Научная статья на тему 'Изучение воспламенения смесей водорода с воздухом методом скоростной цветной киносъемки в нагретом сосуде при атмосферном давлении'

Изучение воспламенения смесей водорода с воздухом методом скоростной цветной киносъемки в нагретом сосуде при атмосферном давлении Текст научной статьи по специальности «Химические науки»

CC BY
397
49
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.
Ключевые слова
ВОДОРОД / ВОЗДУХ / ВЫСОКОСКОРОСТНАЯ КИНОСЪЕМКА / ВОСПЛАМЕНЕНИЕ / НАГРЕТЫЙ РЕАКТОР / ПЕРИОД ЗАДЕРЖКИ ВОСПЛАМЕНЕНИЯ / SPATIAL / DEVELOPMENT / HYDROGEN / AIR / IGNITION / SURFACE / THIRD COMBUSTION LIMIT / HIGH SPEED CINEMATOGRAPHY

Аннотация научной статьи по химическим наукам, автор научной работы — Рубцов Николай Михайлович, Сеплярский Борис Семенович, Трошин Кирилл Яковлевич, Цветков Георгий Игоревич, Черныш Виктор Иосифович

Методом перепуска с использованием скоростной цветной киносъемки изучено пространственное развитие цепного воспламенения смесей водорода с воздухом при общем давлении 1 2 атм и температуре 600 800 К. Показано, что очаг воспламенения возникает у поверхности реакционного сосуда. Экспериментально определены значения температур воспламенения для водородо-воздушных смесей различного состава и различных материалов поверхности реактора. Показано, что температура воспламенения водорода в воздухе при 1 атм зависит не только от состава смеси, но и от материала поверхности реактора и содержания малой химически активной добавки. Установлено, что процесс воспламенения водорода является зажиганием химически активной нагретой поверхностью, и сопровождается распространением пламени от возникшего очага в объем.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Похожие темы научных работ по химическим наукам , автор научной работы — Рубцов Николай Михайлович, Сеплярский Борис Семенович, Трошин Кирилл Яковлевич, Цветков Георгий Игоревич, Черныш Виктор Иосифович

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

INVESTIGATION INTO SPONTANEOUS IGNITION OF HYDROGEN-AIR MIXTURES IN A HEATED REACTOR AT ATMOSPHERIC PRESSURE BY MEANS OF HIGH-SPEED COLOR CINEMATOGRAPHY

Spatial development of chain ignition of hydrogen-air mixtures in the vicinity of the third combustion limit has been investigated by means of quick gas transfer with the use of high-speed color cinematography. It was shown that spatial development of ignition is determined with material and state of reactor surface; a primary ignition center always occurs at reactor surface. It is shown that hydrogen-air mixtures over heated surface are always ignited with chemically active surface and is accompanied by flame propagation from the ignition centre into volume.

Текст научной работы на тему «Изучение воспламенения смесей водорода с воздухом методом скоростной цветной киносъемки в нагретом сосуде при атмосферном давлении»

УДК 621.762.212.001

ИЗУЧЕНИЕ ВОСПЛАМЕНЕНИЯ СМЕСЕЙ ВОДОРОДА С ВОЗДУХОМ МЕТОДОМ СКОРОСТНОЙ ЦВЕТНОЙ КИНОСЪЕМКИ В НАГРЕТОМ СОСУДЕ ПРИ АТМОСФЕРНОМ ДАВЛЕНИИ

РУБЦОВ Н.М., СЕПЛЯРСКИЙ Б.С., *ТРОШИН К.Я., ЦВЕТКОВ Г.И., ЧЕРНЫШ В.И.

Институт структурной макрокинетики и проблем материаловедения РАН,

142432, Московская область, г. Черноголовка, ул. Институтская, д. 8 *Институт химической физики им. Н.Н.Семёнова РАН, 119991, г. Москва, ул. Косыгина, 4

АННОТАЦИЯ. Методом перепуска с использованием скоростной цветной киносъемки изучено пространственное развитие цепного воспламенения смесей водорода с воздухом при общем давлении 1 - 2 атм и температуре 600 - 800 К. Показано, что очаг воспламенения возникает у поверхности реакционного сосуда. Экспериментально определены значения температур воспламенения для водородо-воздушных смесей различного состава и различных материалов поверхности реактора. Показано, что температура воспламенения водорода в воздухе при 1 атм зависит не только от состава смеси, но и от материала поверхности реактора и содержания малой химически активной добавки. Установлено, что процесс воспламенения водорода является зажиганием химически активной нагретой поверхностью, и сопровождается распространением пламени от возникшего очага в объем.

