УДК 535.51; 621.382
Интерференционная холоэллипсометрия «in situ» прозрачного двумерного одноосного кристалла при нормальном отражении лазерного излучения
М. Али*, Ю. Ю. Качурин*, А. П. Кирьянов*, Т. А. Рыжова*, И. П. Шапкарин§
* Национальный исследовательский университет МГТУ им.Н.Э.Баумана 2-ая Бауманская ул., д.5, Москва, 105050, Россия ^ Научно-технологический центр уникального приборостроения РАН ул. Бутлерова, 15, Москва, 117342, Россия * Российский университет дружбы народов ул. Миклухо-Маклая, д.6, Москва, 117198, Россия S Московский государственный университет дизайна и технологий ул. Садовническая, д.33, Москва, 115998, Россия
В работе представлены: а) метод интерференционной холоэллипсометрии in situ (эл-липсометрия полного набора измеряемых параметров: модулей и фаз комплексных амплитудных коэффициентов отражения света с линейными р- и s-поляризациями) при нормальном отражении лазерного излучения от прозрачного двумерного одноосного кристалла с оптической осью в плоскости отражающей поверхности; б) реализующий предложенный метод холоэллипсометр на основе интерферометра Майкельсона с фазовой модуляцией лазерного излучения.
Ключевые слова: эллипсометрия, интерференция, интерферометр Майкельсона, комплексный показатель преломления, поляризация света, эллипсометр.
В работе представлены метод холоэллипсометрии и адекватное ему устройство в виде холоэллипсометра [1,2] как основа мониторинга синтеза двумерных кристаллов (ДК) — квантовых систем с размером много меньшим 10 ^ 100 диаметров атомов [3]. Интерес к ДК задают наукоёмкие технологии, имеющие здесь дело с отдельными атомами. Всё сводится к циклам осаждения слоёв атомов (ОСА). Присущий этой ситуации переход к нанообъектам включает действия как с отдельными атомами, так и кластерами из них. Это может дать в силу квантования невиданную ранее точность и эффективность создания наноизделий [4,5]. Так, ДК, создваемые на монокристальных подложках из кремния Si, германия Ge, гетероструктур А111 Bv и их сплавов как оксиды со структурой перовски-тов АВО могут стать базой для создания новых устройств, возможных в силу квантовых явлений типа туннелирования и размерного квантования [5-7]. Спрос подогрет сходством ДК по кристаллической структуре, сопрягаемости друг с другом и проявлению ими анизотропии, наводимой и изменяемой из-за механических напряжений, электрических и магнитных полей. Специфика генезиса ДК инициирует, в силу анизотропии поверхностных взаимодействий и пространственной дисперсии [7], трансформацию кристаллографической симметрии, в частности, — трансформацию оптически изотропной кубической симметрии в аксиальную симметрию в пределах ДК.
Проявляются присущие ДК физические свойства, которые важны и ценны для приложений лишь при должном контроле их синтеза и обработки. Так, значима для микро- и наноэлектроники концовка технологического процесса, когда надо снять изделие с линии, причём момент помечен измеряемой in situ толщиной слоя атомов. Ход ОСА задаёт его квантованность, поскольку ОСА — это последовательность циклов, в которой полное число осаждаемых атомов обязано только наличию центров захвата в пространственном фронте ОСА при синтезе ДК [3]. Благодаря квантованию ОСА его дискретность определяет физически заданное
Работа выполнена в рамках государственного контракта №П-648от 19.05.2010 г. ФЦП "Научные и научно-педагогические кадры инновационной России" за 2009-2013 г.г.
