CC BY
156
УДК 535.33/.34 В.С. Айрапетян СГГ А, Новосибирск
ИК-ЛИДАРНОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ о ПОЛОСЫ ПОГЛОЩЕНИЯ СПЕКТРА МЕТАНА В АТМОСФЕРЕ
B.S. Ayrapetyan SSGA, Novosibirsk
10 Plakhotnogo St., Novosibirsk, 630108, Russian Federation
IK-LIDAR STUDY 03 BANDS OF THE ABSORPTION OF THE SPECTRUM OF THE METHANE IN ATMOSPHERE
Automated differential lidar set for measurement of atmospheric gases small concentration is developed, created and tested on the bases of Optical Parametric Oscillator (OPO), tunable in middle infrared (IR) range. Measurable sensitivity accuracy obtained for atmospheric methane is not less than 1ppm. Being smoothly tunable in the wavelength range of 1.4^4.2um with the spectral bandwidth of 3см"1 (for 1.4^1.8um and 2.9^4.2um) and pulse energy up to 30mJ, the OPO irradiation allows measurement of gas concentrations in an open atmosphere up to 5km. If required computer controlled Fabry-Perot etalon (FPE) insertion into the resonator is provided to narrow the bandwidth up to 0.6см-1. Construction of the OPO allows also radiation wavelength stepwise change (pulse to pulse) with a smooth regulation from 0 to 12nm that is necessary to carry out gas concentration measurement by the method of differential absorption with one laser. Lidar set is equipped with a self-regulated system, tuned at the absorption line of the gas under investigation that is initially installed into the system.
Современные методы и лазерные излучения различных частот широко применяются в дистанционном зондировании атмосферных газов. При этом максимальная информация о составе и строении молекул атмосферы, с высоким пространственно-временным разрешением и чувствительностью можно получить лишь методом дифференциального поглощения и рассеяния (ДПР), с использованием перестраиваемого по частоте лазера с узкой спектральной шириной линии и высокой мощностью излучения.
Напомним принцип действия метода ДПР, впервые использованным Счетлэндом (1964 г.) [1]. Сравниваются два обратно рассеянных лазерных импульса, которые приходят один - с максимума линии поглощения исследуемой молекулы, другой - с крыла линии поглощения.
Наилучшие практические результаты в определения концентрации газовых компонентов дает метод ДПР в коротковолновой части среднего ИК-диапазона длин волн (2,5 - 14 мкм).
Известно[2], [3], что основные колебательно - вращательные полосы поглощения, интенсивные комбинированные и изолированные частоты молекул практически всех атмосферных газов приходятся именно на ближний и средний ИК-диапазон спектра.
Для зондирования молекул атмосферных газов методом ДПР в работах, например [4], [5] были использованы несколько лазерных источников,
перекрывающих широкий спектральный диапазон - от УФ до ИК-области, что усложняет реализацию такой системы. Кроме того, некоторые газы имеют очень узкие линии поглощения [6], поэтому для их зондирования методом ДПР требуются, с одной стороны, ИК - лидарные комплексы на основе специфического мощного перестраиваемого лазера с узкой линией излучения и высокой стабильностью генерации. Важной составляющей частью такого лидарного комплекса является большеапертурная приемно-передающая оптика с высокочувствительным узлом регистрации и обработки информации.
С другой стороны, для проведения измерений в открытой атмосфере необходимо соблюдать требования международных стандартов здравоохранения об использования лазерного излучения безопасного для зрения и окружающей среды [7], [8].
ИК - лидарный комплекс. В последние десятилетия нами были разработаны импульсные ИК параметрические генераторы света (ПГС) на основе нелинейных кристаллов (НК) LiNЪOз, КТР и др., накачкой которого **> |
является YAG:Nd лазер (Х=1,064 мкм) [9], [10]. Такой ПГС способен плавно и/или дискретно перестраивать длину волны излучения в диапазон 1,41 - 4,2 мкм спектра, тем самым является основой ИК - лидарного комплекса [11], зондирущего молекулы атмосферных газов.