КЛЮЧЕВЫЕ СЛОВА: водород, воздух, высокоскоростная киносъемка, воспламенение, нагретый реактор, период задержки воспламенения.

Данные о пространственном развитии процесса воспламенения горючих газов при контакте с нагретой поверхностью представляют практический и научный интерес в связи с перспективой использования водорода в качестве топлива в двигателях и силовых установках.

Самовоспламенение водорода при низких давлениях (~ 1 Торр) в районе нижнего предела полагают однородным по объему реактора [1]. В [2] экспериментально показано, что практически однородное самовоспламенение при окислении водорода можно наблюдать только для низких давлений (< 10 Торр 2H2 + O2). В работе [2] методом скоростной цветной киносъемки изучено пространственное развитие воспламенения в реакциях окисления стехиометрических смесей водорода, метана и изобутилена с кислородом при общем давлении 10 - 100 Торр и Т = 750 - 1000 К. Установлено, что пространственное развитие процесса воспламенения определяется соотношением времен химической реакции при температуре нагретой стенки и временем прогрева горючей смеси, а также состоянием и свойствами поверхности реактора. С помощью численного моделирования [2] показано, что увеличение скорости реакции зарождения цепей в объеме позволяет наблюдать переход от объемного к поверхностному режиму воспламенения, как для диффузионной, так и для кинетической области обрыва цепей.

Метод экспериментального исследования процессов воспламенения горючих газов, использованный в настоящей работе - метод статической установки перепускного типа -применим в условиях, когда задержка воспламенения превышает время напуска и прогрева смеси в реакторе. В работе [3] показано, что время напуска и прогрева смеси составляет ~ 0,4 с. Таким образом, задержки воспламенения < 0,4 с, недостаточны для того, чтобы смесь однородно прогрелась. Для углеводородных газов метод статической установки перепускного типа применим в диапазоне температур от 300 до 800 oC и давлениях до 10 атм [3].

При повышении исходного давления горючей смеси в реакторе перепускной установки увеличивается скорость втекающего в него газа. Это приводит к установлению развитого турбулентного течения в реакторе во время напуска в него исследуемой смеси газов. В этом случае преобладает более эффективный конвективный теплообмен, что приводит к уменьшению времени прогрева по сравнению с кондуктивным механизмом. По достижении желаемого давления в реакторе впускной клапан закрывается, приток свежей смеси газа

в реактор прекращается, а вслед за этим через некоторое время прекращается течение газа в нем.

Как известно [1, 4, 5], область воспламенения гремучей смеси (2Н2+О2) характеризуется тем, что при достижении ~ 820 К дальнейшее повышение температуры приводит к быстрому росту давления на верхнем (втором) пределе и его исчезновению. При давлениях порядка 1 атм возникает третий предел воспламенения по давлению, причем давление на третьем пределе возрастает с уменьшением температуры (рис. 1). В [1] утверждается, что третий предел воспламенения по давлению над поверхностью пирексового стекла имеет тепловую природу, но является цепным в случае, когда стенки реактора промыты хлористым калием (KCl). В соответствии с [6] третий предел воспламенения по давлению имеет цепную природу. Краткий обзор работ по изучению воспламенения водорода при высоких давлениях и повышенных температурах можно найти в [7]. Известно влияние платиновой черни, нанесенной на поверхность реактора, на температуру воспламенения водорода [8]. В [9] показано, что такое действие платиновой черни обусловлено гетерогенным развитием реакционных цепей, что повышает вероятность воспламенения горючей смеси на поверхности.

В [10] на примере стехиометрической смеси пентана с воздухом (см. рис. 3 работы [10]) методом скоростной цветной киносъёмки показано, что процесс воспламенения стехиометрических и богатых смесей пентана и пропана с воздухом при общем давлении 1 атм начинается с возникновения очага горения, т.е. включает в себя стадии прогрева, зажигания и распространения пламени. Поэтому возникает вопрос о том, как происходит пространственное развитие воспламенения смесей водорода с кислородом и воздухом в нагретом реакторе в области третьего предела (при общем давлении 1 - 2 атм).

