CC BY
25
Генерация третьей гармоники фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК диапазона, остро сфокусированного в объем прозрачного диэлектрика, в режиме формирования плазмы
П.М. Михеева, Ф. В. Потёмкин6
Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова, физический факультет,
кафедра общей физики и волновых процессов. Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 62.
E-mail: а [email protected], ь[email protected] Статья поступила 06.09.2010, подписана в печать 01.11.2010
Построена численная модель процесса генерации третьей гармоники фемтосекундного лазерного излучения с длиной волны 1.24 мкм, остро сфокусированного в объем плавленого кварца, в режиме экстремальной для твердых тел световой интенсивности 3- 1013 Вт/см2. Обнаружено ограничение эффективности генерации третьей гармоники (ГТГ) в режиме формирования плазмы до значений 0.1%, что определяется двумя конкурирующими процессами: уменьшением эффективности ГТГ за счет увеличения значения волновой расстройки и увеличением эффективности ГТГ за счет роста асимметрии процесса фокусировки. Показано, что в изотропной среде методика определения порога формирования плазмы по сигналу третьей гармоники является более чувствительным методом по сравнению со стандартной схемой регистрации нелинейного пропускания.
Ключевые слова: генерация третьей гармоники в режиме острой фокусировки, лазерно-индуцированная фемтосекундная плазма.
УДК: 535:621.373.826:539. PACS: 52.38.^г, 52.25.Jrn.
Введение
Процесс генерации третьей гармоники (ГТГ) лазерного излучения умеренной интенсивности (/ < < 1012 Вт/см2) при острой фокусировке в объем прозрачной конденсированной среды теоретически и экспериментально исследовался в ряде работ [1-10]. Увеличение интенсивности лазерного излучения свыше порога оптического пробоя для прозрачных диэлектриков (1013 Вт/см2) приводит к возникновению плазмы в микрообъеме мишени [11-13]. Наличие плазмы приводит к локальным изменениям показателя преломления среды за счет свободных электронов плазмы, приводящим к изменению волновой расстройки процесса ГТГ, а также к модификации величины нелинейности третьего порядка вещества [12]. В настоящее время остается не до конца ясно, какие процессы будут оказывать наибольшее влияние на процесс генерации третьей гармоники в режиме формирования плазмы и как будут меняться пространственные и временные профили сигнала третьей гармоники.
Цель настоящей работы состоит в создании численной модели для описания процесса генерации третьей гармоники при острой фокусировке фемтосекундного лазерного излучения в объем прозрачного диэлектрика в режиме формирования плазмы. В проводимых численных исследованиях мы будем опираться на ряд полученных экспериментальных данных [11, 12]. В качестве объекта исследования выбран образец плавленого кварца по причине его наибольшей изученности с экспериментальной и теоретической точек зрения [14, 15] и наличия наиболее полной базы табличных данных.
1. Расчет параметров плазменного канала
Рассмотрим процесс острой фокусировки высокоинтенсивного фемтосекундного лазерного импульса с дли-
тельностью т = 140 фс с длиной волны А = 1.24 мкм (излучение лазера на СпГо^ег^е) в объем плавленого кварца. Если интенсивность воздействующего фемтосекундного лазерного излучения в фокальной плоскости внутри плавленого кварца превышает 5 • 1012 Вт/см2 [13], то в области перетяжки лазерного пучка индуцируются процессы многофотонной и туннельной ионизации, приводящие к генерации электронов в зоне проводимости с концентрацией до 5 х 1019 см^3, а также происходит нагрев электронной компоненты плазмы до средней энергии ~4эВ с последующим развитием электронной лавины [13]. По прошествии импульса воздействующего фемтосекундного лазерного излучения концентрация электронов плазмы начинает убывать, плазма рекомбинирует, причем в кварце преобладает процесс захвата свободных электронов в ловушки с характерным временем т= 150-200 фс [16, 17]. На пикосекундном масштабе времен происходит передача энергии от электронной подсистемы в ионный остов и последующее формирование микромодификации.
