Анализ морфологии трехмерных островков, формирующихся на начальных стадиях гетероэпитаксии кремния на сапфире Текст научной статьи по специальности «Нанотехнологии»

ФИЗИКА ТВЁРДОГО ТЕЛА

УДК 539.234

АНАЛИЗ МОРФОЛОГИИ ТРЕХМЕРНЫХ ОСТРОВКОВ, ФОРМИРУЮЩИХСЯ НА НАЧАЛЬНЫХ СТАДИЯХ ГЕТЕРОЭПИТАКСИИ КРЕМНИЯ НА САПФИРЕ

© 2011 г. Д-А. Павлов, П.А. Шиляев, Е.В. Коротков, А.В. Пирогов

Нижегородский госуниверситет им. Н.И. Лобачевского [email protected]

Поступила в редакцию 03.12.2010

Рассматривается модель образования трехмерных островков кремния на сапфире на начальных стадиях гетероэпитаксии. Выявлена зависимость изотропии формы островка от его геометрических размеров, и определены переходные критические параметры. Установлено, что энергетически выгодным является формирование изотропных островков при размерах меньших критического, а анизотропных - при размерах больших критического. Показано хорошее согласие теоретических расчетов с экспериментальными данными атомно-силовой микроскопии морфологии слоев кремния на сапфире, полученных методом молекулярно-лучевой эпитаксии.

Ключевые слова: молекулярно-лучевая эпитаксия, кремний на сапфире, самоорганизация.

Введение

Интегральные схемы (ИС) на основе структур кремний на сапфире (КНС) имеют достаточно высокую радиационную и термическую стойкость, что чрезвычайно важно для применений в космической, военной отрасли, а также в атомной энергетике. С их применением достигается высокая степень диэлектрической изоляции элементов БИС, СБИС и других полупроводниковых приборов, уменьшается влияние паразитных емкостей, повышается степень интеграции микросхем, исключаются токи утечки, увеличивается их быстродействие [1]. Все это определяет перспективность структур КНС в области микроэлектроники. Также сапфир является хорошей оптической средой, что может быть применено в оптоэлектронике.

Основным промышленным способом получения КНС в России является метод газофазной эпитаксии (ГФЭ). Однако уже при толщинах слоев кремния на сапфире меньше или порядка 300 нм высокая концентрация дефектов (в основном двойников [2]) не позволяет применять такие структуры в микроэлектронике. Также при газофазной эпитаксии из-за высоких температур роста имеет место легирование кремния атомами алюминия, что также негативно сказывается на работоспособности ИС, созданных на структурах КНС, полученных методом ГФЭ.

Альтернативой ГФЭ является метод молекулярно-лучевой эпитаксии (МЛЭ). Структуры КНС, получаемые методом МЛЭ, имеют плотность дефектов значительно меньшую, чем в ГФЭ-образцах, и при толщинах кремниевого слоя 100 нм эти структуры подходят для производства СБИС. Данный метод позволяет получать структурно-совершенные слои КНС приборного качества.

Вследствие достаточно большого рассогласования решеток кремния и сапфира в различных измерениях (12.5% и 4.2%) механизм роста можно считать преимущественно островковым, то есть механизмом Фольмера-Вебера [3]. Упругие напряжения, возникающие вследствие рассогласования решеток, релаксируют с образованием самоорганизованных островков кремния.

В ходе исследований было обнаружено, что при одинаковых условиях роста, но при различном времени осаждения форма островков меняется.

При малых временах роста островки симметричные (назовем их изотропными), а с увеличением продолжительности процесса их форма становиться вытянутой в одном из латеральных измерений (назовем их анизотропными) [4]. Возник вопрос о причинах такого поведения гетероэпитаксиальной системы. Причину было решено искать из энергетических соображений.

Целью данной работы было теоретическое изучение основных закономерностей формирования трехмерных островков на начальных стадиях гетероэпитаксии КНС.