осаждение атомов слой за слоем. Должного качества изделия можно иметь только контролируя in situ осаждаемые слои атомов и проводя мониторинг как синтеза ДК с нужными физико-химическими свойствами, так и обработки их для обеспечения должных функциональных свойств и потребительских качеств. Технологические проблемы, связанные с необходимостью обеспечения высокой производительности и высокого процента выхода качественных наукоёмких изделий, востребовали мониторинг пространственного фронта синтеза ДК с использованием адекватной контрольно-измерительной и вычислительной техники. В интересах получения на основе ДК изделий с теми функциональными и потребительскими качествами, что затребовал спрос, стали актуальными с явными чертами научной новизны разработка и освоение мониторинга ДК, который мыслится и реализуется как совокупность соотнесённых методов и средств контроля кинетики процессов на поверхности кристаллов. Здесь всё «возрастающую роль приобретают методы неразрушающей оптической диагностики физико-технических параметров полупроводниковых и диэлектрических материалов, плёнок, покрытий и границ раздела, формируемых в многостадийных технологических процессах, в частности, на этапах промежуточной и финишной очистки, травления, имплантации и эпитаксии» [6]. И здесь оптические методы — это методы эллипсометрии, которая действует напрямую, дистанционно, надёжно и бесконтактно, не разрушая и даже не возмущая ОСА, сопрягается с технологическими реакторами, позволяя повторять все операции и автоматизировать их при выполнении контроля in situ процессов. Так называемая традиционная эллипсометрия [8] опирается на её основное уравнение, или относительный комплексный амплитудный коэффициент отражения р*, в виде отношения комплексных амплитудных коэффициентов отражения г* и г* компонент потока с линейными р- и s-поляризациями:
Р* = {г*Р/К) = (rp/rs) exp [г (5Р - £,)] = (tg^)ехр(гД), (1)
где Гр, rs и 5р, 5S — модули и фазы комплексных амплитудных коэффициентов отражения г**, г** компонент потока с линейными р- и s-поляризациями:
Г*р,з = Гр,з ехР (iSp,s) , (2) а эллипсометрические параметры (углы) ф и Д имеют вид
ф = arctg (р) = arctg (rp/rs), (3)
Д = (5Р - Sa). (4)
Но принципиальная двухпараметричность традиционной элипсометрии, обусловленная способностью реализовать одновременные измерения in situ двух параметров ф и Д, ограничивает диагностические возможности метода как основы мониторинга хода синтеза ДК одним лишь случаем прозрачных оптически изотропных слоёв [1]. Предложенный впервые и развиваемый нами метод холоэллип-сометрии in situ слоистых систем [1] c применением адекватно реализующих его устройств — холоэллипсометров [1] — отвечает требованиям быть основой мониторинга синтеза и обработки ДК в реальном времени. И важно, что пространственный фронт синтеза ДК ведёт себя как квантово-синергетическая структура [9] со всеми чертами их как сложных систем, способных по принципу подчинения навязать всей системе ДК в целом кинетику наиболее неустойчивого из её элементов — осаждаемого/стравливаемого слоя ДК [9]. В итоге в любой момент процесса ОСА в пределах характерного для квантового цикла времени формирования ДК вполне уместной оказывается в должной области частот излучения модель прозрачного одноосного нанослоя на эффективной монокристальной подложке с оптической осью ДК, направленной вдоль его поверхности.
Для пояснения метода чувствительной к фазе поляризованного света лазерной интерференционной асимметричной холоэллипсометрии in situ нормального отражения излучения на прозрачном в некоей области частот двумерном оптически
одноосном кристалле дана на рис. 1 оптическая схема адекватного методу лазерного интерференционного асимметричного холоэллипсометра для измерений in situ на основе интерферометра Майкельсона с применением фазовой модуляции потока излучения.
Рис. 1. Оптическая схема лазерного интерференционного асимметричного холоэллипсометра для измерений in situ на основе интерферометра Майкельсона с применением фазовой модуляции потока излучения
На рис. 1 Л — лазер; К — коллиматор; ПСД^ — поляризационный светоделитель на входе (i), ФП — фотоприёмник, детектирующий отклоняемый ПСД^ пучок, ЛП — линейный поляризатор; СД — светоделитель интерферометра Майкельсона; З — плоский отражатель в его плече; S — образец как плоский отражатель в плече интерферометра с поворотом в его плоскости; ПСДе — поляризационный светоделитель на выходе (е); Oi,2 — объективы для сбора потока излучения; Фп1,п2 — фотоприёмники на выходе из ПСДе; БОД — блок обработки данных; М — монитор.