Для интерпретации экспериментальных данных [11, 12], расчета профилей интенсивности, концентрации, температуры электронов в области плазмооб-разования в объеме плавленого кварца была создана численная модель, работающая на масштабе длительности лазерного импульса, учитывающая многофотонную и туннельную ионизацию в соответствии с моделью Келдыша, нагрев электронной компоненты в поле лазерной волны, ударную ионизацию и рекомбинацию [18]. Необходимо отметить, что в рамках этой модели ввиду малости для рассматриваемых параметров не учитываются следующие эффекты: фазовая самомодуляция излучения и дисперсионное расплывание лазерного импульса.
Для упрощения расчетной схемы используется модель острой фокусировки лазерного пучка с гаус-совским профилем интенсивности. Самофокусировка и дефокусировка лазерного излучения за счет генерации свободных электронов в веществе не учитывается, поскольку экспериментально измеренная зависимость диаметра пучка от расстояния относительно центра перетяжки излучения (NA = 0.4, Л = 1.24 мкм, £„ = 0.1-5 мкДж, т= 140 фс) совпадает с фокусировкой гауссовского пучка по интенсивности [13].
Запишем систему уравнений для численного решения, включающую в себя скоростное уравнение для концентрации электронов и уравнение баланса энергий в элементарной пространственной ячейке в объеме плавленого кварца:
dne(t) пе{1) = P¡ {Г) + wm{I)ne{l)--,
dt
£lljt = £t
■ £th.
(1)
где Р{1) — объемная скорость ионизации в модели Келдыша [19], wm(í) = 2 (j^^j — скорость
ударной ионизации [20], где £osc(/) — осцилляторная энергия электрона в поле лазерной волны, зависящая от интенсивности этой волны; Д — ширина запрещенной зоны диэлектрика, для плавленого кварца Д = 9 эВ; ш — частота осцилляций поля лазерной волны; v^ — эффективная частота столкновений, для плавленого кварца частота электрон-фононных столкновений i^e-ph = 6 -1014 Гц » i/e_¡ больше частоты электрон-ионных столкновений, и поэтому i/eff = i/e_ph = б • 1014 Гц [15, 21], т = 150-200 фс для плавленого кварца время захвата электронов в ловушки [16, 17]; fout — прошедшая через ячейку энергия лазерного излучения; £¡n — энергия лазерного излучения, поступающая в ячейку; £on = Nph(f)fiojP(n — поглощенная часть энергии, которая уходит на ионизацию вещества плавленого
кварца в ячейке, A^ph (/) = + 1 — фотонность про-
цесса ионизации [22], Дегг(/) — эффективная ширина запрещенной зоны; fu, = (£¡n — £¡on)(l ^ exp(—Sdz)) — поглощенная часть энергии, которая идет на нагрев электронной компоненты плазмы, сформировавшейся в элементарной ячейке объема плавленого кварца, dz — линейный размер ячейки в которой происходит поглощение падающей в объем плавленого кварца энергии излучения, [i = — коэффициент экстинкции, S — мнимая часть показателя преломления плавленого кварца, определяемая из модели Друде [23]:
,2
S M = So •
ш:
üj{üj - ivtff) '
(2)
Для моделирования все пространство разбивалось,
как показано на рис. 1 сплошными линиями, на равно-
мерные шаги по длине распространения dz = L/Nг, по
времени сИ = с!г-п(Х)/с и на неравномерные, зависящие
от г шаги по радиусу пучка dr = , где
¡1г0 = 2:2г0/Ы,-, г0 — радиус перетяжки, Ь0 = 60 мкм —
длина перетяжки лазерного пучка, Л^ — количе-
ство шагов по г, Ыг — количество шагов по г,
Л^ = 10т/Л — количество шагов по времени, длина
z=L¡ 2
Рис. /. Схематическое изображение пространственной формы фокусировки импульса с гауссовским профилем интенсивности, которая принималась нами неизменной для всех энергий импульсов
взаимодействия L = 4Ь$. Расчеты проводились для Nz = 480, /Vr = 60, Nt = 297.
Для каждого шага по z рассчитывается распределение в плоскости г и t всех интересующих нас параметров: интенсивности лазерного излучения, концентрации электронов плазмы, энергии, идущей на ионизацию и нагрев электронов, их температуры, показателей преломления среды. Интегрирование по всей выходной плоскости z = 1/2 дает полную энергию прошедшего через объем плавленого кварца лазерного импульса. Соответственно разность между энергией, поступившей на вход (точка —I/2), и энергией на выходе (точка 1/2) дает поглощение среды.