На рис. 1 приведен фотоснимок такого лидарного комплекса, а на рис. 2 - его оптическая схема.
Рис. 1. ИК лидар Рис. 2. Оптическая схема ИК лидара
ПГС (2) на кольцевом резонаторе с активным элементом из кристалла LiNbO3 обеспечивает эффективное преобразование излучения импульсного YAG :Nd3+ - лазера (1) (А=1,06мкм) в спектральный диапазон длин волн А=1,41^ 4,2 мкм. Плавная перестройка длины волны осуществляется высокоточным вращением столика с кристаллом LiNbO3 в горизонтальной плоскости,
управляемым персональным компьютером. Излучение ПГС можно также дискретно изменить электрическим способом, подавая на боковые поверхности кристалла LiNЮ3 постоянное напряжение от 0 до 5кВ, причем регулируемая ширина шага варьируется в пределах от 0 до 12 нм. Дискретный сдвиг длины волны излучения ПГС от импульса к импульсу реализуется одним лазером для осуществления измерения интенсивности поглощения газа на максимуме линии и на ее крыле. Смещение длины волны излучения ПГС за счет температурного нагрева кристалла LiNЪO3, программно контролируется и компенсируется с точностью до 0,10С. Для необходимости сужения ширины линии излучения, до 5 раз, предусмотрен ввод в резонатор ПГС ЭФП. Выходная суммарная энергия ПГС, при длительности импульса 10 нс, меняется в пределах 1^ 40 мДЖ в зависимости от длины волны. Определение абсолютного значения измеряемой длины волны (Хизм.) ПГС выполняется способом коррекции Хизм с известной линией поглощения газа. Для этого часть излучения ПГС (~ 4 %), отражаясь от плоскопараллельной СаР2 пластинки (3), попадает в диффузно-рассеивающую сферу (5). Рассеянное излучение первого канала, проходя кювету (8) с известным газом (в данном случае метаном с чистотой 90%, при давлении 1 атм.), поступает на фотоприемник (7). Одновременно, рассеянное излучение второго канала поступает непосредственно на другой идентичный фотоприемник (7). Далее электрические сигналы от фотоприемников поступают на два входа аналого-цифрового преобразователя (АЦП) (9), выход которого соединен с п.к. (10). На экран монитора п.к. выводится колебательно-вращательный спектр поглощения и3 полосы метана, центральная Q - ветвь которой считается началом отсчета. Специальная компьютерная программа обрабатывает полученные данные, корректирует их с Q-ветвью и выдает на экран монитора истинное значение длины волны ПГС (^изм). Для калибровки длины волны ПГС на рассеивающей сфере предусмотрена возможность установления ИК -световода (6), через который лазерное излучение подается на входную щель монохроматора.
Основная часть излучения ПГС после расширения и коллимирования (4) направляется на топографическую мишень по атмосферной трассе, газовый состав которой и исследуется. Конструктивно лазерный излучатель с приемным телескопом (11) установлены на компьютерно-управляемой двухкоординатной платформе. Микрометрическим винтом устанавливается высокоточное совпадение поля лазерного излучения с полем зрения приемного телескопа, контроль за которым осуществляется ССD камерой, закрепленной на боковой стороне телескопа. Изображение топографической мишени также выводится на экран монитора п.к. Рассеянное от топографической мишени излучение принимается 30см телескопом Ньютона (11), на фокальной плоскости которого помещается криогенный 1^Ь фотоприемник (12). Поступающие на фотоприемник сигналы обрабатываются в АЦП и на экран монитора п.к. выводится реальный спектр поглощения газов атмосферы.
Данный лидарный комплекс позволяет сканировать пропускание атмосферы в диапазоне 1,41^4,2мкм, измеряя при этом концентрацию газов атмосферы.