Рассмотрим работу холоэллипсометра, схема которого приведена на рис. 1. Лазер Л посылает пучок излучения сквозь помещённые на входе (г) интерферометра Майкельсона коллиматор К, поляризационный светоделитель ПСД^ и линейный поляризатор ЛП на светоделитель СД. Светоделитель СД разделяет падающий на него поток на два пучка 1 и 2, которые далее бегут в отдельных каналах или, как обычно говорят, плечах 1 и 2. Пучок 1, после отражения светоделителем СД и плоским отражателем З, снова поступает на светоделитель СД, а пучок 2, после прохода светоделителя СД попадает в плечо 2 интерферометра, в котором размещён нормально своей плоскостью к набегающему потоку излучения изучаемый образец S, и, отражаясь от него, также попадает на светоделитель СД. Последний направляет части пучков 1 и 2 на поляризационный светоделитель СПДе. Совмещённые светоделителем СД пучки 1 и 2 интерферируют между собой. Поляризационный светоделитель ПСДе разделяет падающий на него поток интерферирующих волн на пучки 3 и 4 с линейными р- и s-поляризациями, относительно плоскости падения на светоделитель СД. Пучки волн, разделяемые ПСДе, детектируются фотоприёмниками Фп1 и Фп2, электросигналы которых поступают в блок обработки данных БОД и далее, в цифровом виде, — на монитор М.
Такой холоэллипсометр позволяет измерять в режиме in situ анизотропные комплексные амплитудные коэффициенты нормального отражения лазерного излучения с линейными р- и s-поляризациями. Причём, образец S выбирается прозрачным для некоторой области частот.
Пусть угол а, отсчитываемый от направления линейной s-поляризации падающего на образец S излучения, задаёт направление оптической оси £ двумерного
кристалла, лежащей в его плоскости. Пусть также Е^р и E¿s — амплитуды электрических векторов Ei поля компонент падающего на светоделитель СД потока волн с линейными р- и s-поляризациями. Любая поляризованная электромагнитная волна, которая падает нормально из вакуума на однородную среду одноосного ДК, разделяется в кристалле на обыкновенную и необыкновенную световые волны. Вектор электрической индукции D0 (а в нашем случае и вектор напряжённости электрического поля E0) обыкновенной волны колеблется вдоль оси 'q, перпендикулярной оптической оси Q, а вектора De и Ее необыкновенной волны колеблются вдоль оптической оси Q кристалла. Тогда для значений комплексных амплитуд электрических векторов Е* и Е* светового поля справедливы соотношения вида:
Е* = Eipt*r* (г* sin2 а + г* cos2 а) + Eist*sr* (г* — г*) ■ sin a cos а, (5)
Е* = Eist*sr*s (г* cos2 а + г* sin2 а) + Eipt*pr* (г* — г*) ■ sin a cos а, (6)
где t*p s) и r*p s) — комплексные амплитудные коэффициенты пропускания и отражения компонент падающего на светоделитель СД волн с р- и s-поляризациями; г** и г** — комплексные амплитудные коэффициенты отражения пучков света, обязанных бегу необыкновенной (е) и обыкновенной (о) световых волн в кристалле.
Интерференционные поля Е**,инт и Е*,инт в идущих на вход фотоприёмников ФП1 и ФП2 световых потоках с р- и в-поляризациями, соответственно, даются соотношениями:
Е*р, инт. = Егр1*рг*р • ехр + Е* • ехр (г^), (7)
К, инт. = г* • ехр (г^1) + Е* • ехр (г^), (8)
где ^1,2 — набег фаз световых потоков при пробеге их в плечах интерферометра, причём набег фазы в плече 2 не включает в себя набег фазы в образце Я.