Расчеты были проведены для входной энергии основного излучения £„ = 1 мкДж с длиной волны 1.24 мкм и длительностью импульса 140 фс.
По мере приближения к фокусу (с увеличением г) растет пиковое значение интенсивности лазерного излучения. При значениях интенсивности I = 1013 Вт/см2 нелинейный процесс многофотонной и туннельной ионизации становится эффективным и происходит «уплощение» пространственного профиля интенсивности [22]. Кроме того, с ростом энергии падающего лазерного излучения выше значения ~ 1 мкДж пиковая интенсивность лазерного излучения в среде и пиковая концентрация электронов плазмы на оси пучка насыщаются (рис.2, /sal = 3.5-1013 Вт/см2, nfl = 2-Ю19 см^3), что согласуется с хорошо известными представлениями об ограничении интенсивности за счет нелинейного характера ионизации [12-15].
В микрообъеме плавленого кварца после облучения высокоинтенсивным фемтосекундным излучением Cnforsterite лазера возникает распределение электронной плотности и средней температуры электронов (рис. 3). В области с характерными размерами 60x5 мкм вблизи перетяжки (г = 0) концентрация электронов составляет пе = 1019 см^3, а их средняя энергия Те = 4 эВ. Также на основании рис. 3 можно оценить поперечные и продольные размеры впоследствии образующейся микромодификации в объеме плавленого кварца /|itl~Lo —60 мкм; l\x ~ 5 мкм, что совпадает с экспериментально измеренными значениями [11].
1,1013Вт/см2
4 Ет, мкДж
4 Ет, мкДж
-0.8 -0.4
Рис. 3. Пространственное распределение пикового значения концентрации электронов га"1ах(г,г). Жирная линия ограничивает область высокой концентрации
электронов от n¿ '
10
19
Рис. 2. Зависимость от энергии лазерного излучения Е-т: а — пиковой интенсивности лазерного излучения / и б — пиковой электронной плотности на оси пучка в центре перетяжки
нелинейной среды, — нелинейная восприимчивость третьего порядка среды. Необходимо отметить, что мы рассматриваем процесс несинхронной генерации третьей гармоники, поэтому АкфЬ. Для невозмущенного плавленого кварца Ak = 3400 см^1 [11, 12].
Существующая модель не учитывает влияние плазмы на процесс ГТГ в сфокусированных пучках. Эффективность ГТГ при фокусировке в изотропную невозмущенную среду равна нулю по причине симметрии процесса ГТГ, что приводит к деструктивной интерференции сигналов третьей гармоники, генерирующихся до и после фокальной плоскости линзы [4]. Лазерная плазма через возрастание электронной плотности пе приводит к изменению показателя преломления среды п(А) = щ(А) - пе/2псг(Х) (п0(А) — статическая часть показателя преломления, ясг(А) = — кри-
тическая плотность плазмы), которое в свою очередь оказывает влияние на значение фазовой расстройки Ak = Ako + (8/9)тгпе/Хшпа(Хш), а также приводит к нарушению симметрии процесса ГТГ [12]. Увеличение волновой расстройки за счет формирования плазмы приводит к ограничению эффективности генерации сигнала третьей гармоники. Кроме того, на эффективность ГТГ оказывает влияние истощение энергии лазерной волны за счет ионизации и нагрева электронов плазмы.
Параметры формируемой плазмы (электронная плотность, интенсивность лазерного излучения) рассчитывались с использованием модели, описанной выше. В каждом слое по dz, dr и dt вычислялся квадрат значения, стоящего под интегралом в формуле (2). Значение этого интеграла на следующем слое (z + dz) будет состоять из суммы его рассчитанных значений на предыдущем шаге сетки z и на текущем шаге (z + dz). Значение энергии Е лазерной волны, стоящее в формуле (2), учитывает поглощение энергии лазерного импульса ввиду формирования плазмы. Значение волновой расстройки определяется значением электронной плотности на текущем шаге сетки.