Цель исследования состояла в экспериментальном изучении методом перепуска пространственного развития (поверхностное или объемное) воспламенения смесей водорода с воздухом в нагретом реакторе при общем давлении 1 - 2 атм с использованием скоростной цветной киносъемки, установлении влияния малой химически активной добавки (пропилена [11]) и материала покрытия поверхности реактора на температуру воспламенения смесей водорода с воздухом.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

Эксперименты проводили с водородо-воздушными смесями при общем давлении 1 - 2 атм и начальной температуре реактора То = 600 - 800 К на установке, описанной в [12]. Использовали смеси следующего состава: 40 % Н2 + 60 % воздух с добавкой (0 - 2 %) С3Н6 , а также 14 % Н2 + 86 воздух, 12,5 % Н2 + 87,5 % воздух и 7 % Н2 + 93 % воздух. В ряде опытов для визуализации водородного пламени в смесь добавляли 1 - 2 % четыреххлористого углерода (СС14). Отметим, что добавка менее 4 % СС14 для процесса горения данных смесей является инертной [5]. В экспериментах использовали обогреваемый цилиндрический реактор из нержавеющей стали длиной 25 см и диаметром 12 см, со съемными крышками. Регистрацию процесса горения осуществляли цветной скоростной кинокамерой Casio Exilim F1 Pro (частота кадров - 300 - 1200 с-1) через окно из оптического кварца в одной из съемных крышек. Полученные видеофайлы обрабатывали на компьютере. В настоящей работе схема эксперимента была следующей. В нагретый вакуумированный реактор из буферного объема напускали горючую смесь до нужного давления. Для открытия и закрытия газовой магистрали использовали электромагнитный клапан. В работе [3] в аналогичных условиях было проведено прямое измерение динамики изменения температуры в центре реактора диаметром 10 см и длиной 10 см с помощью тонких термопар диаметром 25 мкм. Было установлено, что время прогрева газовой смеси не превышает 0,4 с, что много меньше, чем дает расчет по формуле, учитывающей только кондуктивный теплообмен.

В настоящей работе давление в процессе напуска и горения регистрировали с помощью тензорезистивного датчика «Карат-ДИ», сигнал с которого подавали через АЦП на

компьютер. В момент открытия электромагнитного клапана включалась сигнальная лампа, сигнал с которой регистрировался кинокамерой. Этот момент принимался за начало отсчета периода задержки воспламенения, что позволяло независимо от датчика давления определять его длительность из последовательности кадров для каждого отдельного воспламенения.

Для выяснения влияния материала покрытия на величину предела воспламенения в отдельных сериях опытов поверхность реактора покрывали слоем хлористого калия (KCl). Для этого поверхность реактора (кроме оптического окна) обрабатывали насыщенным водным раствором хлористого калия (5 мл) и затем удаляли воду с помощью вакуумной откачки. Кроме того, в ряде экспериментов в реактор помещали платиновую (Pt) фольгу 12^6 см толщиной 0,03 см.

Перед каждым опытом реактор откачивали с использованием форвакуумного насоса 2НВР-5Д. Давление в реакторе дополнительно контролировали образцовым вакуумметром, а давление в буферном объеме - образцовым манометром. Газы Н2 и СС14 использовали марки ХЧ, твердый KCl марки ОСЧ, Pt была 99,99 % чистоты.

При исследовании воспламенения углеводородов с использованием описанной методики [12], факт воспламенения регистрируется на осциллограмме давления, как резкий рост давления, наблюдаемый по истечении некоторого времени после напуска горючей смеси и установления заданного уровня давления. Наполнение реактора смесью, или перепуск, регистрируются как плавный подъем давления, растянутый во времени. При регистрации процесса кинокамерой на видеокадрах перепуску соответствует свечение сигнальной лампы и, затем, через время задержки воспламенения - свечение смеси. Свечение сигнальной лампы возникает при подаче постоянного тока на электромагнитный клапан и прекращается при размыкании электрической цепи клапана. Время свечения сигнальной лампы лишь приблизительно (с точностью до нескольких миллисекунд) соответствует времени, в течение которого клапан находится в открытом состоянии. Эта погрешность вполне допустима, поскольку измеряемые по данной методике задержки воспламенения должны быть более 0,4 с [3].

РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ ЭКСПЕРИМЕНТА

Эксперименты по воспламенению водородных смесей, в том числе в присутствии 1 % С3Н6, над поверхностями нержавеющей стали и KCl показали, что в непосредственной близости от предела воспламенения при 1 атм давление в реакторе перед воспламенением достигает расчетного уровня (рис. 2), хотя величина периода задержки воспламенения составляет ~ 0,2 с, что свидетельствует о неоднородном прогреве смеси. При повышении температуры реактора воспламенение происходит на ранних стадиях перепуска. По результатам киносъемки можно однозначно утверждать, что во всех случаях первоначальные очаги воспламенения находятся в непосредственной близости от стенок реактора, что может указывать на вклад гетерогенных реакций.

На рис. 1 приведены области воспламенения для смеси 2Н2 + О2 (жирная кривая), стехиометрической водородо-воздушной смеси по данным [13] (тонкая кривая) и смеси 2Н2 + О2 + 0,9 % С3Н6 [14] (пунктирная тонкая кривая). В [14] эксперименты проводили в реакторе диаметром 4 см в диффузионной области обрыва цепей (над поверхностью оксида магния). Поскольку нержавеющая сталь также обеспечивает диффузионную область обрыва цепей [1], то результаты [14] можно привести к диаметру реактора 12 см по соотношению P1d=const, полученному в [1] для низких давлений газовой смеси, где Р1 = нижний предел воспламенения, d - диаметр. Пересчитанные данные приведены на рис.1 (пунктирная жирная кривая).

На рис.1 вертикальной прямой схематически указан напуск смеси до атмосферного давления при температуре 438 oC (самое высокое значение температуры на пределе воспламенения, полученное в настоящей работе). Видно, что эта прямая не может пересечь

область воспламенения для ингибированной гремучей смеси. Об этом же свидетельствует тот факт, что перепуск даже смеси без добавки пропилена полностью завершается перед воспламенением (рис. 2).

Наблюдаемые короткие периоды задержки воспламенения над поверхностями нержавеющей стали и KCl можно объяснить гетерогенным характером реакции, протекающей на поверхности реактора.

1Эаоо еооо smo

LOOO

2000

КМ0 500 600

¿00

'öi

С 200

S 100

LÜ во

| 60 а

¿0

Ч --

ч

щ \

\

ч V j

V

л

го ей ptoswn

j

\

е xpJOston

\ 1 \

\ \ V > Г " ч

J V

/

■ i / \ '■■о- -о

frsT --

¿со :го ио 460 ¿80 500 5го 5io та) wo soo его бш 6«

ten-pcrature, [*С1

Рис. 1. Область воспламенения смеси 2Н2 + О2 [8] (жирная кривая);

стехиометрической смеси Н2 + воздух [13] (тонкая кривая); смеси 2Н2 + О2 + 0,9 % пропилена [14] (пунктирная тонкая кривая); смеси 2Н2 + О2 + 0,9 % пропилена для диаметра 12 см (пунктирная жирная кривая); Жирной горизонтальной прямой указано давление 1 атм, жирной вертикальной прямой - напуск водородо-воздушной смеси при 711 К

Рис. 2. Осциллограмма изменения давления при воспламенении 40 % Н2 в воздухе (1 атм, 684 К)

В присутствии платиновой фольги удалось получить режим воспламенения при температуре на ~ 170 °С ниже чем минимальная температура воспламенения этой же смеси на нержавеющей стали. В этом случае реакционная смесь не только успевает заполнить реактор до заданного давления, но и в соответствии с данными [3] равномерно прогреться. В этих случаях наблюдались четко выраженные задержки воспламенения. Величины задержек, измеренные как из осциллограммы регистрации давления, так и из последовательности видеокадров составили 1,29 с при температуре 529 К и 0,22 с при температуре 535 К, соответственно (рис. 3).

Рис. 3. Последовательности видеоизображений пространственного развития воспламенения в смеси 40% водорода с воздухом при температуре стенок реактора 520 К. Материал стенки - нержавеющая сталь. В реакторе находится Pt фольга. Ее перемещение при воспламенении отчетливо видно на кадрах

75, 100. То, что Pt фольга раскаляется под действием продуктов реакции окисления водорода, видно на кадрах 145-170. Ниже представлена осциллограмма изменения давления при воспламенении