Фотоприёмники Фш и Фп2 регистрируют интерферограммы /инт(р,в)(А^), ко-
2
торые представляют собой квадраты модулей Е*р 8)инт напряжённостей электрических полей, описываемых выражениями (7) и (8), где А^ = (^х — ^2) — разность набега фаз, которая может изменяться во времени t по любому удобному для проведения измерений закону. Любая из интерферограмм /инт(р 8)(А^) — есть сумма фонового слагаемого /фон(р,в), которое не зависит от набега фаз A<ßt, и собственно интерференционного слагаемого А/инт(р,8) (A^t), представляемого нижеследующими соотношениями:
I I 2
А4нт(р) (A'ßt) = 1 Е*,инт.1 — Хфон(р) =
= 2{E'2pt2pг2р [г^ sin2 a cos (А^ — ^) + rv cos2 a cos (А^ — )] +
+ EisEiptptsrp sin a cos a cos (А<^ — PC + Paps) — rv cos (А<^ — + <Paps)\ }
(9)
i I 2
А^инф) (А^) = 1 E*,инт.1 — ^фон(з) =
= 2{^2s¿2r2 [rc cos2 a cos (А^4 — ^) + rv sin2 a cos (А^4 — )] +
+ EisEiptptsr'2 sin a cos a [rf cos (А<^ — — <pAps) — rv cos (А<^ — — <pAps)]}
(10)
где <^Aps = ^tp — tyts — суммарный вклад фаз комплексных амплитудных коэффициентов пропускания tp и t*s светоделителем СД компонент потока света с линейными р- и s-поляризациями.
Подобные измерения, проводимые на специально отобранном опорном (референтном) образце или, другими словами, эталоне (э) в виде идеально отражающего плоского зеркала с г* = г* = —1, помещаемого перед образцом S нормально к падающему потоку, описываются сходными соотношениями с учётом того, что для зеркала о=0:
Д/ИнТ(р) (Д^)э = 2E2pí2r2 ■ cos A<pt, (11)
Д/ИНТ(8) (ДР4 = 2E2Stirl ■ cos Д^. (12)
Использование результатов измерений интерферограмм на эталонном образце при измерениях на основном образце S позволяет преобразовать метод эллипсо-метрии, в случае прозрачного одноосного кристалла, в метод холоэллипсометрии, т.е. — в метод получения полного набора эллипсометрических параметров, состоящего из модулей |, | и фаз , комплексных амплитудных коэффициентов отражения г*, г* необыкновенной и обыкновенной световых волн.
Как отмечалось выше, поляризационный светоделитель ПСД позволяет иметь дополнительный канал, который даёт возможность вести по ходу измерений регистрацию интенсивности потока U на входе комплекса и работать, таким образом, с набором не абсолютных аналоговых сигналов размерности электрического напряжения, а с безразмерными относительными величинами. Это способствует устойчивости применяемых алгоритмов при цифровой обработке всего массива получаемых в ходе измерений in situ данных. Это позволяет пронормировать соотношения (9)—(12) на интенсивность входного потока X¿ и представить соотношения для нормированных интерферограмм Дг(р,3)(Д^) образца S и Дг(р,3)(Д^)э эталона (э) в виде:
ДЧр,з) (ДЫ = ( £Инт(р,8) — 1фон(р,а^ jh, (13)
M(p,s) (Д^4)э = 2 fó(p,s)/I^j t2(p,s)rfp,s) cos Д<^. (14)
Деление нормированных интерферограмм Дг(р8)(Д^) для образца S, описываемых формулой (13), на соответствующие р- и s-поляризациям амплитуды Дг(р,3)(Д^)эmax нормированных интерферограмм для эталона (э), описываемых формулой (14), позволяет прийти к следующим универсальным соотношениям для приведённых нормированных интерферограмм Дгприв(р,8)(Д^4):
Д«прив(р) (Д^) = [Дг(р) (Д^гУДг(р) (Д^э max] =
= [re sin2 a ■ cos (Д^ — <p¿;) + rv cos2 a ■ cos (Д^ — (pv)] + + sin a ■ cos a ■ cos (Д^ — + PaPs) — rv cos (Д^ — + <paps)] (15)
Д«прив(*) (ДЫ = [Дг(в) (ДЫ/Д«(8) (ДЫэ max] =
= [rc cos2 a ■ cos (Дфг — Pc) + rv sin2 a ■ cos (Д^ — )] + + sin a ■ cos a ■ [rf cos (Д<^ — — paps) — rv cos (Д<^ — <Pv — ¥aps)] . (16)
Здесь учтено, что для р- и s-компонент на входе светоделителя СД выполняется предварительно подобранное соотношение вида:
Eiptp — Eists. (17)
Используя соотношения (15) и (16), можно показать, что зависимость суммы Дгприв(р+s) (Apt) приведённых нормированных интерферограмм Дгприв(р) (A^t) и Дгприв(s)(A'^t) для р- и s-компонент от величины угла а имеет довольно простой вид:
Д«прив(р+s) (Aft) = Д«прив(р) (Aft) + Д«прив( s) (Aft) = а + В sin 2а, (18)
где величины А и В не зависят от угла а.