Рассмотрим основные результаты по исследованию процесса ГТГ в режиме формирования плазмы. Наблюдаемые на рис. 4 осцилляции эффективности ГТГ связаны с перекачкой энергии из основной волны в волну третьей гармоники и обратно, происходящей на длине когерентности Ic0= 2n/Ak и 20 мкм (при Ak = 3400 см^1) [11]. На длине взаимодействия до
Несмотря на относительную упрощенность используемой нами модели, она дает адекватные результаты как с точки зрения оценки параметров лазерного излучения, так и с точки зрения оценки параметров формируемой плазмы [11-13, 15, 24], что позволяет ее использовать для расчета эффективности ГТГ в режиме формирования плазмы.
2. Модель генерации третьей гармоники при острой фокусировке в режиме формирования плазмы
На основании теории генерации гармоник в сфокусированных пучках [4], эффективность несинхронной (ф 0) генерации третьей гармоники (ГТГ) при фокусировке в центр изотропной среды рассчитывается как
■q(Ak,b,L) ■
b-n3lí
L/b
\H(Ak,b,L)\
H(Ak,b,L) =
1
(3)
-IJb
(1 — 2il/b)2
exp(iAkl) di,
где E — энергия лазерного излучения; do — диаметр перетяжки, b ~ A/NA — конфокальный параметр, Дk = k3w - — волновая расстройка, L — длина
1 0.1 0.01 10"3 ю-4 ю-5 ю-6 ю-7
-2-10 1 2 гИй
Рис. 4. Зависимости пиковой эффективности генерации третьей гармоники при острой фокусировке в объем плавленого кварца от расстояния относительно фокальной плоскости при различных значениях энергии основного излучения Е-т = 0.2-3.2 мкДж. Расчет проводился по оси распространения лазерного излучения в максимуме интенсивности лазерного излучения на входе в среду. Лазерный импульс движется в направлении (—оо,0)
г/Ь0 = — 1 профиль сигнала третьей гармоники с увеличением энергии лазерного излучения модифицируется незначительно по причине отсутствия плазмы в этой области. Плазма с высокой электронной плотностью (1019 см^3) локализована в области, соответствующей перетяжке при энергиях лазерного импульса до значений 0.3 мкДж. При дальнейшем увеличении энергии плазменная область сдвигается в направлении фокусирующей линзы (от нуля в сторону отрицательных значений г). Смещение максимума ГТГ также происходит в направлении фокусирующей линзы, что подтверждается фактом «прорастания» плазменного канала с увеличением энергии [13, 15].
На рис. 5 приведены временные профили сигналов третьей гармоники при различных энергиях лазерного излучения. Видно, что при энергиях лазерного излучения, не превышающих порог формирования плазмы (см. рис. 8), временной профиль импульса не искажается.
ЕЪ(Й, отн. ед. 104
103 102
10 1
О 100 200 300 г, фс
Рис. 5. Временной профиль сигнала третьей гармоники при различных значениях энергии основного излучения Ет =0.2-2.2 мкДж (г = 0, 2 = 0 — в центре по радиусу и в центре перетяжки)
При увеличении энергии лазерного импульса временной профиль ГТГ перестает быть симметричным, начинает смещаться к своему переднему фронту и приобретает изрезанную структуру. Отметим, что при энергии лазерного излучения 4.2 мкДж временной профиль сигнала третьей гармоники содержит цуг из трех-четырех импульсов с длительностью ~10 фс.
Как следует из расчетов (рис. 6), электронная плотность достигает значений пе = 3 • 1019 см , что в свою очередь соответствует увеличению значения волновой расстройки до Ak = 6500 см^1 и существенно ограничивает рост эффективности преобразования.
AI -1 -3
M, см пе, 10 см
7000 - 3.0
Ein = 1.3 мкДж
6500 N\ -2.5
6000 - ЕЬ=1.1ШСДЖ4А 20
5500 - М
Ejn = 0.9 мкДж JI/\ , 5
5000 - /Т7 Ч '
4500 - 0.7мкДж III \ _1Л
4000 - ^ °"5 ^JR = 0.3 мкДж - 0.5 3500 :__JJJJ / _
ill i i i i Q
-2.0 -1.5 -1.0 -0.5 0 0.5 1.0 1.5 z/¿„
Рис. 6. Зависимость волновой расстройки Ak и электронной плотности от расстояния z относительно фокальной плоскости линзы при различных значениях энергии лазерного излучения E¡„ =0.1-1.3 мкДж в центре импульса по радиусу и по времени
На рис. 7 показано, что максимум сигнала третьей гармоники приходится не на максимум интенсивности лазерного излучения, а находится на заднем фронте импульса, поскольку ГТГ при острой фокусировке зависит от баланса двух процессов: уменьшения эффективности ГТГ за счет увеличения значения волновой расстройки и увеличения эффективности ГТГ за счет роста асимметрии [12].