Теоретическая модель

При наличии рассогласования решеток гетеропары кремний - сапфир возникают упругие напряжения в растущем слое. Причем будем считать, что релаксация происходит в латеральных измерениях X и Y, а в направлении Z релаксации не происходит. Энергию отдельного островка можно записать следующим образом [5]:

E = Es + Ee + Eei , (1)

где Es - поверхностная энергия и энергия интерфейса, Ee - энергия граней [6], Eel - изменение энергии вследствие упругой релаксации.

Рассмотрим сначала энергию упругой релаксации Eel. Из-за анизотропного рассогласования решеток кремния и R-среза сапфира эпитаксиальные слои Si на сапфире будут сильно напряжены. Это рассогласование вызывает силу упругости, которая пропорциональна напряжениям несоответствия и воздействует на периферию островка [7-9]. Точная аппроксимация энергии упругой релаксации была представлена в работе [10], она достаточно хорошо описывает поведение островков. С учетом анизотропии системы энергия упругой релаксации может быть записана [10]:

Eei — -ЛИ2

b ln| —) + a inf— ФИ) l ФИ

(2)

где а и Ь - латеральные размеры островка, Ь -высота островка, 0 - угол наклона боковых граней, Л = /2(1 - у)/лц, ц - деформация сдвига, V - коэффициент Пуассона, Ф = е~3/2^0 - параметр, определяемый размерами и геометрией огранки островка, / = (оа+оЬ)/2 - монополь эластичных сил, приложенных к периметру островка для гетероэпитаксиальной системы [9] (рис. 1), оа и оЬ - хх- и ^-компоненты двумерного тензора напряжений. При этом пренебре-гается вариацией о в направлении X.

Энергия ребер Ее, которая всегда положительна, не учитывалась в работе [10]. Позднее это слагаемое было учтено Щукиным в работах [6, 11]. Это слагаемое может быть учтено в Ее1 путем перенормировки Ф:

Ee + Eel —-ЛИ

b ln| —) + a ln| — ©И 1 l ©И

, (3)

где © — e

- „Р-З/2

cot 9.

Выражение (3) можно преобразовать к следующему виду с учетом, что а >> Ь и Ь >> Ь:

Ee + Eel —

— ЛБН

(с -1/c)ln(c) - (с +1/c)lnfD.

\ 1/2

(4)

где В = (аЬ) - эффективный диаметр остров-

ка, с = (Ь/а)112 - геометрическое соотношение сторон островка.

Дополнительная поверхностная энергия может быть записана следующим образом:

Es= -у\аЬ - Г\(а + Ь)Ь, (5)

где у! = и, - щ - щ и Г = (щ + и - иг)^0 -- 2ч^с0. Здесь и,,, ие, ч и ч - поверхностная энергия подложки (на единицу площади), боковых граней, верхней грани островка и энергия интерфейса. Энергией интерфейса кремний -сапфир можно пренебречь по сравнению с остальными слагаемыми, так как при достаточно больших размерах островков суммарная энергия взаимодействия атомов островка с атомами подложки мала по сравнению с энергией взаимодействия атомов островка между собой. Поверхностная энергия подложки из сапфира порядка 6 Дж/м2 [5], а поверхностная энергия боковых граней и верхней грани для кремния порядка 2 Дж/м2 [12]. В данном рассмотрении предполагаем, что углы наклона для всех боковых граней равны.

Упругим взаимодействием между островками пренебрегаем. Тогда комбинируя (4) и (5), получаем следующее выражение:

Е = -у!^2 -Г\(с +1/с)ЛО +

+ АОЛ2

(с -1/с)1п(с) - (с +1/с)1п

_о_

®Н

а2 е ау2

= 0 при у = 45°.

Отсюда

Ос = ®И ехр(-Г1 / АЛ + 2) .

Е = -у102 +

+ АОЛ2 [(с -1 / с) 1п(с) - (с +1 / с)(2 + 1п(а))].

Первое слагаемое не зависит от у поэтому можно построить зависимость Е + у\В2 от у для различных размеров островка В (рис. 2).

На рис. 2 видно, что при размерах островка В ^ В с имеется отчетливый минимум энергии при угле у = 45°. Это говорит о том, что более энергетически выгодна изотропная форма островков. При В = Вс также виден минимум при угле у = 45°. При В ^ видны уже два минимума энергии. В этом случае энергетически более выгодна анизотропная форма островков,

причем углы связаны соотношением у и 90°-у. Они отвечают двум ориентациям островка.