Поворотом столика, на котором крепится образец S, вокруг оси набегающего потока света (см. рис. 1) находят то азимутальное положение столика, при котором производная по углу а от суммы в (18) равна нулю.
Тогда, отворачивая (доворачивая) на угол as = ±45°, ориентируют линейную s-поляризацию света вдоль оптической оси £ кристалла и сворачивают формулы (15) и (16) к следующим соотношениям при угле а = 0°, которые существенно упрощают обработку массива данных измерений in situ:
Д«прив(р) (A<Pt) = r( cos (Apt - ), (19)
Д«прив( s) (A<Pt) = rv cos (A^t - ipv). (20)
Важные для интерферометрических измерений (и любых иных измерений) динамический диапазон измерений D — отношение максимального Smax и минимального Smin значений полезного сигнала (D = /max//min) — и часто равное ему отношение «сигнал/шум», заметно улучшаются тем, что фоновая составляющая /фон(р,.5) интерферограммы /инт(р^)(Д^) устраняется автоматически полностью применением так называемой фазовой модуляции регистрируемой интер-ферограммы за счёт малых гармонических колебаний зеркала З (см. рис. 1) с частотой П; зеркало З при этом может и перемещаться по некоему закону во времени t (закону сканирования), так что слагаемое A^t фазы интерференционного сигнала принимает вид:
A^t = A<-pto + sin (2nüt), (21)
где A^to — сканируемая фаза интерферограммы; 5р0 — амплитуда гармонических колебаний вклада в фазу интерферограммы при её фазовой модуляции колебаниями зеркала З.
Тогда, приведённые интерферограммы, полученные при фазовой модуляции с частотой П, принимают, согласно (19) и (20), вид:
Д«прив(р,s)Q (Д^о t) = Г(c,v) sin (A^to - <£(c,v)) . (22)
Применим синусное (SF) и косинусное (CF) преобразование Фурье приведённых нормированных интерферограмм (22), учтя их периодичность:
2тг
S [Д^прив(р, s)n (A^to)] = (1/2^) У Ainp^(p,s)n (A^to) ■ sin(A^to) dA^to, (23)
0
2ir
CF [A прив (p, s)Q (A^to)] = (1/2^) / s)n (A^to) cos (A^to) dA'^to. (24)
o
Проводим все необходимые математические преобразования и получаем:
SF [A^b](p,s) = r(p,s) cos ^(C,V),
(25)
CF [Дгприв](Р;8) = Г(С)Ч) sin ip{Cv).
(26)
В итоге, фурье-образы (25) и (26), получаемые в результате применения полного фурье-преобразования приведённых нормированных интерферограмм (22), становятся теми соотношениями, которые составляют основу для определения модулей Г(и фаз £,,) комплексных амплитудных коэффициентов г, нормального отражения прозрачным двумерным оптически одноосным кристаллом пучков света, обязанных бегу необыкновенной (£) и обыкновенной (г/) световых волн. Причём, выражения для модулей и фаз комплексных амплитуд-
ных коэффициентов г*^ , нормального отражения могут быть выражены через фурье-образы (25) и (26):
где Arctg (ж) — главное значение обратной тригонометрической функции.
В заключение отметим, что обращение к фазовому параметру эллипсометрии А = — (р,, в согласии с формулой (4), позволяет избежать проблемы юстировки нулевой разности фаз А<рсц(1 = 0) = 0 при начальном состоянии интерферирующих пучков.
1. Кирьянов А. П. Голоэллипсометрия in situ: основы и применения. — М.: МГУДТ, 2003. — 221 с. [Kirjyanov A. P. Goloehllipsometriya in situ: osnovih i primeneniya. — M.: MGUDT, 2003. — 221 s. ]
2. Кирьянов А. П. Голоэллипсометрия // Лазерная интерферометрия: Межвед. сб. — М.: МФТИ, 1993. — С. 62-68. [Kir'yanov A. P. Goloehllipsometriya in situ: osnovih i primeneniya. — M.: MGUDT, 2003. — 221 s. ]
3. In Situ Spectroscopic Ellipsometry as a Versatile Tool for Studying Atomic Layer Deposition / E. Langereis, S. B. S. Heil, H. C. M. Knoops et al. // J. Phys. D: Appl. Phys. — 2009. — Vol. 42. — P. 073001.