После рассмотрения характерных особенностей ГТГ при острой фокусировке сравним чувствительность метода определения порога формирования плазмы по поглощению лазерного импульса или по эффективности ГТГ (рис. 8).
Прежде всего стоит отметить, что эффективность ГТГ начиная с энергии лазерного импульса ~2 мкДж выходит на насыщение, и это полностью совпадает с экспериментальными результатами различных научных групп [11, 12] и объясняется ограничением интенсивности лазерного излучения в плазменном канале [15].
Из рис. 8 следует, что при увеличении лазерной энергии от 0.2 мкДж до 0.6 мкДж пропускание лазерного излучения падает на 5%, тогда как прирост эффективности третьей гармоники осуществляется на порядок, что свидетельствует о большей чувствительности методики, основанной на ГТГ, по сравнению со стандартной схемой по регистрации поглощения.
= 1.3 мкДж
Еш= 1.1 мкДж —f-f\
Ejn = 0.9 мкДж -~J//\\
¿¡л = 0.7 мкДж
_ £,jn = 0.5 мкДж4/ у хк / -Ein = 0.3 мкДж
I, 1013Вт/см2
3.5 2rfX
3.0 / i No
2.5 - 3
2.0 =—/ rJ
1.5 - /
1.0 - / /
0.5 -
0 200
Ак,см 1 E3a, io-
- 4500 1.2
- 4200 1.0
- 3900
- 3600 0.8
- 3300 0.6
- 3000 2700 0.4
- 2400 0.2
1 2100 0
Дж
400 600 800 I, фс
Рис. 7. Временные профили: волновой расстройки (/), интенсивности лазерного излучения (2) и сигнала третьей гармоники (3) при энергии лазерного излучения Е\„ = 1 мкДж в центре по радиусу и по перетяжке (г = 0, 2 = 0)
0.8 Ет, мкДж
Рис. 8. Зависимость пропускания образца Т = Еои[/Ет плавленого кварца и эффективности ГТГ от
энергии лазерного излучения (а); увеличенный фрагмент (б)
Важно отметить, что при энергиях лазерного импульса ниже 0.3 мкДж поглощение энергии лазерного импульса трудно регистрируемо, однако третья гармоника претерпевает сильные изменения (рис. 8,6).
Оценим возможность экспериментальной регистрации сигнала третьей гармоники при энергии лазерного излучения свыше 50 нДж. Энергия одного фотона на длине волны 413 нм составляет около 3 эВ
(510™19 Дж). Следовательно, сигнал третьей гармоники должен содержать свыше 106 квантов, что уже достаточно для регистрации сигнала в одном импульсе с помощью ФЭУ, работающего в токовом режиме. Уверенная регистрация порога формирования плазмы по теоретическим оценкам в плавленом кварце составляет 0.3 мкДж в случае использования нелинейного пропускания и 200 нДж в случае измерения сигнала третьей гармоники. При этом пиковое значение концентрации свободных электронов при энергии лазерного излучения 200 нДж составляет 101 ' см ~3, что превышает на порядок среднее значение концентрации примесей в плавленом кварце.
Заключение
Эффективность ГТГ в режиме формирования плазмы определяется двумя конкурирующими процессами: уменьшением эффективности ГТГ за счет увеличения значения волновой расстройки и увеличением эффективности ГТГ за счет роста асимметрии процесса фокусировки. В изотропной среде методика определения порога формирования плазмы по сигналу третьей гармоники является более чувствительным методом по сравнению со стандартной схемой регистрации нелинейного пропускания лазерного излучения, что позволяет производить диагностику на этапе зарождения плазмы при малых энергиях лазерного импульса (200 нДж).
