CC BY
25
УЧЕНЫЕ ЗАПИСКИ КАЗАНСКОГО ГОСУДАРСТВЕННОГО УНИВЕРСИТЕТА Том 148, кн. 3 Физико-математические пауки 2006
УДК 537.635
ЭФФЕКТ ЭЛЕКТРОННОГО УЗКОГО ГОРЛА В ТЯЖЁЛОФЕРМИОННОМ МЕТАЛЛЕ
В.А. Ивапьшип
Аннотация
Обсуждаются возможные обменные взаимодействия, которые приводят к аномальному сужению лилии электронного парамагнитного резонанса (ЭПР) копдовского иона УЬ 3+ в концентрированных соединениях с Кондо-решёткой УЬШг 2 в!2 и УЫг 2 в! 2 при температурах ниже 17 К. Эффект электронного узкого горла предложен в качестве возможного механизма ЭПР-релаксации.
Введение
Магнитные и транспортные свойства тройных интерметаллических соединений вида КГ2X2 (II = редкоземельный (РЗ) ион, Т = металл переходной группы, X = элемент IV или V группы) определяются магнитными моментами РЗ ионов и их обменным взаимодействием, которое ослаблено электронами проводимости, а также действием кристаллического электрического поля (КЭП) на сильно коррелированные 4£-электроны. Метод электронного парамагнитного резонанса (ЭПР) позволяет получить важную информацию об электронной структуре и взаимодействии между РЗ ионами и электронами проводимости.
22
Кондо-решёткой на основе иттербия, которые проявляют свойства так называемого не-фермн-жндкостного (НФЖ) поведения (см. работу [1] и ссылки в ней). Особый интерес оно представляет из-за существования квантовой критической точки, связанной с исчезновением антиферромагнитного (АФМ) порядка с Тм ~ 70 тК в сравнительно небольшом магнитном поле Нс = 0.06 Т. Спектр квантовых кри-
22
и ферромагнитных (ФМ) составляющих, причём последние доминируют в большей части фазовой Т — Н диаграммы для температур Т ниже 10 К и полей НТ
типа Рудермаиа Киттеля Касуи Иосиды (ШЖУ) при этом конкурируют с эффектом Кондо. Аномальное поведение сопротивления, удельной теплоёмкости и магнитных свойств этого интерметаллида свидетельствует о фундаментальном нарушении ферми-жидкостиой картины. Следует особо отметить, что, в отличие от
22
сверхпроводящее состояние, вплоть до наиболее низкой достижимой температуры измерений Т =10 тК, что может быть вызвано соперничеством между АФМ и ФМ флуктуациями. Разгадка возможной связи между квантовыми фазовыми переходами и сверхпроводимостью остаётся ключевой проблемой физики твёрдого тела [2].
а>
О
аГ
с
<■>
с
я
X
5
а
5
3
а
о
н
ІС
(О
■8-
СП
АНрр = Но + ЬТ + Сехр(-А/Т) Н0 = 142.47 Ое С = 80779.54 Ое Ь = 29 Ое/К Д= 115 К = 9.91 теУ
УЬКИ28і2
Н-!-С ★ 1
X *
9.4 (0.19 Т) *
★
★ ★
Тк=17К
10 15 20
Температура, К
25
1600
1200
800
400
0
3.6
3.4
3.2
Рис. 1. Температурная зависимость ширины линии ЭПР АИРР (вверху) и эффективного д-фактора (внизу) в УЬШ12812. Сплошной линией представлены результаты расчёта с подгоночными параметрами, указанными па врезке
1. Экспериментальные данные и их обсуждение
Эффективная температура Кондо Тк порядка 15 ^ 30 К была измерена в УЬШ12 812 в результате изучения его транспортных и магнитных свойств [1, 2]. В рамках существующих теоретических представлений об ЭПР в кондо-системах такое значение Тк соответствует ширине линии ЭПР в пределах 25 ^ 40 Т [3]. Оценка диполь-диполыгой ширины линии ЭПР. обусловленной ЛИШЬ СИИН-спиновыми взаимодействиями, даёт величину приблизительно 0.16 Т [4]. Обычно именно по этой причине невозможно наблюдать сигнал ЭПР непосредственно от спинов кондо-ионов. Для того чтобы получить пригодную для измерений ширину ЭПР-поглощения, очень небольшое количество (~ 1 ^ 2%) РЗ ионов со стабильными магнитными моментами внедряется в исследуемый объект в качестве парамагнитных зондов. Так как структура КТ 2Х2 соединений, как