Результаты экспериментальных измерений и их сравнение с расчетными. Первые экспериментальные измерения на этой лидарной установке проводились в открытой атмосфере г. Еревана, на средней высоте 50м в ясное, безветренное летнее дневное время. Измерения проводились по усреднении 10 импульсов на каждую точку, при частоте повторения импульсов лазера 20 Гц. В качестве экспериментально исследуемого и доступного загрязнителя была выбрана молекула метана (СНД содержание которой в атмосфере г Еревана в среднем соответствует 1,7 ppm. Хорошо известно [12], что из четырех основных колебательно-вращательных полос поглощения метана, наиболее интенсивной считается валентная колебательная и3 полоса, с центральной Q-ветвью (3016 см-1), что попадает в перестраиваемый диапазон параметрического лазера (1,4 ^ 4,2 мкм). Для измерения концентрации метана с высокой точностью и чувствительностью необходимо было провести предварительные расчетные и экспериментальные работы по измерению спектра пропускания атмосферы в диапазоне длин волн 3,25 ^ 3,45мкм с разрешением лучше, чем ширина, отдельных линий Р, Q и R ветвей и3 полосы поглощения метана.
На рис. 3 приведен расчетный спектр поглощения и3 полосы метана при концентрации 1,7 ppm, на 2 км и суммарный спектр поглощения СН4 и Н2О соответственно, с учетом ширины излучения зондирующего лазера 3,0 см-1 при постоянном сканировании с шагом 0,1см-1. На рис. 4 приведен экспериментально измеренный спектр и3 полосы метана и интегральный спектр поглощения атмосферы в диапазоне длин волн 3,25 ^ 3,45 мкм, соответственно (с шагом сканирования 0,1 см-1). Основными поглотителями излучения в этом диапазоне считаются СН4 и Н2О.
Рис. 3. Расчетные спектры пропускания Рис. 4. Измеренные спектры пропускание СН4 (а) и СН4+Н2О (Ь) для излучения СН4 (а) и спектр атмосферы на
ПГС с шириной линии 3cm'
-1
расстоянии 2200м (b)
Из спектров видно, что полностью закрыта R ветвь (< 3,30 мкм), очень слабо проявлена Q ветвь (3,312 мкм) и большая часть линий Р - ветви (3,35^3,45 мкм). Более-менее просматриваются лишь линии Р7, Р9 и атмосфера достаточно прозрачна лишь в области линии Р10. Поэтому для измерения концентрации атмосферного метана длина волны первого импульса излучения ПГС устанавливается на максимум поглощения линии Р10 (ümax), а следующий импульс - дискретно перестраивается на нулевой уровень этой линии (um¡n). Обратно рассеянные сигналы этих частот поступают на фотодетектор, оцифровываются в АЦП и относительные сигналы выводятся на экран монитора п.к.
Результаты обработки экспериментального и расчетного спектров приведены в табл. 1.
Таблица 1. Расчетный и экспериментальный спектры пропускания атмосферы в диапазоне длин волн 3,25 - 3,45 мкм на расстояние до 2,2 км
Ветвь Аур см- Ауэкс. см-1 Аусм, см-1 У0(расч.) см-1 У0(экс.) см-1 Ірасч., отн. ед. 1экс, отн. ед.
0 5,2 7,79 2,59 3015,9 3014,6 0,91 0,63
Р1 3,2 - - 2999,76 3008,14 0,13 -
Р2 4,46 - - 2987,62 2995,3 0,24 0,075
Р3 3,79 5,08 1,29 2976,19 2981,25 0,27 0,094
Р4 3,78 3,785 0,05 2969,86 2970,49 0,27 0,074
Р5 4,37 5,01 0,64 2957,35 2959,8 0,34 0,188
Р6 3,11 6,21 3,10 2947,37 2948,61 0,34 0,014
Р7 3,085 4,93 1,85 2937,47 2936,24 0,34 0,28
Р8 3,67 - - 2926,16 2931,31 0,34 0,19
Р9 3,64 4,85 1.21 2914,82 2910,61 0,36 0,14
Р10 3,62 4,83 1,21 2906,94 2905,77 0,19 0,19
Отметим высокое совпадение соответствующих центральных частот расчетного (Уо(расч.)) и экспериментального (Уо(экс.)) спектров, отдельных линий Р, Q и R ветвей и3 полосы метана. Точность совпадения не хуже + 0,13%.