Все эксперименты по скоростной регистрации воспламенения со скоростью 600 кадров/с и Р = 1атм показали, что первичный очаг воспламенения возникает на поверхности реактора независимо от наличия покрытия (рис. 3 - 5, номера на рисунках соответствуют номеру видеоизображения); место возникновения очага в последовательной серии опытов при одинаковых начальных условиях меняется независимо от материала покрытия. Это означает, что химическая активность различных участков поверхности меняется в результате проведения экспериментов. Отметим, что в отличие от начальной стадии горения углеводородов, когда развитие первичного одиночного очага приводит к распространению фронта пламени, имеющего сферическую форму [2, 12], распространение водородного пламени от очага на поверхности даже в присутствии ингибирующей добавки из-за малой задержки воспламенения (< 0,4 с) имеет турбулентный характер (рис. 4, 5). Действительно, при увеличении времени задержки воспламенения (> 1 с) в опытах над платиновой поверхностью четко видна сферическая поверхность фронта пламени (рис. 3).

Рис. 4. Последовательности видеоизображений пространственного развития воспламенения в смеси 40 % водорода с воздухом + 1 % С3Н6 + 1 % СС14 при температурах стенок реактора 698 К (1); 710 К (2); 725 К (3),

Материал стенки - нержавеющая сталь.

Рис. 5. Последовательности видеоизображений пространственного развития воспламенения в смеси 40 % водорода с воздухом + 1 % С3Н6 + 1 % СС14 при температурах стенок реактора 715 К (1); 725 К (2); 735 К (3),

Материал стенки - хлористый калий.

Отметим, что в отсутствие воспламенения впущенный в реактор горючий газ всегда прогревается полностью.

В таблицу сведены результаты наших экспериментов по определению предела воспламенения при разных давлениях и содержании водорода в горючей смеси. Из таблицы видно, что температура воспламенения смесей водорода c воздухом в стальном реакторе возрастает при уменьшении содержания водорода в смеси. Переход к воспламенению происходит в узком интервале температур. Это означает, что скорость реакции в районе предела меняется скачкообразно в очень узком интервале температур ~ 1 °С, при этом воспламенение начинается на поверхности реактора (покрытия - нержавеющая сталь и KCl). Действительно, интервал в 1 °С очень мал, чтобы изменить скорость реакции на порядки. Можно предположить, что это связано со скачкообразным изменением реакционной способности элементов поверхности реактора при переходе через критическое условие.

Таблица

Самовоспламенение водорода в воздухе при повышенных давлениях

№ H2 в воздухе, % добавка, % С3Н6 T, К Наличие вспышки Давление, атм Поверхность

1 40 1 691,1 - 1 Нерж.сталь

2 40 1 691,6 + 1 Нерж.сталь

3 40 1 711,3 - 1 KCl

4 40 1 711,8 + 1 KCl

5 7 - 623,4 - 1 Нерж.сталь

6 7 - 753,0 + 1 Нерж.сталь

7 14 - 743,4 - 1,4 Нерж.сталь

8 14 - 743,4 + 1 Нерж.сталь

9 14 - 753,0 + 1 Нерж.сталь

10 14 - 753,0 - 0,7 Нерж.сталь

11 12.5 - 755,6 - 1.7 Нерж.сталь

12 12.5 - 756,8 + 1 Нерж.сталь

13 40 2 733,1 - 1,9 Нерж.сталь

14 40 - 523,0 + 1 Нерж.сталь и Pt фольга

15 40 - 521,5 - 1 Нерж.сталь и Pt фольга

Температура воспламенения смесей водорода с воздухом при 1 атм в стальном реакторе ниже на ~ 20 °С, чем в реакторе, обработанном хлористым калием и ниже на ~ 170 °С в присутствии Pt фольги. Этот результат означает, что предел воспламенения зависит от материала поверхности реактора. Из таблицы также видно (см. строки 1, 2 и 13 таблицы), что с увеличением добавки пропилена от 1 до 2 % горючая смесь не воспламеняется даже при температуре 733 К и давлении 1,9 атм, что свидетельствует о резком увеличении предела. Это означает, что малая химически активная добавка влияет на горение водорода вблизи третьего предела.