правило, достаточно сложна, чрезвычайно трудно получить информацию о магнитных обменных взаимодействиях в этих системах из теоретических расчётов. Кроме того, характер основного состояния в них часто определяется влиянием нескольких конкурирующих микроскопических взаимодействий (эффекта Кондо, межатомных магнитных взаимодействий, кристаллического электрического поля (КЭП)). Поэтому введение парамагнитных примесей ещё более усложняет, а иногда делает и невозможным детальный теоретический анализ данных ЭПР-экспернментов. Тем более неожиданным н перспективным является обнаружение ЭПР-поглощения в неразбавленных 22
ширина линии ЭПР, приписанной локализованным магнитным ионам УЬ3+ (4/13, J = 7/2), составила величину около 30 тТ при Т = 1.5 К. Изучение угловых и температурных зависимостей ширины ЭПР линии АИрр и эффективного ^-фактора позволило сделать оценку температуры Кондо Тк « 17 К [6]. Температурная зависимость этих ЭПР-параметров проявляла характерные особенности, наблюдавшиеся ранее [7] для систем с кондо-решёткой (рис. 1). Механизм Корринги,
3.59
3.58-
О. 3.57 -О
й . а -8Ц 3.563.55-
3.54-
0 5 10 15 20 25
Температура, К
Рис. 2. Температурная зависимость д-фактора в УЬШ12 , частота ЭПР-измерений 34.1
СНг [4]. Сплошной лилией представлены результаты расчёта с использованием формулы (1), где де*с = 1.0, Ддх = -2.58 и Д ~ 9.91 теУ
ответственный за взаимодействие электронов проводимости (ЭП) с локализованными магнитными моментами, является наиболее вероятной причиной линейной температурной зависимости ДНрр ниже 17 К, что можно связать с существованием неэкранированных моментов УЬ3+, релаксирующих сквозь коррелированную Ферми-жидкость [8]. Наличие таких моментов, по-видимому, обусловлено тем. что их экранировка вследствие эффекта Кондо частично снимается под действием магнитного поля Н, когда энергия зеемановского расщепления д^в Н становится сопоставимой с энергией кондовскпх флуктуаций кв ТК [1].
Впрочем, детальное изучение эффекта Кондо в данной системе может быть осуществлено только после экспериментов при более низких температурах Т < 1.5 К. В области высоких температур Т > 17 К колебания кристаллической решётки модулируют КЭП лигандов и благодаря сшш-орбиталыгой связи обусловливают сшш-решёточную релаксацию (СРР), которая приводит к существенному ушпре-нию. ослаблению и исчезновению сигнала ЭПР при температурах выше 25 К. Можно предположить, что сильно-анизотропная ЭПР-релаксацня в YbR.li 2 2 является
результатом совместного влияния СРР ионов УЬ3+ [4, 5] и RKKY-взaимoдeйcтвия с ЭП [6], как это и наблюдалось в различных ТФ соединениях с кондо-решёткой [3]. Механизм СРР, связанный с тепловыми флуктуациями нижних уровней нона Yb3+ в КЭП [4], способен описать и температурную зависимость д-фактора для Т > 17 К (рис. 2). В этом случае магнитные диполь-дипольные и обменные взаимодействия ионов УЬ3+ с окружением вызывают их случайные переходы с нижнего крамерсового дублета на первый возбуждённый штарковский подуровень с энергией активации Д « 9.91 теУ. Для д-факторов вклад этого механизма может быть представлен формулой
да(Т )= д0(а)+Дд0а ехр (-Д/Т), (1)
где до (а) и д0,хс - эффективные д-факторы нижнего и первого возбуждённого дублетов нона Yb3+ , Дд°а = д0,хс — да(0), Д = 9.91 теУ. Тетрагональное КЭП расщеп-
1 1 1 1 1 1 ' 1 ■ ■
\. ■ - \ ■ \ ■
■ ■ ■ \ \ ■ \ 4 \ ■ -
■ ■ 8а(Т) = +А§аеХР('А/Т)’
■ . 0 _ ехс А§а - "8а(°)
А £ 9.91 теУ -
■ УЬК112312 Н±с
т----------1----------1----------1---------г
ляет /-мультиплет (/7/2) иона УЬ3+ на четыре крамерсовых дублета [9], при этом Д
22
рассеяния [10].