Таким образом, спектральное смещения у3 полосы метана не наблюдается, что обусловлена в основном средней скоростью относительного движения молекул газа в атмосфере, а так как во время проведения измерений стояла тихая, безветренная погода, следовательно, и спектрального смещения не наблюдался. Вместе с тем из экспериментального спектра (рис. 4) видно, что Q - ветвь и отдельные линии Р - ветви уширены. Это можно объяснить, как доплеровским уширением (температурное влияние), так и влиянием паров воды и аэрозольных частиц (столкновительное уширение). Последние факторы сказываются и на разбросе соответствующих значений относительных интенсивностей при сравнении расчетного (1Р/1о)расч. и экспериментального спектров(1Р/1д)экс.
По интенсивностям этих сигналов, согласно [13], можно вычислить среднюю концентрацию атмосферного метана.
На основании результатов, приведенных в данной статье, можно констатировать, что направление создания ИК лидаров на основе ПГС заслуживает дальнейшего развития. Выполненные исследования показывают, что с помощью ИК лидаров на ПГС можно получить достоверные данные о составе, строения и состояния параметров атмосферы. Отметим, что разработанная, созданная и испытанная нами ИК лидарный комплекс является многофункциональным, и на его основе можно реализовать целый ряд
устройств, весьма необходимых в широких областях науки и техники ИК дистанционного зондирования молекул.
БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК
1. Scotland R.M. Some Observation of the Vertical Profile of Water Vapor by a Laser Optical Radar / Proc. 4th Symposium of Remote Sensing of the Environment 12 - 14 April 1966, Univ. of Michigan. - Ann Arbor, 1966. - P. 273-283.
2. Ельяшевич, М.А. Атомная и молекулярная спектроскопия / М.А. Ельяшевич. - М.;1962. - 892 с.
3. Межерис, Р. Лазерное дистанционное зондирование / Р. Межерис. -М.: Мир, 1987. - 550 с.
4. Кабанов, М.В. Мониторинг эмиссии антропогенного и природного метана: докл. II Международная конференция по сокращению эмиссии метана / М.В. Кабанов, Ю.М. Андреев, П.П. Гейко. - Новосибирск, 2000. - 800 с.
5. Takuya Nayuki, Tetsuo Fucuchi, et. all. Sum - frequency- generation system for differential absorption lidar measurement of atmospheric nitrogen dioxide // Appl. Opt. - 2000. - V. 41, № 18. - P. 3659-3664.
6. Лазерный контроль атмосферы / под ред. Э.Д. Хинкли. - М., 1979. -
416 с.
7. Lasers and Optical Radiation Environmental Health Criteria. Geneva (1982).
8. Koechner, W. Solid state laser engineering (Berlin: Springer-Verlag, (1999).
9. Apresyan G.M., Ayrapetyan V.S., Sargsyan T.K., Sargsyan K.R. Tunable OPO for Differential Absorbtion LIDARs. LAT 2002, Moscow(2002), 89.
10. ИК - ПГС с плавной и скачкообразной перестройкой длины волны:
докл. на V междунар. конф. «Лазерная Физика - 2005», 11-14 окт., 2005 г. / В.С.
Айрапетян и др. - Аштарак, Армения.
11. Ayrapetyan V.S., Hakobyan A.V., Apresyan G.M., Poghossyan., Sargsyan K.A., Sargsyan T.K. IR Lidar based on OPO. Twelfth Joint International Symposium on Atmospheric and Ocean Optics / Atmospheric Physics. Proc. SPIE. - V. 6160. - P. 708-713.
12. Barnes W.L., Susskind F.J., Hunt R.H., and Plyler E.K. Measurement and
Analysis of the v3 Band of Methane // The Journal of Chemical Physics. - 1972. - V.
56, No.10. - P. 5160-5172.
13. Murrey E.R., Byer R.L. Remote Measurements of Air Pollutants, SRI International Report. Jan. 1980.
© В.С. Айрапетян, 2008