Список литературы
1. WardJ., New G. // Phys. Rev. Lett. 1967. 19. P. 556.
2. WardJ., New G. // Phys. Rev. 1969. 185. P. 57.
3. Tsang T.Y. U Phys. Rev. A. 1995. 52. P. 4116.
4. Boyd R.W. Nonlinear Optics. 2nd ed. Academic Press, 20Ô3.
5. Konorou S.O., Akimov D.A., luanou A.A. et al. // J. Raman Spectrosc. 2003. 34. P. 1018.
6. Müller M., Squier J., Wilson K. et al. // J. Microsc. 1998. 191. P. 266.
7. Shcheslavskiy V., Petrov G., Yakovlev V. // Appl. Phys. Lett. 2003 82. P. 3982.
8. Tasgat R., Band Y. // Phys. Rev. A. 2004. 70. P. 053810-1.
9. Barille R., Canioni L., Sarger L. et al. // Phys. Rev. E. 2002. 66. P. 067602-1.
10. Saltiel S.M., Koynov K„ Agate B. et al. // JOSA В. 2004. 21, P. 591.
11. Gordienko V.M., Mikheev P.M., Potemkin F.V. et al. // J. Russ. Laser Res. 2009. 30. P. 599.
12. Гордиенко В.M., Потемкин Ф.В., Михеев П.M. // Письма в ЖЭТФ. 2009. 90. С. 286.
13. Гордиенко В.М., Макаром И.А., Михеев П.М. и др. // Квант, электроника. 2005. 35. С. 627.
14. Кандидов В.П., Шленов С.А., Косарева О.Г. // Квант, электроника. 2009. 39. С. 1.
15. Чжэн Ц., Михайлова 10.М., Платоненко В.Т. // Письма в ЖЭТФ. 2007. 85. С. 452.
16. Audebert P., Daguzan P., Santos A. et al. // Phys. Rev. Lett. 1994. 73. P. 1990.
17. Sun Q., Jiang H„ Liu Y. et al. // Opt. Lett. 2005. 30. P. 320.
18. Gordienko V.M., Mikheev P.M., Potemkin F.V. // Laser Optics Book of Abstracts. Saint Petersburg, Russia. June 23-28, 2008. P. 41.
19. Keldysh V. ¡I Soviet Physics JETP. 1965 20. P. 1307.
20. Gamaly E., Juodkazis S., Nishimura K. et al. // Phys. Rev. B. 2006. 73. P. 14101-1.
21. Gamaly E., Rode A., Luther-Davies B. et al. // Phys. Plas- 23. Jiang L., Tsai H. // J. Phys. D: Appl. Phys. 2004. 37. mas, 2002. 9. P. 949. P. 1492.
22. Rayner D., Naumov A., Corkum P. // Opt. Express. 2005. 24. Gordienko V.M., Mikheev P.M., Syrtsov V.S. 11 JETP Lett. 13. P. 3208. 2005. 82. P. 228.
Third harmonic generation by femtosecond laser radiation tightly focused in a bulk of transparent dielectrics at plasma formation regime
P.M. Mikheev", F.V. Poterakin
Department of General Physics and Wave Processes, Faculty of Physics; International Laser Center, M. V. Lomonosov Moscow State University, Moscow 119991, Russia. E-mail: a [email protected], b [email protected].
The process of third harmonic generation by femtosecond laser radiation with a wavelength of 1.24 /im tightly focused in a bulk of fused silica sample at extreme laser intensities of about 3- 1013 W/crn2 was numerically modeled. At plasma formation regime third harmonic generation efficiency limitation was revealed which was caused by two competing mechanisms: THG efficiency increasing due to appearance of inhomogeneity (asymmetry) and THG efficiency decreasing due to rise of phase mismatch between the main radiation and third harmonic signal. We showed that in isotropic medium the diagnostic technique of plasma formation stage using third harmonic signal is more sensitive in comparison with ordinary scheme based on laser absorption registration.
Keywords: third harmonic generation, tight focusing, laser-induced femtosecond plasma. PACS: 52.38.-r, 52.25.Jm. Received 6 September 2010.
English version: Moscow University Physics Bulletin 1(2011).
Сведения об авторах
1. Михеев Павел Михайлович — канд. физ.-мат. наук, доцент; тел.: (495) 939-30-89, e-mail: [email protected].
2. Потемкин Федор Викторович — аспирант; тел.: (495) 939-53-18, e-mail: [email protected].