Проведем сравнение полученных результатов по измерению предела с имеющимися литературными данными [16]. В работе [16] в нагретый реактор напускали сначала водород, а потом кислород в течение 4 с через тонкий капилляр. В этих условиях величины периода задержки достигали 30 с. На рис. 6 сравниваются величины температур на пределе воспламенения при давлении, равном 1 атм для смесей 40 % водорода с воздухом + 1 % С3Н6 + 1 % СС14 (настоящая работа) и смеси 2Н2 + О2 в кварцевом реакторе [16]. Обращает внимание на себя тот факт (рис. 6), что температуры воспламенения, полученные нами методом перепуска, на ~ 160 °С ниже, чем полученные в [16]. Естественно было ожидать обратного результата, т.к. в отсутствие ингибитора и при использовании кислорода температура на пределе воспламенения должна быть ниже, чем в условиях наших экспериментов.

Наблюдаемое несоответствие в значении температур воспламенения связано, по-видимому, с различными методиками проведения экспериментов в настоящей работе, и в работе [16]. Можно предположить, что при использовании методики [16] кислород реагирует с водородом уже во время напуска, т.к. кислород медленно напускали в нагретый водород.

Рис. 6. Зависимости предела воспламенения 2H2 + O2 от температуры по данным [16] (I - IV): I - опыты в сосудах, обработанных KCl, II - опыты в чистом пирексовом сосуде, III - опыты со смесью,

содержащей 2 % воды, IV - опыты с добавками смеси по ходу реакции, диаметр реактора = 4см; V, VI - величины предела, полученные в настоящей работе для 40 % Н2 в воздухе в присутствии 1 % С3Н6 и 1 % СС14 над KCl и нержавеющей сталью соответственно, диаметр реактора = 12 см

Т.е. состав смеси в момент воспламенения мог существенно отличаться от расчетного. Следовательно, величина предела, полученная методикой [16], относится к частично прореагировавшей смеси.

Проведенные эксперименты показывают, что процесс воспламенения водорода является зажиганием химически активной нагретой поверхностью, и сопровождается распространением пламени от возникшего очага в объем. Это означает, что при математическом моделировании воспламенения водородо-воздушных смесей вблизи третьего предела нельзя ограничиться анализом нераспределенной задачи и рассматривать только цепное или только тепловое однородное воспламенение [1, 4 - 7, 16]. Кроме того, необходимо наряду с кинетикой процесса в газовой фазе учитывать возможность образования очагов горения на поверхности реактора, что предполагает рассмотрение гетерогенных процессов.

Как видно из наших экспериментов, скорость реакции в районе третьего предела меняется скачкообразно в очень узком интервале температур 1 °С. Отметим, что в рамках существующих представлений переход через критическое условие воспламенения должен сопровождаться значительным увеличением времени задержки воспламенения. Как видно из наших экспериментов, скорость реакции в районе третьего предела меняется скачкообразно в очень узком интервале 1 °С, при этом воспламенение начинается на поверхности реактора. Действительно, интервал в 1 °С очень мал, чтобы изменить скорость реакции на порядки. Объяснить такую резкую зависимость в рамках существующих представлений не представляется возможным. Можно предположить, что это связано со скачкообразным изменением реакционной способности элементов поверхности реактора при переходе через критическое условие.

Резюмируем коротко результаты. Экспериментально определены значения температур воспламенения при 1 атм для ряда водородо-воздушных смесей и различных материалов поверхности реактора. Показано, что воспламенение водорода в воздухе в области третьего предела зависит не только от состава смеси, но и от материала поверхности реактора, при этом процесс воспламенения водорода является зажиганием химически активной нагретой поверхностью, и сопровождается распространением пламени от возникшего очага в объем. Над поверхностью металлической Pt обнаружены периоды задержки воспламенения, превышающие 1 с, для смеси 40 % Н2 + воздух при 1 атм.

Работа поддержана Российским фондом фундаментальных исследований (проект № 10-08-00305-а).

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Семенов Н.Н. О некоторых проблемах химической кинетики и реакционной способности. М. : Изд-во АН СССР, 1958. 685 с.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

2. Rubtsov N.M., Seplyarskii B.S., Chernysh V.I. et al. Investigation into self-ignition in chain oxidation of hydrogen, natural gas and isobutene by means of high-speed color cinematography // Mendeleev Comm. 2009. V. 19. P. 346-349.

3. Борисов А.А., Кнорре В.Г., Кудряшoва Е.Л. и др. Об измерении температуры в периоде индукции воспламенения гомогенных газовых смесей в статической установке перепускного типа // Химическая физика. 1998. Т. 17, № 7. C. 80-86.

4. Зельдович Я.Б., Баренблатт Г.А., Либрович В.Б. и др. Математическая теория горения и взрыва. М. : Наука, 1980. 478 с.