22
22
/
нами и ЭП й-типа. Стоит подчеркнуть, что ЭПР-иоглощение (как и НФЖ поведение) было обнаружено только в этих двух концентрированных ТФ сплавах на основе иттербия [14]. Отклонение валентности УЬ от значения 3+ в них может только в незначительной степени объяснить аномально узкие линии ЭПР ниже
Тк ■
Предварительный анализ [15] показал, что в качестве возможного релаксационного механизма может быть предложен эффект электронного узкого горла (ЭУГ), который вызывает резкое уменьшение скорости релаксации спинов иттербия в интервале температур 1 ^ 10 К. Режим ЭУГ возникает, если скорость релаксации ЭП к локализованным моментам иттербия становится сравнимой или даже больше скорости релаксации ЭП к решётке 5еь, то есть ЭП эффективнее взаимодействуют со спинами УЬ, чем с колебаниями решётки.
В ходе ЭПР-пзмеренпй характерное для ЭУГ поведение приводит к увеличению коэффициента механизма Корринги Ь = йДНрр/йТ и к сдвигу величины д
Эффект ЭУГ может возникнуть при уменьшении числа локализованных спинов, добавлении других магнитных примесей, а также при изменении характера и плотности ЭП. ЭУГ наблюдался, в частности, в ЭПР-исследованиях на ионах гадолиния, введённых в виде примеси в интерметаллические соединения типа Сс11-хГахТ2Э12 (Т = Си, N1) [16]. Для процессов ЭПР-релаксацнп замена Си на N1 приводила к двум последствиям: повышалась плотность состояний на уровне Ферми (то есть возрастала 5е^) и изменялея ^-характер ЭП (увеличивалась 5еь). Последний эффект существенно сильнее, и в том случае, когда количество й-электронов у элемента переходной группы увеличивается, ЭУГ усиливается. Дру-
22
22
Таким образом, обменные взаимодействия между системами ЭП, спинов УЬ, а
22
22
22
них измерениях методом ЭПР чистого по изотопному составу иттербия образца 174УЬШ12812 и разбавленных систем вида УЬШ12 (811-хСех)2 и УЬ1-ХДХШ1 2Б12 (II = Га, Ги) [17-19]. Так, в 174 УЬШ12 Б12 наблюдалась меньшая остаточная ширина линии ЭПР и менее эффективное уширеиие сигнала при повышении температуры по сравнению с исходным соединением. Вносимый в результате внедрения примесей Га или Се беспорядок приводил к более эффективной ЭПР-релаксации УЬ. При увеличении концентрации Ги или Га в УЬ1-ХДХШ12812 ЭПР-сигнал от иттербия также заметно уширяется (до ~ 0.3 Т при температуре около 15 К в УЬ0.д Га0.1Ш12 2), что является характерным признаком эффекта ЭУГ. Это озна-
чает, что локализованные магнитные моменты УЬ 3+ становятся настолько сильно связанными с ЭП, что сигнал ЭПР в разбавленных соединениях в температурном интервале 1.5 ^ 15 К определяется, главным образом, режимом ЭУГ.
Выводы
Конкуренция между эффектами Зеемана и Кондо, флуктуации валентности иттербия и релаксация в условиях ЭУГ предложены в качестве возможных причин наблюдения обменно-суженных линий ЭПР в YbRh^i2 и Yblr^i2- При T < 17 К ширина линии ЭПР и g-фактор проявляют особенности, характерные для эффекта Кондо и релаксационного механизма Корринги. Процессы СРР, обусловленные первым возбуждённым штарковекпм подуровнем иона Yb 3+ , опре-
22
высоких температурах. Представляется целесообразным проведение дальнейших ЭПР-эксиериментов при T < 1.5 К и па более высоких частотах ЭПР-регистрации с целыо обнаружения возможных резонансных линий от ионов Yb, Rh или Ir, а также изучения возможной роли ФМ флуктуаций в ЭПР-релаксации ионов Yb3+ ниже Tk . Пет сомнения, что опыты подобного рода будут стимулировать новые теоретические исследования по особенностям ЭПР в кондо-снстемах с НФЖ поведением.
Summary
V.A. Ivanshin. ESR bottleneck effect in the heavy-fermion metal YbRh2Si2.
Possible exchange interactions which lead to the unusual narrowed electron spin resonance (ESR) linewidths of the Kondo ion Yb3+ in the dense Kondo lattice systems YbRh^i2 and Yblr^i2 below 17 К are discussed. An approach related to the electron bottleneck effect is proposed as a possible mechanism of the ESR relaxation.
