиниевого рядов теоретически также должны входить в соотношения (3) и (4). Однако численные коэффициенты, которые стоят перед их концентрациями в этих формулах, значительно меньше 0,001, поэтому практически ими можно пренебречь. Следует заметить, что это не относится к радону и его короткоживущим дочерним продуктам. В воде концентрация радона вообще не нормируется. В воздухе вследствие особенностей механизма поступления в воздушную среду содержание радона может на много порядков превышать концентрации других изотопов уранового ряда.
Поэтому, а также по ряду других причин, рассмотрение которых выходит за рамки настоящей статьи, содержание радона и его корот-коживущих дочерних продуктов в воздухе должно контролироваться независимо от концентраций аэрозолей долгоживущих изотопов уранового ряда.
Из приведенных в таблице соотношений и формул (3) и (4) вытекает, что контроль загрязнения воды и воздуха ураном и его дочерними продуктами должен осуществляться по-разному в зависимости от наличия сведений о состоянии радиоактивного равновесия между членами уранового ряда.
Во-первых, если урановый ряд в контролируемой среде находится в состоянии радиоактивного равновесия или сдвиги равновесия между членами ряда точно известны, то контроль может осуществляться по любому изотопу. Его концентрация, соответствующая ПДК всего ряда, вычисляется из формул (3) и (4).
В качестве примера рассмотрим случай, когда в контролируемой среде радий и радий-О присутствуют в количествах, составляющих лишь 20% от равновесного, а равновесие между ураном и остальными членами ряда (включая актиниевый ряд) не нарушено. Расчет по формулам (3) и (4) позволяет определить концентрацию урана, соответствующую ПДК данной смеси, равную для воздуха — 0,0043 мг/м3 и для воды — 0,037 мг/л.
Аналогичным образом можно рассчитать, что в случае осуществления контроля по радию его концентрация, соответствующая ПДК приведенной в данном примере смеси, составляет: 2,9*Ю-16 кюри/л в воздухе и 2,5-10~12 кюри/л в воде и т. д.
Во-вторых, если радиоактивное равновесие в урановом ряду нарушено и величины, характеризующие сдвиги, неизвестны или могут существенно изменяться во времени, то при контроле загрязнения необходимо определять все основные изотопы уранового и актиниевого ряда в соответствии с таблицей. При этом из формул (3) и (4) следует, что в воздухе в первую очередь необходимо исследовать Ло и Ро, а в воде — КаО, Ро и Иа, так как ПДК уранового ряда может быть превышена при значительно меньших концентрациях этих изотопов, чем концентрации остальных членов ряда.
В-третьих, радиохимический анализ изотопов уранового ряда можно заменить измерением суммарной удельной а- или р-активности контролируемой среды. Предельно допустимая концентрация в воздухе аэрозолей, содержащих изотопы равновесного уранового ряда, равна 1,Ы0~14 кюри/л по а-активности и 8,2-Ю-15 кюри/л по р-активности. Предельно допустимым концентрациям изотопов равновесного ряда в воде соответствует а-активность, равная 4,7-Ю""11 кюри/л, и р-актив-ность, равная 3,5-10_п кюри/л. Суммарную а- или р-активность, соответствующую ПДК для неравновесного ряда, можно рассчитать аналогичным образом. Однако при этом необходимо знать концентрации всех (а не только важнейших) изотопов уранового ряда или сдвиги равновесия между ними.
Если данные о сдвигах равновесия отсутствуют, то можно использовать ПДК смесей изотопов с неидентифицированным изотопным и
процентным составом. Для изотопов уранового ряда эти ПДК (по сумме а- и р-активности) равны: 2-10~15 кюри/л в воздухе рабочих помещений и 3-10-11 кюри/л в воде открытых водоемов и источников водоснабжения (ПДУ-60). Однако их применение соответствует предъявлению более «жестких» требований, чем обычно необходимо в действительности. Так, в случае равновесного уранового ряда ПДК смеси неизвестного состава оказываются для воздуха в 10 раз, а для воды почти в 3 раза ниже фактически требующихся ПДК-
Следует отметить, что исходные положения, из которых получены соотношения (3) и (4), определяют ПДК смеси изотопов независимо от характера их распределения в организме человека (Н. Г. Гусев). В то же время рекомендации Международной комиссии по радиологической защите (МКРЗ) позволяют рассчитать ПДК смеси изотопов известного состава с учетом их органотропности. Как показывают соответствующие вычисления, ПДК смеси растворимых соединений изотопов уранового и актиниевого рядов в воде и воздухе определяется их накоплением в костной ткани. В этом случае ПДК любой смеси будет обеспечена при выполнении следующих численных равенств1 для воды:
4,3 • 10"» • Си + 0,053 • Су о + 0,512 • СКа + 0,311 • СКа0 + 0,008 • СРо +
е+22-(0,006- Сра + 0,005-СКа22з)=2,6- Ю-11, (5)
при этом СКао<1-Ю-11 кюри л; Ср0<;2-10-11 кюри/л. Для воздуха производственных помещений:
8,4 • 10 15Суост_+0,80 • СУо +0,062 • СКа+0,009 • СКа0 +3 • 10 4 • СРо +
"+22 • (0,07 • С ра+0,04 • САс)= 1,7 • 10"15, (6)
при этом Скао^З-Ю-14 кюри/л, Сро<Ы0-14 кюри/л. Обозначения здесь такие же, как в формулах (3) и (4). Из формул (5) и (6) следует, что соотношения между изотопами уранового и актиниевого рядов (с точки зрения значимости при контроле за загрязнением воды и воздуха) для растворимых соединений в общих чертах аналогичны тем, которые получаются из формул (3) и (4).