(6)

Введем новый параметр, характеризующий соотношение сторон островка, у = агС:ап(Ь/а). То есть островки симметричны, когда у = 45°.

Критический диаметр островков, при котором происходит переход от изотропии к анизотропии в их форме, находится из выражения:

(7)

(8)

С учетом (8) для размера В = аВс выражение (6) запишется в виде:

Рис. 2. Энергия формирования изолированных островков как функция угла у: (а) - островки В < Бс имеют изотропную форму (квадрат); (б) - В = Бс критический размер изотропных островков; (в) - островки В > Бс имеют анизотропную форму (прямоугольник)

(9)

Рис. 3. Критический размер островка как функция Н

На рис. 3 приведена зависимость Ос от Ь. Эти вычисления демонстрируют нестабильность формы островков вследствие напряжений в системе, причем этот факт подтвержден экспериментально. В области ниже кривой островок имеет изотропную форму, а выше кривой -анизотропную.

Результаты и их обсуждение

На рис. 4 изображены топограммы двух образцов, полученных при разных временах роста. Отчетливо видны изотропные и анизотропные островки.

На рис. 5 показана топограмма образца КНС, выращенного при температуре 600 С в течение 1.5 минут. Подробное описание мето-

дики получения образцов приведено в [3]. Как видно из топограммы и сечения островка, форма его анизотропна (вытянута в одном из измерений).

Островок имеет латеральные размеры а = = 170 нм и Ь = 145 нм при высоте Ь = 9.3 нм. То есть В = (аЬ)12 = 157 нм - практическое значение размера анизотропного островка с высотой 9.3 нм.

Ос = 146.5 нм - теоретическое значение максимального критического размера изотропного островка при высоте 9.3 нм, посчитанное по формуле (8).

Практическое значение эффективного размера анизотропного островка больше критического размера, что подтверждает построенную теорию.

Рис. 4. Топография поверхности образцов кремния на сапфире, полученных при температуре 600 °С: (а) - время роста 1 мин, (б) - время роста 5 мин

Рис. 5. Увеличенное изображение (а, б) и профиль сечения (в, г) одиночного островка кремния на сапфире. Слой осажден при температуре 600°С в течение 1.5 мин

Посчитаем угол у = агС:ап(Ь/а) = 49.5°. С данными геометрическими параметрами можем построить зависимости энергии от геометрии островка, то есть от угла у (рис. 6).

______________I______________I_____________I_____________

35 40 45 50 55

V,град

Рис. 6. Зависимость энергии островка от угла у

Как видно из рисунка выше, минимумы энергии находятся при значениях угла 40° и 50°, что также подтверждает построенную теорию, так как углы практический и посчитанный в теории совпадают.

Топограммы, представленные на рис. 4, 5, были обработаны в свободно распространяемом программном обеспечении с открытым исходным кодом для анализа СЗМ-данных Gwyddion. А именно, по сканам была восстановлена форма зонда, произведена деконволюция поверхности с учетом формы зонда и построены карты достоверности высот [13, 14]. Во всех случаях зонд оказался целым и острым. После деконволюции поверхности с учетом формы зонда профили образцов слабо изменились. Карты достоверности топограмм подтвердили, что поверхности образцов прописаны правильно.

Заключение

Рассогласование кристаллических решеток кремния и сапфира вызывает напряжения в растущем слое кремния, которые могут релаксиро-вать при помощи образования трехмерных островков.

Экспериментально на начальных стадиях гетероэпитаксии КНС обнаружено формирование островков двух различных форм (с квадратным и прямоугольным сечением).

Расчеты, проделанные в работе, показывают, что энергетически выгодным является формирование изотропных островков (квадратных) при размерах, меньших критического Ос. Формирование анизотропных островков (прямоугольных) становится энергетически выгодным при размерах, больших критического Вс.

Теоретическая модель также объясняет нестабильность формы островков и их переход от изотропии к анизотропии формы.