4. Алфёров Ж. И. Нанотехнологии: перспективы развития в России // Аналит. обзор по материалам круглого стола «Проблемы законодательного регулирования и государственной политики по развитию нанотехнологий в Российской Федерации». — 2005. [Alfyorov Zh. I. Nanotekhnologii: perspektivih razvitiya v Rossii // Analit. obzor po materialam kruglogo stola «Problemih zakonodateljnogo regulirovaniya i gosudarstvennoyj politiki po razvitiyu nanotekhnologiyj v Rossiyjskoyj Federacii». — 2005. ]
5. Kainer G. B. Problems of Metrological Support for Nanotechnology of High-Precision Component Metal-Working // Нанотехника. — 2007. — No 1. — Pp. 5256.
6. Метрологические методики абсорбционной и люминесцентно-эмиссионной спектрометрической автоматизированной диагностики материалов и структур микро- и наноэлектроники / К. А. Валиев, Л. В. Великов, А. П. Кирьянов, Е. П. Ляшенко // Труды ФТИАН. «Ионно-лучевая обработка материалов в микро- и наноэлектронике». — М.: Наука, 1999. — Т. 15. — С. 170. [Metrologicheskie metodiki absorbcionnoyj i lyuminescentno-ehmissionnoyj spektrometricheskoyj avtomatizirovannoyj diagnostiki materialov i struktur mikro- i nanoehlektroniki / K. A. Valiev, L. V. Velikov, A. P. Kirjyanov, E. P. Lyashenko // Trudih FTIAN. «Ionno-luchevaya obrabotka materialov v mikro-i nanoehlektronike». — M.: Nauka, 1999. — T. 15. — С. 170. ]
Ч с
(27)
(28)
Литература
7. Brodsky A. M., Urbakh M. I. On the Dependence of Light Reflection from Metals on Adatom Characteristic. — 1971. — Vol. 88. — Pp. 633-644.
8. Аззам Р., Башара Н. Эллипсометрия и поляризованный свет. — М.: Мир, 1981. — 584 с. [Azzam R., Bashara N. Ehllipsometriya i polyarizovannihyj svet. — M.: Mir, 1981. — 584 s. ]
9. Kiryanov A. P. On the ultrafast holoellipsometry // Intern. Conf. "Micro- and nanoelectronics 2005". Book of abstract. — Moscow, Zvenigorod, Russia, 2005. — Pp. 2-17.
UDC 535.51; 621.382
Interference Holoellipsometry "in situ" of a Transparent Two-Dimensional Uniaxial Crystal at Normal Angle Laser
Radiation Reflection
M. Ali*, Yu. Yu. Kachurin*, A. P. Kiryanov*, T. A. Ryjova*,
I. P. ShapkarinS
* Bauman Moscow State Technical University 2-nd Baumanskaya str., 5, 105005, Moscow, Russia t Scientific and Technological Center for Unique Instrumentation of RAS Butlerova str., 15, 117342, Moscow, Russia * General Physics Department People's Friendship University of Russia Miklukho-Maklaya str., 6, 117198, Moscow, Russia S Moscow State University of Design and Technology Sadovnichevskaja str., 33, 113806, Moscow, Russia
The following issues are considered in the paper: a) method of the in situ interference holoellipsometry (ellipsometry with the complete set of measured parameters: modules and phases of complex amplitude reflection coefficients for linear p- and s-polarizations) of a transparent two-dimensional uniaxial crystal at normal reflection angle of the laser radiation under the condition that the crystal optical axis belongs to the reflecting surface; b) schematic of the holoellipsometer realizing the method and employing the Michelson interferometer with phase modulation of the radiation.
Key words and phrases: ellipsometry, interference, Michelson interferometer, complex refractive index, polarization of light, ellipsometer.