В случае загрязнения воздуха аэрозолями нерастворимых соединений критическим органом для смеси изотопов уранового и актиниевого рядов являются легкие. Здесь возможны два различных подхода к расчету ПДК смеси, так как уран и его дочерние продукты, содержащиеся, например, в рудной пыли, можно рассматривать либо как смесь изотопов, либо как один «изотоп», энергия излучения которого, приходящаяся на 1 распад и238, соответствует суммарной энергии излучения всего ряда2. ПДК смеси изотопов обеспечивается при выполнении численного равенства3:
1 При выводе соотношении (5) и (6), во-первых, учтено, что ПДК Иа226 в воде по ПДУ-60 принята в 16 раз выше величины, рекомендованной МКРЗ; коэффициент перехода урана из желудочно-кишечного тракта в кровь в соответствии с последними рекомендациями МКРЗ /1=0,01 (В. П. Шамов); во-вторых, численные коэффициенты при Сиест- взяты на 20% выше получающихся из расчета, так как при этом одновременно без дополнительных ограничений обеспечивается предельно допустимая нагрузка урана на почки; в-третьих, введены дополнительные ограничения для ИаО и Ро, поскольку их предельно допустимая нагрузка на кости не обеспечивает предельно допустимых нагрузок на все тело (ИаО) и селезенку (Ро), принятых в ПДУ-60 (Н. Г. Гусев).
2 Различие в этом случае обусловлено неодинаковыми эффективными периодами полувыведения (Г9фф Ло и Ро: для смеси изотопов 7\*фф • Ло составляет 4 года, Ро — 65 дней, остальных изотопов — 120 дней; для суммарного энерговыделения ряда Т Эфф-всех изотопов равняется 120 дням.
3 При расчетах принято, что одновременно с радием в легких находится 30% его короткожнвущнх дочерних продуктов.
3)8-10-14-Ct/ccT.+0>13-CRa+0)03-CRaD +0,03-Сро 4-
+22-0,02-Сас=6,5-10-15. (7)
ПДК по суммарному энерговыделению ряда обеспечивается при выполнении численного равенства1:
9,6 • 10 -14 • Суест. +0,68 • Суо+0,14 • С Yo +0,35 • CRa+0,17 • СРо +
+22-(0,02-С ра + 0,04 • С ас) = 1,8 • 10_ 14. (8)
Эти соотношения существенно отличаются от формул (3) и (6). Так, концентрация урана, соответствующая ПДК равновесной смеси, из формул (3) и (6) равна соответственно 0,004 и 0,005 мг/м3, а из формул (7) и (8) равна 0,019 и 0,054 мг/м3. Аналогично суммарная а-актив-ность, соответствующая ПДК равновесного уранового ряда, равна при расчете по ПДУ-60 для растворимой смеси 24 и 31 а-расп/мин-м3, а для нерастворимой смеси изотопов и по суммарному энерговыделению— соответственно 120 и 320 а-расп/мин*м3. В значительной степени изменяются также «вклады» в ПДК смеси отдельных изотопов. При расчете по суммарному энерговыделению, например «вклады» урана, Jo, Ra и Ро составляют соответственно 28%, 14%, 35% и 17%.
К сожалению, установить, какая из формул—(3), (6), (7) или (8) —более точно соответствует поведению аэрозолей урана и его дочерних продуктов в органах дыхания человека для таких веществ, как урановая руда, в настоящее время практически невозможно из-за отсутствия соответствующих экспериментальных данных. Это вызывает необходимость применения наиболее «жесткого» норматива. Иными словами, выбор способа контроля и оценка уровня загрязнения воздуха изотопами уранового ряда должны в настоящее время основываться на соотношениях, вытекающих из применения формулы (3), в основе которой лежит принцип расчета ПДК смеси изотопов по ПДУ-60.
В заключение следует отметить, что если в контролируемой среде наряду с ураном и его дочерними продуктами присутствуют в заметном количестве другие радиоактивные изотопы, то они также должны быть включены в ПДК смеси. Методы их учета в этом случае аналогичны приведенным выше.
Л ИТЕРАТУРА
Гусев Н. Г. О предельно допустимых уровнях ионизирующих излучений. М.„ 1961. — Радиационная защита. М., 1961. — Шамов В. П. Гиг. и сан., 1964, № 11 с. 104.
Поступила 18/1 1965 г.
THE PROBLEM OF CONTROL OF RADIOACTIVE CONTAMINATION OF WATER AND AIR WITH URANIUM TOGETHER WITH ITS DAUGHTER PRODUCTS
I. L. Shalaev
On the basis of the calculated maximum permissible concentration of uranium and the actinium row of isotopes, it is demonstrated that in certain cases the radiation hazard of water and air contamination with uranium and it daughter products is actually determined less so by the uranium itself as by its daughter products, such as ionium,, polonium, radium (in the air) and RaD, Po, Ra (in the water). The methods of determining the extent of contamination differ depending on the presence or absence of information on the changes in the balance of the uranium row. In the first case it is possible to detect any member of the row; in the second case it is necessary to know the concentration of all the isotopes, that determine the value of the maximum permissible concentration of the mixture. In both cases it is possible to control the extent of the contamination by determining the total activity. However, if the shifts in the balance are unknown, such a method may prove to be too "rough".
Equations are given for determining the maximum permissible concentration both with and without regard for the type of isotope distribution in the human body.
1 При расчетах принято, что одновременно с радием в легких находится 30% его. короткоживущих дочерних продуктов.