Расчет геометрии островков на основе предложенной модели хорошо согласуется с экспериментальными данными по исследованию морфологии слоев кремния на сапфире, полученных методом молекулярно-лучевой эпитаксии.

Список литературы

1. Адонин А.С. Новые возможности технологии БИС со структурой «кремний на сапфире» // Электронные компоненты. 2000. № 3. С. 1-5.

2. Richmond E.D., Twigg M.E., Qadri S. et al. Molecular beam epitaxy versus chemical vapor deposition of silicon on sapphire // Appl. Phys. Lett. 1990. Vol. 56, № 25. P. 2551-2553.

3. Павлов Д.А., Шиляев П.А., Коротков Е.В., Кривулин Н.О. Формирование нанокристаллическо-го кремния на сапфире методом молекулярнолучевой эпитаксии // Письма в ЖТФ. 2010. Том 36. Вып. 12. С. 16-22.

4. Развитие физических основ метода МЛЭ нанометровых кремниевых и кремний-германиевых слоев на сапфире: отчет по НИР (промежуточный) / Аналитическая ведомственная целевая программа «Развитие научного потенциала высшей школы (2009-2010 годы)» (АВЦП РПН). Мероприятие 2. Раздел 2.1. Подраздел 2.1.1. Регистрационный номер: 2.1.1/3626.

5. Nie J. C., Yamasaki H., Mawatari Y. Selfassembled growth of CeO2 nanostructures on sapphire // Phys. Rev. B. 2004. Vol. 70. P. 195421.

6. Shchukin V.A., Ledentsov N.N., Kop’ev P.S., Bimberg D. Spontaneous ordering of arrays of coherent strained islands // Phys. Rev. Lett. 1995. Vol. 75. P. 2968-2971.

7. Alerhand O.L., Vanderbilt D., Meade R.D., Jo-annopoulos J.D. Spontaneous formation of stress domains on crystal surfaces // Phys. Rev. Lett. 1988. Vol. 61. P. 1973-1976.

8. Adam Li, Feng Liu, Lagally M.G. Equilibrium shape of two-dimensional islands under stress // Phys. Rev. Lett. 2000. Vol. 85. P. 1922-1925.

9. Middel M.T., Zandvliet H.J.W., Poelsema B. Surface stress anisotropy of Ge(001) // Phys. Rev. Lett. 2002. Vol. 88. P. 196105.

10. Tersoff J., Tromp R.M. Shape transition in growth of strained islands: Spontaneous formation of quantum wires // Phys. Rev. Lett. 1993. Vol. 70. P. 2782-2785.

11. Shchukin V.A., Borovkov A.I., Ledentsov N.N., Bimberg D. Tuning and breakdown of faceting under externally applied stre // Phys. Rev. В. 1995. Vol. 51. P. 10104-10118.

12. Stekolnikov A.A., Furthmuller J., Bechstedt F. Absolute surface energies of group-IV semiconductors: Dependence on orientation and reconstruction // Phys. Rev. B. 2002. Vol. 65. P. 115318.

13. Villarrubia J.S. Algorithms for scanned probe microscope image simulation, surface reconstruction, and tip estimation // J. Res. Natl. Inst. Stand. Technol. 1997. Vol. 102. P. 425-454.

14. Klapetek P., Ohhdal I., BUek J. Influence of the atomic force microscope tip on the multifractal analysis of rough surfaces // Ultramicroscopy. 2004. Vol. 102. Issue 1. P. 51-59.

MORPHOLOGICAL ANALYSIS OF 3D ISLANDS AT INITIAL STAGES OF SOS HETEROEPITAXY

D.A. Pavlov, P.A. Shilyaev, E.V. Korotkov, A.V. Pirogov

Lattice mismatch between silicon and sapphire causes strains in a growing silicon layer resulting in the formation of 3D islands. The theoretical model used in this work explains island shape instability followed by transition from isotropic to anisotropic shape. Island geometry calculations based on the proposed model are in good agreement with atomic force microscopy data on the morphology of SOS layers obtained by molecular beam epitaxy.

Keywords: molecular beam epitaxy, silicon on sapphire (SOS), atomic force microscopy, self-organization.