5. Lewis B., Von Elbe G. Combustion, Explosions and Flame in Gases. New York, London : Acad.Press, 1987. 566 р.

6. Азатян В.В. Цепной характер третьего предела самовоспламенения смесей водорода с кислородом и распространения пламени при атмосферном давлении // Журнал физической химии. 2006. Т. 80, №1. С. 82-86.

7. Рубцов Н.М. О цепной природе третьего предела самовоспламенения гремучей смеси // Кинетика и катализ. 2010. Т. 51, № 2. С. 163-167.

8. Азатян В.В., Пятницкий Ю.И., Болдырева Н.А. и др., Обнаружение хемилюминесценции при окислении водородсодержащих соединений на поверхности плаатиновых металлов // Химическая физика. 1988. Т. 7. C. 235.

9. Азатян В.В., Гетерофазное развитие цепей в процессах горения и пиролиза // Журнал физической химии, 1998. Т. 72, №1. С. 199.

10. Rubtsov N.M., Seplyarsky B.S., Troshin K.J. et al. Investigation into spontaneous ignition of propane-air and n-pentane-air mixtures in heated vessel at atmospheric pressure by means of high-speed color cinematography // Mendeleev Comm. 2011. V. 21, № 1. P. 31-33.

11. Macek A. Effect of additives on formation of spherical detonation waves in hydrogen-oxygen-mixtures // AIAA J. 1963. № 1(8). Р. 1915-1918.

12. Рубцов Н.М., Сеплярский Б.С., Трошин К.Я. и др. Цепное воспламенение смесей пропана и пентана с воздухом в нагретом сосуде // Журнал физической химии. 2011. Т. 85, № 10. С. 1845-1851.

13. Derevyago A.N., Penyazkov O.G., Ragotner K.A. et al. Auto-ignition of hydrogen-air mixture at elevated pressures // Shock Waves. 2009. Part IX. P. 733-738.

14. Рубцов Н.М., Цветков Г.И., Черныш В.И. Различный характер действия малых активных добавок на воспламенение водорода и метана // Кинетика и катализ. 2008. Т. 49, № 3. С. 363-371.

15. McBain J.W., Clarence I. Glassbrook. «Electrification and Luminescence Phenomena Accompanying Desorption of Gases from Metals (Pt, Pd, Ni, Fe)» // J. Am. Chem. Soc. 1943. V. 65 (10). P. 1908-1909.

16. Полторак В., Воеводский В.В. Экспериментальное изучение реакции окисления водорода и третьего предела воспламенения // Журнал физической химии. 1950. Т. 24, № 2. С. 299.

INVESTIGATION INTO SPONTANEOUS IGNITION OF HYDROGEN-AIR MIXTURES IN A HEATED REACTOR AT ATMOSPHERIC PRESSURE BY MEANS OF HIGH-SPEED COLOR CINEMATOGRAPHY

Rubtsov N.M., Seplyarsky B.S., * Troshin K.J., Tsvetkov G.I., Chernysh V.I.

Institute of Structural Macrokinetics and Problems of Materials Science of the Russian Academy of Sciences, Moscow Region, Chernogolovka, Russia

*N.N.Semenov Institute of Chemical Physics of the Russian Academy of Sciences, Moscow, Russia

SUMMARY. Spatial development of chain ignition of hydrogen-air mixtures in the vicinity of the third combustion limit has been investigated by means of quick gas transfer with the use of high-speed color cinematography. It was shown that spatial development of ignition is determined with material and state of reactor surface; a primary ignition center always occurs at reactor surface. It is shown that hydrogen-air mixtures over heated surface are always ignited with chemically active surface and is accompanied by flame propagation from the ignition centre into volume.

KEYWORDS: spatial, development, hydrogen, air, ignition, surface, third combustion limit, high speed cinematography.

Рубцов Николай Михайлович, доктор химических наук, ведущий научный сотрудник ИСМАН, тел. (495)485-99-09, e-mail: [email protected]

Сеплярский Борис Семенович, кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник ИСМАН, e-mail: [email protected]

Трошин Кирилл Яковлевич, доктор физико-математических наук, ведущий научный сотрудник ИХФ РАН, тел. (495)939-73-01, e-mail: [email protected] Цветков Георгий Игоревич, инженер ИСМАН

Черныш Виктор Иосифович, кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник ИСМАН

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.