Литература
1. Gegenwart P., Tokiwa J., Westerkamp Т., Weickert F., Custers J., Ferstl J., Krellner C., Geibel C., Kerschl P., Muller K.-H., Steglieh F. High-field phase diagram of the heavy-
22
2. Steglieh F. Prom Kondo impurities to heavy-fermion superconductivity and quantum critical points // Pliysica B. 2006. V. 378 380. P. 7 12.
3. Krug von Nidda H.-A., Heinrieh М., Luidl A. Dynamic susceptibility in heavy-fermion systems and related materials, probed by electron spin resonance // Relaxation Phenomena: Liquid Crystals, Magnetic Systems, Polymers, Higli-Tc Superconductors, Metallic Glasses, Cliapt. 2.2. / Eds. W. Haase, S. Wrobel. Berlin: Springer, 2003.
4. Иоаньшин В.А., Аминов Л.К., Куркин И.Н., Зищелыимидт И., Штокерт О., Фер-
стль Ю., Гайбель К. Электронный парамагнитный резонанс ионов Yb3+ в концен-
22
2003. Т. 77. С. 625 628.
5. Siehelsehmidt J., Ivanshin V.A., Ferstl J., Geibel С., Steglieh. F. Low temperature
22
Rev. Lett. 2003. V. 91. P. 156401-1 156401-4.
6. Ivanshin V.A., Zverev D.G. ESR study of the undoped heavy-fermion compound
22
7. von Spalden Y., Tsang E., Babersehke K., Sehluttmann P. ESR study of the Kondo effect
in Au171Yb and Au174Yb // Phys. Rev. B. - 1983. - V. 24. - P. 24-28.
8. Gontinentino M.A. Thermodynamic approach to obtaining a highly spin-polarized strongly correlated Fermi liquid // Phys. Rev. B. 2005. V. 72. - P. 113108-1 113108-4.
9. Ivanshin V.A., Kurkin I.N., Leushin A.M., Aminov L.K. Crystal electric field excitations
22
2007. V. 20. P. 131 133.
10. Stockert O., Koza M.M., Ferstl J., Murani A.P., Geibel C., Steglich F. Crystalline electric
22
P. 157 158.
22
1 220405(R)-4.
12. Jeong Т., Picket W.E. First-principles study of the electronic structure of heavy ferinion
22
13. Danzenbacher S., Kucherenko Yu., Vyalikh D.V., Laubschat C., H os sain Z., Geibel C., Zhou X.J., Yang W.L., Mannella N., Hussain Z., Shen Z.-X., Molodtsov S.L. Energy Dispersion of 4/-Derived Emissions in Photoelectron Spectra of the Heavy-Fermion
22
14. Sichelschmidt J., Hossain Z., Ferstl J., Geibel C., Steglich F. Electron spin resonance of heavy fermion metals: probing the quantum critical regime // Abst.. of the Int.ernat.. Conf. “Nanoscale properties of condensed matter probed by resonance phenomena”. Kazan, Russia. Kazan, 2004. P. 46.
22
2005. V. 359 361. P. 47 49.
16. Kaczmarska K. ESR bottleneck effect in dilute Gdi-x La^ T2 Si2 (T = Cu, Ni) systems // J. Alloys and Compd. 1996. V. 240. P. 88 95.
17. Sichelschmidt J., Ferstl J., Geibel C., Steglich F. Kondo ion electron spin resonance in
YbRh2(Sii-*Ge*)2(x = 0.05) // Physica B. - 2005.- V. 359-361. - P. 17-19.
18. Wykhoff J., Sichelschmidt J., MaQuilon S., Pham L., Fisk Z., Krellner C., Ferstl J., Krug
von Nidda H.-A., Geibel C., Steglich F. How many Kondo-ions are seen by the electron spin resonance in Ybi-xRxRh2 Si2 ? // Abst. of the DPG Spring Meeting, Dresden, Germany. Dresden, 2006. P. TT.25.81.
19. Wykhoff J., Sichelschmidt J., Ferstl J., Krellner C., Geibel C., Steglich F., Fazlishanov I.,
22
linowidt.li // Physica C. Submitted.
Поступила в редакцию 29.08.06
Иваньшин Владимир Алексеевич кандидат физико-математических паук, научный сотрудник лаборатории магнитной радиоспектроскопии Казанского государственного университета.
Е-шаП: Vladimir.Ivanshin.eksu.ru
